排序方式: 共有112条查询结果,搜索用时 15 毫秒
91.
化石燃料的广泛使用导致大气中CO2的排放量急剧增加,进而引起全球变暖和海洋酸化等一系列问题.CO加氢(费托合成)反应是利用非石油来源的原料生产液体燃料和化学品的一种重要途径.同时,利用可再生的H2将CO2转化为高附加值的产品有利于减少对化石燃料的依赖,减轻由于大气中CO2浓度过高带来的负面影响.开发新型、高效、稳定的催化剂是费托合成和CO2加氢制高附加值烃的关键因素之一.Fe基、Co基和Ru基催化剂是费托合成中常用的催化剂.而在CO2加氢反应中,Co基和Ru基催化剂上主要发生甲烷化反应,几乎没有长链烃生成.Fe基催化剂在费托合成和CO2加氢反应中均表现出优异的催化生成长链烃性能.同时,Fe储量丰富和价格便宜的特点也促进Fe基催化剂在两个反应中的广泛应用.一般认为,在Fe基催化剂上CO2通过逆水煤气变换反应生成CO,CO通过费托合成反应继续加氢生成烃类.因此,CO2加氢反应和费托合成反应有相似之处,同时也有较大的区别.本文从活性相、助剂和载体的角度综述了各组分在Fe基催化剂催化CO/CO2加氢反应中的作用,总结了其中的区别与联系.催化剂在反应中会发生复杂的相变过程,形成多种铁物种;其中,碳化铁(χ-Fe5C2,ε-Fe2C,Fe7C3和θ-Fe3C)在费托合成反应中是C-C偶联的活性相,但对于θ-Fe3C现还存在一些争议.在CO2加氢反应中Fe3O4催化逆水煤气变换反应,碳化铁催化CO加氢反应.金属助剂对CO/CO2加氢反应的促进作用较为相似,在两个反应中碱金属的促进作用最为明显.费托合成反应对载体有较强的适应性,而CO2加氢反应对载体敏感性较强,Al2O3,ZrO2和碳材料载体效果较好.本文还总结了近些年来基于对活性相、助剂和载体的深入理解设计制备的一些新型催化剂及其在费托合成和CO2加氢反应中的应用,包括具有新颖结构的催化剂、金属-有机骨架衍生催化剂以及与沸石分子筛结合的双功能催化剂.最后,还分析了目前Fe基催化剂在费托合成和CO2加氢反应应用中所面临的问题和挑战,并对未来的发展趋势进行了展望. 相似文献
92.
93.
94.
96.
氢键在煤大分子溶胀行为中的作用 总被引:10,自引:1,他引:10
选择对氟苯酚(PFP)做为煤中羟基的模型化合物,考察了煤与溶剂间氢键强度对煤大分子溶胀行为的影响。发现煤在溶剂中的溶胀率随着PFP与溶剂间氢键生成热的增大而增加;煤的溶胀率随煤化程度的提高而降低以及煤经碱、酸处理后溶胀率增加。这些结果表明,煤中羟基与溶剂间的氢键力是决定煤大分子溶胀行为的关键因素。 相似文献
97.
98.
以自制的四丙基氢氧化铵为模板剂,通过改进经典的水热晶化操作步骤,快速合成出TS-1分子筛,并对其合成过程进行了结晶动力学研究.结果表明,在所考察的晶化温度下,TS-1的成核诱导期均很短,且晶体的成核及生长速率随晶化温度的升高而增大;其表观成核活化能和表观生长活化能分别为33.60和36.73kJ/mol,比经典的水热合成体系所得数值略小.晶化温度越高,晶化液的pH值变化越显著;分子筛结构的迅速形成与晶化液pH值的快速上升过程相一致.高温下合成的TS-1分子筛对苯酚羟基化反应的催化活性更高.导致TS-1分子筛催化活性差异的主要原因是进入分子筛骨架中钛的含量不同,以及样品的结晶度不同.在不同晶化温度下所合成的TS-1分子筛颗粒尺寸稍有差别,但均为100nm左右. 相似文献
99.
100.
采用廉价的四丙基溴化铵(TPABr)的模板剂合成了TS-1分子筛,在晶化过程中,运用XRD,ICP,IR,^29SiMASNMR和UV-Vis光谱等表征手段,系统地研究了钛原子引入分子筛骨架的机制,观察到钛原子随分子筛的形成同步进入骨架的规律,另外,尽管在晶化初期固相中没有TiO2结晶出现,但存在分散态的TiOx物种,随晶化时间的延长,液相中钛物种之间聚合的几率增加,使固相中TiO2晶体不断形成。 相似文献