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采用Si(OCH~3)~4化学气相沉积方法精细调变HZSM-5孔径,焙烧后在沸石外表面上沉积一薄层氧化硅,使沸石孔口有控制地被缩小。制备了一系列氧化硅沉积量不同的SiHZSM-5沸石,并用红外光谱,NH~3-TPD和吸附方法对其进行表征,结果表明沸石骨架结构,内孔孔容和内表面性质基本不变。测定了SiHZSM-5沸石对于二甲苯和甲酚异构体的择形吸附性能,发现在沉积量适当的SiHZSM-5沸石上能够成功地实现对二甲苯和对甲酚的择形选择吸附分离,因为复合孔口缩小后将大的间位异构体排除在外,而沸石总吸附容量仍保持较高水平。 相似文献
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甲苯,甲醇苯环烷基化ZSM—5沸石催化剂的吸附量热研究 总被引:1,自引:1,他引:1
研究了甲苯、甲醇在一系列ZSM-5沸石催化剂上生成二甲苯的烷基化反应,以H3为探针分子,用微分吸附量热法表征了这些催化剂的酸性,并与催化活性关联。结果发现,HZSM-5沸石上既有强酸位,又有弱酸位,反应产物为热力学平衡组成的二甲苯异构体,浸渍了镁之后,强酸位被中和MgZSM-5(2),吸附热位于134-80kJ/mol之间,弱酸位吸附热和要品单位面积上的吸覆盖度几乎没变。MgZSM-5(2)沸石上 相似文献
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详细研究了用Si(OCH_3)_4化学蒸气沉积法(C.V.D.)精细调节丝光沸石孔口尺寸的方法,制备了一系列孔口尺寸不同的SiHM沸石,并对这些样品的吸附性能、酸性质和择形催化作用进行了考察.结果表明,通过Si(OCH_3)_4C.V.D.方法制备的孔口尺寸各异的SiHM沸石,内表面酸性质保持不变;将其用于甲苯歧化反应,对位选择性明显增加,在相近转化率条件下,二甲苯产物中对二甲苯的摩尔分数可提高到0.40以上;但对邻二甲苯异构化反应,由于反应不是单纯由反应产物扩散控制,它们的对位选择性并无明显改善. 相似文献
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采用哟饱和中毒,NH3-TPD、静态吸附、IR、XRD和分子探针反应等方法,研究了用于甲醇胺化反应的改性丝光沸石催化剂性质,结果发现,丝光沸石水汽处理脱吕后的孔道结构基本不变,晶胞的收缩和非骨架铝在孔道内的沉积,不足以严重限制甲醇胺化产物三甲胺在孔道内的进出;且在改性后,由于非骨架非孔道内的沉积,分子筛内表面的微环境发生了变化,致使有些活性位不利于三 的吸附和生成,从而有利于进一步提高目的产物二甲 相似文献
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将活性组分镍分别担载于活性炭,海泡石,γ-氧化铝,硅胶,锆胶,钛胶,NaY型分子筛,硅藻土和白土等载体上,用作N-(3,4-二甲苯胺基)-D-核糖苷加氢反应的催化剂。结果表明,载体酸碱性对加氢催化剂的活性与选择性有显著的影响,其中弱碱性的Ni/C是该氢化反应有效的催化剂,N-(D)-脱氧核糖醇基-3,4-二甲苯胺的收率可达35%。 相似文献
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Pd-La/镁铝尖晶石催化剂上气相胺化法合成2,6-二异丙基苯胺 总被引:3,自引:0,他引:3
采用硝酸铝和硝酸镁混合溶液浸渍氧化铝,干燥后高温焙烧制得尖晶石载体,再用氯化钯和硝酸镧混合溶液浸渍该载体,制成Pd-La/尖晶石催化剂.研究了该催化剂上的气相胺化合成2,6-二异丙基苯胺.采用BET孔结构测试和XRD,TG,FT-IR及SEM等手段对新鲜及失活催化剂进行了表征,考察了胺化反应前后催化剂性质的变化.结果表明,失活催化剂上的积碳分别沉积在金属和载体上,这两种不同性质的积碳可分别在242和324℃燃烧,积碳中含有芳环、脂环、烷基、稠环芳烃和胺基物.催化剂的失活是由于气相胺化反应产物2,6-二异丙基苯胺和中间产物2,6-二异丙基环己胺均为碱性的大分子物质,它们容易吸附在催化剂的酸性载体上,并进一步生成更大的分子而形成积碳. 相似文献
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本文报导了在系列复合氧化物催化剂上苯胺和甲醇反应合成N,N-二甲苯胺研究,并从中选择了活性和选择性良好的LHP催化剂,在常压气相反应条件下说细地考察了反应温度,液时空速,苯胺和甲醇摩尔比变化等对催化剂活性和选择性的影响,提出了两段转化的新工艺流程。 相似文献
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含锆ZSM-5分子筛上丙烯齐聚反应的研究 总被引:3,自引:2,他引:3
以正丁胺(NBA)为模板剂,通过水热法直接合成了Zr/ZSM-5分子筛。XRD分析表明Zr/ZSM-5分子筛结晶度良好,但衍射峰的强度稍有差别。SEM显示样品分子筛表面规整,为3 μm~5 μm的棒状晶体。采用NH3-TPD法对分子筛进行了酸性测试,结果表明,在锆质量分数0.2%~1.2%,分子筛的中强酸和强酸量随锆质量分数的增加而增大,并向高温方向偏移。丙烯齐聚催化反应的活性评价结果显示,中强酸和强酸的量对Zr/HZSM-5催化性能有显著影响,在反应过程中对链的增长起促进作用。 相似文献
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以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,甘油为辅助剂,在水热条件下合成HZSM-5分子筛。考察甘油添加量、晶化时间对HZSM-5分子筛的晶粒尺寸、相对结晶度和酸性等性质及其甲烷无氧芳构化催化性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、氨程序升温脱附(NH_3-TPD)等分析手段对不同条件合成的HZSM-5分子筛样品进行表征。结果表明,在添加一定量的甘油辅助剂的条件下,通过调控晶化时间,可以提升HZSM-5分子筛的相对结晶度,在一定程度上抑制无定型SiO_2的产生,增加其酸量。在甲烷无氧芳构化反应中,甘油辅助合成的HZSM-5分子筛催化剂表现出优良的催化性能,与未添加甘油合成的HZSM-5分子筛催化剂相比,甲烷转化率、苯选择性和芳烃选择性均有较大提高,且具有较强的稳定性与容炭能力。 相似文献
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纳米HZSM-5沸石的骨架热稳定性及其作为催化剂的可再生性 总被引:1,自引:0,他引:1
采用高温焙烧和积炭失活-空气烧炭再生方法研究了纳米ZSM-5沸石的骨架热稳定性和用纳米HZSM-5沸石制成的芳构化催化剂的再生重复使用性能,还采用XRD、TG、FTIR、NH3-TPD和N2物理吸附,以及C4液化气固定床临氢芳构化反应对沸石和催化剂样品的物化性质作了表征.结果表明:纳米ZSM-5沸石具有良好的骨架热稳定性,在马弗炉的静止空气气氛中恒温焙烧800℃时仍可保持骨架结构.纳米HZSM-5型芳构化催化剂在C4液化气固定床临氢芳构化反应中不但活性稳定性好,而且可以再生重复使用,具有很高的工业应用价值. 相似文献
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Daoke Yu Wenbin Chen Shichao Zhang Rakesh Chilivery Fuhai Li Xupeng Lu 《Phosphorus, sulfur, and silicon and the related elements》2020,195(6):464-473
AbstractThe synthesis conditions of HZSM-5 zeolite, including crystallization temperature, crystallization time and raw material ratio, were investigated by L32 (48) orthogonal test to specifically optimize its performance in dimethyl ether (DME) aromatization for the first time. Based on the total yield of aromatic products, the synthesis conditions of HZSM-5 zeolite with the best DME aromatization properties were obtained by comprehensive analysis and validation experiments. The relationship between the aromatization performance, crystalline structure, pore structure, and acidity of HZSM-5 zeolite were analyzed. The results showed that the HZSM-5 zeolite accompanied by hierarchical structure, an appropriate Brønsted and Lewis acid content and uniform crystal morphology, was successfully synthesized under optimized conditions. Over this unmodified and un-doped catalyst, the conversion of DME approached to 99.3% and the total yield of aromatics reached was 53.5%. 相似文献
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以CTAB为模板剂,硅酸钠、氯化钴为原料,通过水热法合成含钴介孔分子筛(Co-MCM-41)。以所合成的Co-MCM-41做催化剂,采用化学气相沉积(CVD)法催化热解乙醇制备纳米碳管。通过XRD、FT-IR、TEM、N2吸附-脱附和Raman光谱等分析手段对所合成的介孔分子筛和纳米碳管进行了表征。结果表明:合成的Co-MCM-41样品具有MCM-41的介孔结构,比表面积较大且介孔有序性较好。以所合成的含钴介孔分子筛催化热解乙醇制备出管径均匀、管壁较厚、顶端开口的多壁纳米碳管。 相似文献
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多级结构ZSM-5沸石分子筛的合成及其Mo基催化剂在甲烷无氧脱氢芳构化中的应用 总被引:1,自引:0,他引:1
以经盐酸预处理的碳纳米管为第二模板,在不添加其它有机溶剂的情况下,仅通过控制晶化条件,即采用变温水热晶化法合成具有多级结构的ZSM-5分子筛.通过x射线衍射、红外光谱测试、透射电镜和N2吸附对合成的分子筛进行了表征,结果表明,该合成分子筛呈近球形,是由纳米棒自组装形成的具有多级结构的亚微米球.该分子筛改性后用于甲烷无氧脱氢芳构化反应,显示出良好的催化性能,甲烷转化率最初达到19%,反应至24 h时甲烷转化率仍保持在10%左右,并且保持了较高的芳香物选择性(达到50%以上). 相似文献
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Carbon materials have been prepared using zeolite 13X or zeolite Y as template and acetonitrile or ethylene as carbon source via chemical vapor deposition (CVD) at 550-1000 degrees C. Materials obtained from acetonitrile at 750-850 degrees C (zeolite 13X) or 750-900 degrees C (zeolite Y) have high surface area (1170-1920 m(2)/g), high pore volume (0.75-1.4 cm(3) g(-1)), and exhibit some structural ordering replicated from the zeolite templates. Templating with zeolite Y generally results in materials with higher surface area. High CVD temperature (> or =900 degrees C) results in low surface area materials that have significant proportions of graphitic carbon and no zeolite-type structural ordering. The nitrogen content of the samples derived from acetonitrile varies between 5 and 8 wt %. When ethylene is used as a carbon precursor, high surface area (800-1300 m(2)/g) materials are only obtained at lower CVD temperature (550-750 degrees C). The ethylene-derived carbons retain some zeolite-type pore channel ordering but also exhibit significant levels of graphitization even at low CVD temperature. In general, the carbon materials retain the particle morphology of the zeolite templates, with solid-core particles obtained at 750-850 degrees C while hollow shells are generated at higher CVD temperature (> or =900 degrees C). We observed hydrogen uptake of up to 4.5 wt % and 45 g H(2)/L (volumetric density) at -196 degrees C and 20 bar for the carbon materials. The hydrogen uptake was found to be dependent on surface area and was therefore influenced by the choice of zeolite template and carbon source. Zeolite Y-templated N-doped carbons had the highest hydrogen uptake capacity. Gravimetric and volumetric methods gave similar uptake capacity at 1 bar (i.e., 1.6 and 2.0 wt % for zeolite 13X and Y-templated N-doped carbons, respectively). Our findings show that zeolite-templated carbons are attractive for hydrogen storage and highlight the potential benefits of functionalization (nitrogen-doping). 相似文献