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环保法规的日益严格使得研究者越来越重视新型加氢脱硫、脱氮催化剂的开发。国内外学者在对负载型Mo—Co、Mo—Ni和W—Ni等传统硫化物催化剂进行不断改进的同时,新型催化材料尤其是具有贵金属性质的过渡金属间充化合物一氮化物、碳化物和磷化物的研究也受到很大的关注。人们在探索不同的载体或者是不同的助剂对单金属间充化合物-氮化物、碳化物或磷化物催化剂活性组分的表面状态和结构以及其深度加氢脱硫脱氮性能的影响,而对同一载体负载的氮、磷、碳化物催化剂缺乏横向的比较。本研究制备了以γ-Al2O3为载体的负载型氮化钼、磷化钼和碳化钼催化剂,比较了它们的孔结构、比表面积,并初步分析了钼的质量分数为19%,氮化、磷化和碳化温度均为650℃时三类催化剂的二苯并噻吩加氢脱硫性能。 相似文献
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负载型钴-钼氮化物的制备及吡啶加氢脱氮活性的研究 总被引:4,自引:1,他引:3
以钼磷酸+硝酸钴、仲钼酸铵+硝酸钴、仲钼酸铵为前体活性相组元及γ-Al2O3为载体,制备了负载型双(单)组元过渡金属氮化物[(CoMoN-(Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ),MoN-Ⅳ],并利用BET、XPS、H2-TPD及Raman等手段进行了表征;以正己烷+环己烷+吡啶为模型底物考察了上述催化剂的吡啶加氢脱氮活性.与CoMoN-Ⅱ、CoMoN-Ⅲ和MoN-Ⅳ相比,CoMoN-Ⅰ具有较高的吡啶加氢脱氮活性. 相似文献
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桦甸页岩油柴油馏分加氢精制生产清洁燃料油的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
柴油馏分(200℃~360℃)在桦甸页岩油中约占41%。其中,硫、氮及不饱和烃含量较高,含硫化合物以苯并噻吩类及二苯并噻吩类化合物为主,而氮化物中的碱性氮化物和非碱性氮化物的含量相当。实验中分别以硫化态的CoMo/Al2O3及NiW/Al2O3为催化剂,利用固定床小型加氢反应装置,考察了不同工艺条件对桦甸页岩油柴油馏分加氢脱硫及加氢脱氮效果的影响。结果表明,反应温度升高,增大反应压力,降低体积空速,对脱硫、脱氮都是有利的,特别是对加氢脱氮影响最为明显,而氢油体积比的影响相对较小。两种催化剂活性比较发现,对于该页岩馏分油而言,两种催化剂的加氢脱硫效果相差不大,而NiW/Al2O3的加氢脱氮效果却明显好于CoMo/Al2O3。在选择的工艺条件下,对桦甸页岩油柴油馏分进行加氢精制得到的产品油中杂原子和不饱和烃含量低,密度小,芳香烃含量少,可作为优质清洁柴油直接使用。 相似文献
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采用孔饱和浸渍法制备了不同Mo/(Mo+V)原子比的Mo-V/Al2O3催化剂,运用拉曼光谱、H2程序升温还原和高分辨透射电镜对催化剂进行了表征,同时以萘为模型化合物,考察了催化剂的加氢活性;以科威特常渣为原料,考察了其加氢脱金属和脱硫活性.结果表明,在上述反应中,Mo与V具有协同作用.由于渣油中金属和硫的存在形态不同,并且V-Mo-S相和V-S相对于渣油加氢脱金属反应的催化作用要大于渣油加氢脱硫反应,因此与Ni-Mo/Al2O3催化剂相比,Mo-V/Al2O3催化剂的脱金属活性较高,而脱硫活性较低. 相似文献
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以Ni、W为催化剂的活性金属组分,采用等体积浸渍法制备了NiW/Al2O3加氢脱氮催化剂,考察了Al2O3载体表面经硼酸修饰后对催化剂酸性的影响,以及活性金属与柠檬酸络合后对催化剂加氢反应性能的影响。NH3-TPD、HRTEM、H2-TPR、XPS等表征结果表明,Al2O3载体表面硼酸修饰增加了催化剂表面的中强酸量,减少了强酸量,且削弱了金属与载体之间的强相互作用,但活性中心数目减少。金属与柠檬酸络合可以减小活性相晶粒长度、提高活性相分散性及硫化程度。催化剂的反应评价结果表明,硼酸修饰与柠檬酸络合共同作用可以增强催化剂的重油加氢处理能力,促进芳环与胶质的加氢饱和;具有适宜的氢解与加氢活性,兼顾碱性氮与非碱性氮的脱除,体现了催化剂良好的重油加氢脱氮性能。 相似文献
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加氢精制催化剂的状态对吡啶加氢脱氮活性的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
发现在同样反应条件下,各种不同类型的加氢精制催化剂还原态比硫化态的吡啶加氢脱氮活性要高得多,某些催化剂的吡啶脱氮率甚至要高出一个数量级以上。通过研究Ni/Ni+W原子比与硫化态和还原态NiO-WO_3/Al_2O_3催化剂吡啶加氢脱氮活性的关系,可以清楚地看出:在硫化态催化剂中钨的硫化物是主要活性组份,而镍的硫化物是助剂;另一方面,在还原态催化剂中主要活性物质是镍。通过对吡啶加氢脱氮反应机理的分析,认识到金属Ni和金属Co不仅具有很高的加氢功能,对氮己环中的C-N键断裂也具有很高的氢解功能。用热重法对NiO-WO_3/Al_2O_3催化剂体系进行还原动力学研究的结果表明:催化剂的还原度和初始还原活化能与吡啶加氢脱氮活性之间有很好的对应关系。对催化剂还原过程的动力学数据分别用Elovich方程和核增长模型进行数据处理,结果表明,Elovich方程能更好地反映催化剂还原的动力学特征。 相似文献
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Fuel cells are one of the most promising clean energy devices to substitute for fossil fuel in the future to alleviate energy crisis and environmental pollution.As the key reaction on the cathode in the fuel cells,oxygen reduction reaction(ORR)still requires efficient noble metal catalysts such as the comme rcial Pt/C to boost the reaction for its sluggish kinetics.Therefore,it is critical to design earth-abundant carbonbased catalysts with high efficiency and long-term stability to replace the noble metal-based catalysts.This review focuses on the recent progress about carbon-based ORR catalysts including non-metal doped carbon materials,transition metal-nitrogen-carbon species,transition metal carbides/carbon,single atom catalysts,and other carbon hybrids.And we further infer that the excellent ORR performances can be achieved by the balance of geometric and electronic structures of catalysts such as conductivity,surface area,hierarchical porous structure,defect and doping effect.Additionally,the perspective development trend is also proposed to guide the rational designation of carbon-based catalysts for ORR and even extend to other energy storage and conversion fields in the future. 相似文献
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The continuous excessive usage of fossil fuels has resulted in its fast depletion, leading to an escalating energy crisis as well as several environmental issues leading to increased research towards sustainable energy conversion. Electrocatalysts play crucial role in the development of numerous novel energy conversion devices, including fuel cells and solar fuel generators. In particular, high-efficiency and cost-effective catalysts are required for large-scale implementation of these new devices. Over the last few years, transition metal chalcogenides have emerged as highly efficient electrocatalysts for several electrochemical devices such as water splitting, carbon dioxide electroreduction, and, solar energy converters. These transition metal chalcogenides exhibit high electrochemical tunability, abundant active sites, and superior electrical conductivity. Hence, they have been actively explored for various electrocatalytic activities. Herein, we have provided comprehensive review of transition-metal chalcogenide electrocatalysts for hydrogen evolution, oxygen evolution, and carbon dioxide reduction and illustrated structure–property correlation that increases their catalytic activity. 相似文献
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乙二醇对磷掺杂NiMo/AlO加氢催化剂性能的影响 《燃料化学学报》2019,47(12):1458-1467
采用NiMoP浸渍液中添加乙二醇(EG)的方式制备了不同EG含量的NiMoP(x)/Al_2O_3催化剂,为研究EG及其含量对该系列催化剂催化性能和活性相结构的影响,用二苯并噻吩(DBT)和喹啉(Q)为模型化合物,考察了催化剂的加氢脱硫(HDS)和加氢脱氮(HDN)性能。结果表明,在EG添加量较低的情况下(EG/Ni物质的量比分别为0、0.5、1、2、3),EG能够明显提高催化剂对DBT和Q的HDS和HDN活性,其中,HDN活性提高幅度大于HDS,且随着EG含量提高,催化剂的HDS和HDN活性进一步提高。通过TEM分析和XPS分析可知,EG有助于增加催化剂中MoS_2颗粒的堆积层数和片层长度,且随着EG含量增加,堆积层数和片层长度都有所增加;EG有助于提高Mo表面原子浓度,对Ni表面原子浓度影响较小,但明显提高了Mo和Ni硫化程度。TG表征说明,EG在氧化铝和催化剂表面存在多种相互作用方式,并且存在与活性组分相互作用的耐高温有机物种。 相似文献
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面对日益严重的全球能源危机,燃料电池作为一种清洁的能源转换装置在全世界范围内得到了广泛关注。燃料电池是一种能够使氢气、甲醇、甲酸和乙醇等小分子燃料和氧气发生氧化还原反应,并将其化学能转换为电能的新型装置。在燃料电池中,由于在阴极发生的氧气还原反应动力学速率缓慢而使得燃料电池的整体转换效率过低,目前商用的燃料电池一般采用贵金属铂作为催化剂来加速其反应。但由于铂的价格高昂且在反应过程中易被反应中间产物毒化而活性下降,使得燃料电池的整体成本过高,从而阻碍了燃料电池的实际商业化。为此,人们尝试利用非贵金属催化剂来替代铂基催化剂。找到一种廉价且高效的氧还原催化剂是目前燃料电池发展急需打破的瓶颈问题之一。近年来,人们发现铁、钴、锰等地表储量丰富的金属元素具有较高的氧还原催化活性。然而,作为一种最常见的金属元素,金属铜在氧还原催化剂方面研究较少。人们发现一些生物酶,如虫漆酶、细胞色素c氧化酶等能够高效地催化氧气还原,如虫漆酶在催化氧还原过程中仅表现出约20 mV的过电位,与金属铂(约200 mV)相比基本可忽略。通过研究这些活性生物酶,人们发现其活性中心均为含Cu的物质。进一步研究这些生物酶的活性位点,然后合成不同的铜基纳米材料去模拟酶的活性位点,以期望能够实现经济、高效催化氧还原反应。
本文总结了基于铜的纳米材料在催化氧还原方面的研究进展,首先介绍了一些氧还原实验测试中的基本概念,主要包括不同电解质条件下氧还原的反应机理以及常用的测试手段和性能评价指标。氧还原催化剂的性能应该综合活性、稳定性、抗毒化能力以及催化剂成本等多个方面来评价与比较。随后,我们概括性地介绍了铜基氧还原催化剂的发展现状。根据铜基催化剂的不同类型,我们主要分为三个部分进行介绍:(1)铜的复合物,这部分主要从模拟虫漆酶和模拟细胞色素c氧化酶两个方面分类介绍;(2)铜的化合物,这部分主要介绍了不同价态的铜的氧化物和铜的硫化物;(3)其它铜基催化剂,这部分主要介绍基于铜的尖晶石结构、有机框架材料及载体负载的铜纳米粒子作为氧还原催化剂,以及铜作为掺杂元素在提高锰的不同氧化物催化活性中的作用。最后,通过综合分析铜基氧还原催化剂的发展历程以及目前燃料电池的研究进展,我们对基于铜的氧还原催化剂的未来发展方向做了一些展望。继续研究、探索酶的氧还原活性位点以及机理依然是重中之重,只有完全理解了酶的催化机理,才能够很好的设计并合成材料来对其活性位点进行模拟,从而制备出高性能且低成本的铜基氧还原催化剂。希望本文能够使读者认识到燃料电池氧还原催化剂的发展现况,以及铜基氧还原催化剂目前存在的问题及其未来的发展方向。 相似文献
本文总结了基于铜的纳米材料在催化氧还原方面的研究进展,首先介绍了一些氧还原实验测试中的基本概念,主要包括不同电解质条件下氧还原的反应机理以及常用的测试手段和性能评价指标。氧还原催化剂的性能应该综合活性、稳定性、抗毒化能力以及催化剂成本等多个方面来评价与比较。随后,我们概括性地介绍了铜基氧还原催化剂的发展现状。根据铜基催化剂的不同类型,我们主要分为三个部分进行介绍:(1)铜的复合物,这部分主要从模拟虫漆酶和模拟细胞色素c氧化酶两个方面分类介绍;(2)铜的化合物,这部分主要介绍了不同价态的铜的氧化物和铜的硫化物;(3)其它铜基催化剂,这部分主要介绍基于铜的尖晶石结构、有机框架材料及载体负载的铜纳米粒子作为氧还原催化剂,以及铜作为掺杂元素在提高锰的不同氧化物催化活性中的作用。最后,通过综合分析铜基氧还原催化剂的发展历程以及目前燃料电池的研究进展,我们对基于铜的氧还原催化剂的未来发展方向做了一些展望。继续研究、探索酶的氧还原活性位点以及机理依然是重中之重,只有完全理解了酶的催化机理,才能够很好的设计并合成材料来对其活性位点进行模拟,从而制备出高性能且低成本的铜基氧还原催化剂。希望本文能够使读者认识到燃料电池氧还原催化剂的发展现况,以及铜基氧还原催化剂目前存在的问题及其未来的发展方向。 相似文献
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催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一. 本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面, 对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结. 分析表明: 贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂; 非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制, 还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外, 在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响. 本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考. 相似文献