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甲烷直接芳构化反应的研究Ⅰ.负载Mo基催化剂在无氧条件下的催化性能 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了催化剂制备方法、Mo含量、预处理条件和反应条件对在无氧条件下HZSM-5负载的Mo基催化剂上甲烷直接芳构化反应的影响,及积炭和烧炭再生对催化剂性能的影响.发现Mo含量为3.5~4%时催化剂活性最高,生成苯的速率高达1.2×10-3mol·g-1·s-1.降低空速和提高反应温度均有利于甲烷的直接芳构化.随着反应的进行,乙烯的选择性不断提高,苯的选择性则不断降低.XPS结果表明,反应后催化剂表面积炭,且研磨法制备的催化剂中Mo6+被还原成不具活性的金属态Mo0.卡宾中间体(Mo=CH2)可能是甲烷芳构化反应的起始物. 相似文献
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用于甲烷脱氢芳构化反应Mo基催化剂的研究 总被引:3,自引:1,他引:3
通过对分子筛载体HZSM-5进行精密前处理,然后浸渍钼酸铵溶液和添加微量助剂Fe,分别制得催化剂Mo/HZSM-5(t)和Fe-Mo/HZSM-5(t),考察了它们对甲烷脱氢芳构化反应的催化性能.结果表明,在Mo/HZSM-5(t)催化剂上,反应5h后,甲烷的转化率可达11.4%,苯收率高于6.2%,在反应30h后,甲烷的转化率可达8.8%,苯收率高于5.3%,催化剂显示出较高的稳定性.微量助剂Fe的添加在保持催化剂稳定性的前提下进一步改善了催化剂的活性,使甲烷的转化率相对于Mo/HZSM-5(t)上的提高了18%,苯收率提高了52%.XRD和TPO测试表明活性组分Mo和助剂Fe高度分散于载体上或进入载体孔道中,载体的精密前处理及Fe的添加提高了催化剂的抗积炭能力,使得催化剂稳定性显著提高. 相似文献
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以含硼杂原子分子筛HBZSM-5为载体,考察了其担载MoO3后催化甲烷无氧芳构化反应的性能,并结合XRD,IR,TG和SEM等手段对催化剂进行了表征。实验结果表明,MoO3/HBZSM-5催化剂具有较高的甲烷芳构化活性,但稳定性较差,随着引入分子筛骨架中硼量的增大,甲烷的极值转化率增高;随着反应温度的升高,MoO3/HBZSM-5催化剂的甲烷芳构化活性升高。从产物分布的变化来看,硼的引入对于催化剂 相似文献
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添加Ru的Mo/HZSM-5催化体系上的甲烷无氧脱氢芳构化 总被引:4,自引:0,他引:4
研究了在Mo/HZSM5催化剂中添加过渡金属阳离子以改变催化剂的反应性能,提高甲烷无氧脱氢芳构化的反应活性和稳定性.在添加第二组分的催化剂中,MoRu/HZSM5具有最佳的反应活性和稳定性.Ru的加入使甲烷的转化率由原来的6%~7%提高到98%.采用比表面积及孔分布测定,X射线衍射,程序升温还原,程序升温氨脱附和差热分析等表征方法研究了MoRu/HZSM5催化剂的物理化学性质.结果表明,Ru的加入引起Mo/HZSM5催化剂强酸酸量的下降,并促进了Mo物种的还原. 相似文献
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Mo系改性HZSM—5分子筛催化剂上丙烷的芳构化反应 总被引:1,自引:1,他引:0
采用Mo及稀土元素对HZSM-5分子筛进行改性并用于丙烷的芳构化反应。考察了Mo含量、引入方法及反应条件对催化活性的影响。在La、Ce、Nd、Sm、Dy等五种稀土元素中,以La的改性效果最佳,在550℃、600h-1的反应条件下,Mo-LaHZSM-5分子筛催化剂上丙烷转化率及芳烃选择性分别达到8843%、6847%,催化剂活性稳定性也得到提高 相似文献
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DEHYDROGENATION AND AROMATIZATION OF METHANE IN THE ABSENCE OF OXYGEN OVER DOPED Mo/HZSM-5 CATALYSTS 下载免费PDF全文
研究了在Mo/HZSM-5催化剂上添加助剂以及不同的反应预处理温度对甲烷无氧脱氢芳构化反应的影响。实验结果表明,由于第二组分的添加,Mo/HZSM-5催化剂的活性和选择性都得到了较大程度的改善。预处理温度是影响催化剂反应性能的关键因素。Mo-Ru/HZSM-5催化剂经过873K空气预处理后,甲烷在973K的转化率约为10%,催化剂的稳定性也得到较大程度的提高。TPSR实验结果表明,Ru的加入降低了芳烃生成的温度。TPO和DTA实验结果表明,在Mo-Ru/HZSM-5催化剂上可生成较多的碳物种,结合反应结果,可以认为反应过程中生成的碳物种对甲烷的无氧脱氢芳构化反应是起积极作用的 相似文献
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将内标分析法用于Mo/HZSM-5催化的甲烷非氧芳构化反应的产物分析,较准确地得出了甲烷转化率及各产物和积炭的选择性。采用单管放大实验和烧炭实验验证了内标分析法的可靠性。在催化剂成型过程中对载体表面的适当改性可抑制由粘结剂引起的严重积炭。 相似文献
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甲烷在含镓沸石(MFI)上无氧活化性能的研究 总被引:3,自引:0,他引:3
采用水热法合成了不同Si/Al、Si/Ga比的含镍分子筛,催化反应活性表征结果表明,地丙烷芳构化反应具有良好催化活性的含镍分子。没有显示出任何催化甲烷芳构化反应的特性;MoO3作为添加组分显著地改变了催化剂的反应性能,3%MoO3负载的含Ga分子筛,在973K温度给出了约6%甲烷转化率和大于80%的芳烃选择性,与ZSM-5相比,城相同的MoO3担载条件下,含Ga分子筛催化剂甲烷芳构化活性较低,但是 相似文献
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甲烷在钼/含磷五元环沸石催化剂上的无氧芳构化 总被引:2,自引:0,他引:2
报道甲烷在无氧条件下,在一种不同于Mo/HZSM-5催化剂的钼/含磷五元环沸石催化剂上催化转化制高级烃类(苯等)的新反应,实验表明,在钼/含磷五元环沸石催化刘,当Mo浸渍的重分数为20%时,甲烷具有最佳反应活性,其转化率为9.23%,工选择怀为92.745,用BET、XRD、NH3-TPD和TPRcMo 相似文献
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研究了水蒸气存在条件下Mo/HZSM-5沸石分了筛催化剂上的甲烷芳构化反应行为,发现水蒸气的引入可以明显地降低甲烷芳构化反应的起始温度,从而在较为温和的条件下实现甲烷的活化。适量水蒸气的加入可以在一定程度上改善Mo/HZSM-5催化剂的稳定性,过量水蒸气的引入则会抑制甲烷芳构化反应,在反应温度为973K时,引入适量的水蒸气对芳构化反应产物的分布没有明显影响。在低温条件下的甲烷芳构化反应过程中检测到 相似文献
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甲醇催化氧化重整反应制氢的研究 总被引:14,自引:1,他引:13
研究了Cu/Zn/Al系列催化剂催化甲醇氧化重整反应制氢,得到活性,选择性及稳定性较好的催化剂Cu60Zn30Al5Ce5;并且考察了Cu60Zn30Al5Ce5为催化剂时,该反应的工艺条件如温度,物料配比等,当压力为0.1MPa,温度为240℃,CH3OH:H2O=1:0.8,CH3OH:O2=4:1时,甲醇的转化率达97.75%,在此反应条件下,反应100h后,甲醇的转化率仍在96%以上。 相似文献
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负载型钼基催化剂上甲烷,乙烷无氧芳构化反应研究 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了不同载体钼基催化剂上甲烷,乙烷的无氧芳构化反应。在所采用的载体中,HZSM-5具有最佳性能,对甲烷的芳构化反应,Mo/HZSM-5催化剂表现出较高的活性和芳烃选择性;而Mo/Al2O3或Mo/SiO2催化剂则相对较差。对于乙烷的反应,钼物种的存在更有利于甲烷或乙烯的生成,芳烃选择性相对较低。钼物种较强的断键能力可能是使甲烷C-H键活化的原因。 相似文献