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本文基于密度泛函理论,计算了Fe(CF3SO3)2/PP3催化乙酰丙酸乙酯与甲酸反应转化为γ-戊内酯的反应机理。分析了单重态和三重态反应路径的热力学和动力学性质,结果表明除了预催化剂活化出现势能面交叉外,反应主要在三重态势能面上进行,包括以下几个步骤:甲酸盐配位方式重置,β-H消除得到活性催化剂[FeH(PP3)]+,接着乙酰丙酸乙酯的羰基碳和羰基氧接连被质子化得到中间体4-羟基戊酸乙酯,最后质子化的反离子CF3SO3H作为氢转移梭子协助分子内脱醇—关环生成目标产物γ-戊内酯。进一步探讨不同金属苯基膦配合物的催化活性,证实金属适宜的配位能力是筛选催化剂的关键。理论计算结果为优化设计高性能的生物质转化催化剂提供一定的理论指导。 相似文献
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This paper concerns large time behavior of a regular weak solution for non-Newtonian flow equations. It is shown that the decay of the solution is of exponential type when the force term is equal to zero and the domain is bounded. Moreover, the ratio of the enstrophy over the energy has a limit as time tends to infinity, which is an eigenvalue of the Stokes operator. 相似文献
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云底高度是地气系统辐射收支以及飞行安全的重要影响因素。介绍了利用FY-4A卫星的数据产品反演云底高度的方法,设计了两种云底高度反演方案:第一种方案先将云划分为卷云(Ci)、高层云(As)、高积云(Ac)、层云/层积云(St/Sc)、积云(Cu)、雨层云(Ns)、深对流云(Dc)和多层云(Multi)等8种云类型,再分别采用独立的集成学习模型反演这8类云的云底高度;第二种方案不区分云的类型,采用统一的集成学习模型反演云底高度。将CloudSat探测的云底高度作为参考值,以129515个样本对两种方案进行评估,结果表明方案一的反演模型效果更好,均方根误差(RMSE)为1304.7 m,平均绝对误差(MAE)为898.4 m,相关系数(R)为0.9214。 相似文献
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合成和表征了5个螺旋配位聚合物{[Cu(Hbpma)(H2O)4]2(SO4)3·3.5H2O}n (1)、{[Ni(Hbpma)(H2O)4]4(SO4)6·10.75H2O}n (2)、{[Mn(Hbpma)(H2O)4](SO4)1.5·3H2O}n (3)、{[Zn(Hbpma)(H2O)4]4(SO4)6·4H2O·4CH3OH}n (4)和{[Cu(Hbpma)2(H2O)2](SO4)2·9H2O}n (5),其中bpma代表N,N'-双(3-吡啶甲基)胺。晶体结构分析表明配合物1~4为一维链状结构,配合物5为二维层状结构,其中金属离子由质子化的bpma配体桥连。值得注意的是,采取反-反式构象的柔性bpma配体使得配合物1和2为假螺旋链结构,配合物3和4为螺旋链结构,配合物5为螺旋层结构。同时研究了配合物的磁性和热稳定性。 相似文献
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