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采用四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂,分别以正丁胺(NBA)、己二胺(HDA)、二乙胺(DEA)、乙二胺(EDA)、三丙胺(TPA)和四乙基氢氧化铵(TEAOH)调节凝胶碱度,成功地合成出TS-1沸石.采用IR,XRD,UV-Vis和NMR等表征技术,详细考察了有机胺的作用及对钛进入沸石骨架的影响.结果表明,以TEAOH为碱源时抑制钛进入骨架;以EDA为碱源时合成的钛硅沸石结晶度低;以TEAOH或NBA为碱源时合成的钛硅沸石晶粒较均匀.有机胺在TS-1合成过程中只起到调节碱度的作用,未与TPABr联合起模板作用. 相似文献
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以四丙基溴化铵为模板剂合成TS-1分子筛的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
运用1H→13CCP/MASNMR、29SiMASNMR、IR、XRD和元素分析等表征方法,研究了以四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂的合成体系中,Ti酯和模板剂用量以及不同碱源对TS-1分子筛的影响,考察了不同Ti含量固体样品催化丙烯环氧化反应.实验结果表明:随着凝胶中Ti酯用量的增加,制得的分子筛结构对称性由单斜晶系逐渐向正交晶系转变,其丙烯环氧化活性也相应增加.尽管凝胶中所加减源只调变凝胶碱度而不起模板剂作用,然而凝胶的强碱环境对骨架钛原子引入有利.当凝胶中TPABr/SiO2摩尔比值在0.05-0.25之间时,TPABr加入量的变化不影响TS-1分子筛中骨架钛含量. 相似文献
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高硅ZSM-5分子筛和二次合成Ti-ZSM-5分子筛的结构 总被引:1,自引:0,他引:1
运用度角旋转(MAS)和交叉极化(CP)等核磁共振波谱和红外光谱技术,分别对采用不同模板剂制备的高硅ZSM-5分子筛和以此为母体,经气固同晶取代法得到Ti-ZSM-5分子筛的结构特性进行了研究.结果表明:在水热法合成高硅ZSM-5分子筛过程中,模板剂明显制约着所制得的分子筛的结构特性.通过选用合适的模板剂,可直接获得具有正交晶系结构的高硅ZSM-5分子筛.在随后的气固相同晶取代过程中,钛原子通过占据分子筛骨架中的缺陷位进入骨架,形成具有一定Ti/Si比例的钛硅分子筛(Ti-ZSM-5)。骨架结构中缺陷位的含量直接影响分子筛的载钛量。 相似文献
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改性纳米ZSM-5催化剂上正辛烷转化反应的研究 总被引:4,自引:0,他引:4
以纳米晶粒HZSM-5(20~50 nm)沸石为活性组分, 用碱性介质水热处理、 负载混合稀土和ZnO(或GaO)组合改性方法对纳米HZSM 5分子筛进行改性, 并用TEM, XRF, IR及XRD等手段对催化剂进行表征. 以正辛烷的芳构化和异构化为模型反应, 研究了改性纳米ZSM 5催化剂总酸和酸强度分布、 L/B酸位比例对正辛烷异构化和芳构化反应性能的影响以及催化剂酸强度、 L/B酸位比例与催化剂稳定性和积炭的关系. 结果表明, 碱性介质水热处理和混合稀土改性后, 总酸量减少和酸强度降低导致纳米HZSM-5催化剂的芳构化活性减弱, 异构化活性增强, 稳定性明显提高. 在碱性介质水热处理和负载混合稀土改性的基础上, 再负载适量氧化锌(或氧化镓)改性的催化剂, 总酸量增加, 强酸中心数量减少, B酸略有减少, 而L酸明显增加, L/B酸位比值增加. L酸中心和B酸中心的协同作用和较合适的L/B(1.4~1.7)比值使改性的纳米ZSM-5催化剂保持了较强的和稳定的芳构化和异构化活性, 催化剂积炭失活速率降低. 芳烃和异构烷烃产率分别达到约50%和30%, 高辛烷值的烷基芳烃(C7~C9)和异构烷烃(C4~C6)的选择性分别达到84%和80%. 相似文献
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钛硅分子筛催化丙烯环氧化反应条件的研究 总被引:15,自引:0,他引:15
以用四丙基溴化铵(TPABr)为模板剂合成的钛硅分子筛TS-1为催化剂,H2O2为氧化剂,系统地研究了丙环氧化反应的规律,考察了反应温度、丙烯压力、催化剂用量、反应时间等反应参数的影响,找到了较佳的丙烯环氧化反应条件。研究发现:温度对反应结果有显著影响。随反应温度升高,H2O2转化率提高,但环氧丙烷(PO)选择性降低;丙烯压力对反应结果无明显影响,催化剂不经再生处理,多次重复使用产物分布保持不变, 相似文献
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化石燃料的广泛使用导致大气中CO2的排放量急剧增加,进而引起全球变暖和海洋酸化等一系列问题.CO加氢(费托合成)反应是利用非石油来源的原料生产液体燃料和化学品的一种重要途径.同时,利用可再生的H2将CO2转化为高附加值的产品有利于减少对化石燃料的依赖,减轻由于大气中CO2浓度过高带来的负面影响.开发新型、高效、稳定的催化剂是费托合成和CO2加氢制高附加值烃的关键因素之一.Fe基、Co基和Ru基催化剂是费托合成中常用的催化剂.而在CO2加氢反应中,Co基和Ru基催化剂上主要发生甲烷化反应,几乎没有长链烃生成.Fe基催化剂在费托合成和CO2加氢反应中均表现出优异的催化生成长链烃性能.同时,Fe储量丰富和价格便宜的特点也促进Fe基催化剂在两个反应中的广泛应用.一般认为,在Fe基催化剂上CO2通过逆水煤气变换反应生成CO,CO通过费托合成反应继续加氢生成烃类.因此,CO2加氢反应和费托合成反应有相似之处,同时也有较大的区别.本文从活性相、助剂和载体的角度综述了各组分在Fe基催化剂催化CO/CO2加氢反应中的作用,总结了其中的区别与联系.催化剂在反应中会发生复杂的相变过程,形成多种铁物种;其中,碳化铁(χ-Fe5C2,ε-Fe2C,Fe7C3和θ-Fe3C)在费托合成反应中是C-C偶联的活性相,但对于θ-Fe3C现还存在一些争议.在CO2加氢反应中Fe3O4催化逆水煤气变换反应,碳化铁催化CO加氢反应.金属助剂对CO/CO2加氢反应的促进作用较为相似,在两个反应中碱金属的促进作用最为明显.费托合成反应对载体有较强的适应性,而CO2加氢反应对载体敏感性较强,Al2O3,ZrO2和碳材料载体效果较好.本文还总结了近些年来基于对活性相、助剂和载体的深入理解设计制备的一些新型催化剂及其在费托合成和CO2加氢反应中的应用,包括具有新颖结构的催化剂、金属-有机骨架衍生催化剂以及与沸石分子筛结合的双功能催化剂.最后,还分析了目前Fe基催化剂在费托合成和CO2加氢反应应用中所面临的问题和挑战,并对未来的发展趋势进行了展望. 相似文献