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采用等温流动积分反应器,在下列条件范围内:反应温度360~390℃,压力0.1MPa~4.0MPa,重量空速5.0h^-1~11.0h^-1,对甲醇在ZSM-5分子筛催化剂上转化制汽油反应进行了研究。根据实验结果,对Mihail提出的甲醇转化成烃类机理做了某些修正。建立了甲醇在ZSM-5分子筛催化剂上转化成汽油的动力学模型,该模型是一个包括26个方程的常微分布方程组。用Gear法求解方程组,用Po 相似文献
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用共沉淀法和超临界干燥法分别制备沉淀型Zr-Mn-K催化剂和超细Zr-Mn-K经剂,由合成气合成甲醇、异丁醇。考察了反应条件对两类催化剂合成甲醇、异丁醇的影响。超细催化剂生成异丁醇活性明显高于沉淀催化剂。在400℃、5000h^-1、10.0MPa的反应条件下,超细催化剂异丁醇的含量可达17.31%,时空产率为18.2ml/h.Lcat.,16MPa时异丁醇时空产率达33.92ml/h.Lcat。 相似文献
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担载型Fe_2O_3/ACDM催化剂用于甲醇转化反应的研究夏清华,陈国权,王清遐,王公慰(中国科学院大连化学物理研究所大连116012)关键词ZSM-5沸石,铁浸渍改性,甲醇转化,低碳烯烃,酸性在煤基甲醇制低碳烯烃的MTO过程的研究中,通常是对ZSM... 相似文献
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氧化铈对氯化锰表面氧脱附与恢复性能的影响 总被引:9,自引:1,他引:9
采用TPD-MS技术研究了Mn-Ce-O体系催化剂的表面氧脱附(供出)和恢复性能,并以甲醇氧化反应为探针考察了催化剂在不同气氛下的氧化活性。结果表明,氧化铈的存在并不影响氧化锰O2-TPD特征峰的位置,但氧化锰表面的吸附氧数量明显增加,氧化锰表面吸附氧的恢复能力随氧化铈含量的增加而增大。催化剂对甲醇的氧化活性与其表面吸附氧数量有很好的对应并系。催化剂表面氧恢复能力越大,对甲醇的氧化活性受气影响越小 相似文献
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PdSAPO-5分子筛在甲醇转化反应中的催化性能及机理 总被引:1,自引:0,他引:1
用连续-脉冲激反应色谱评价了不同SAPO-5分子筛及一步法合成的PdSAPO-5催化剂对甲醇制烯烃(MTO)反应的催化性能,用TPD-MS及13CCPMASNMR研究了其催化反应机理.结果表明,PdSAPO-5比SAPO-5和Pd/SAPO-5有更高的烯烃选择性,这是由于反应物凝胶中加入的钯对分子筛的酸性具有调节作用,加入不同形式的钯源,其调节作用有较大的差别,并使分子筛上甲醇及生成的二甲醇的脱附温度不同.此外,钯还充当了脱氢中心,可从二甲基已基氧离子中脱下一个氢原子,从而有利于乙烯的生成.NMR结果表明,此类催化剂上的结炭存在多种形式.反应生成乙烯的甲氧基离子主要是二甲基乙基氧离子;甲醇在此类催化剂的部分钯粒子上脱氢生成CH2O. 相似文献
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采用等温流动积分反应器,在下列条件范围内:反应温度360℃~390℃,压力0.1MPa~4.0MPa,重量空速5.0h ̄-1~11.Oh ̄-1、对甲酵在ZSM-5分子筛催化剂上转化制汽油反应进行了研究。根据实验结果,对Mthail ̄[1]提出的甲醇转化成烃类机理做了某些修正。建立了甲醇在ZSM-5分子筛催化剂上转化成汽油的动力学模型,该模型是一个包括26个方程的常微分方程组。用Gear法求解此方程组,用Powell法和Marqtiardt法相结合的方法对实验数据进行了回归,求出了每个反应的活化能和指前因子。用此模型预测反应结果,计算值与实验值相符合较好。 相似文献
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芳胺常压气相N—烷基化反应研究 总被引:1,自引:0,他引:1
在固定床催化反应器中常压下研究了芳胺和醇的气相法N-烷基化反应。考察了γ-Al2O3系列催化剂的反应性能,筛选出了两种适用于苯胺N-甲基化反应且性能较好的催化剂。反应条件为:在甲醇和苯胺的摩尔比为3:1时,反应温度为280℃,液时空速为0.3h^-1的条件下,苯胺转化率为99%,生成N,N-二甲基苯胺(DMA)的选择性为92%。研究了甲醇和芳环上不同位置取代的甲基苯胺的反应规律,其转化率顺序:苯胺 相似文献
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作为甲醇氧化制甲醛、甲醇氨氧化制HCN反应的催化剂,其活性组分钼的流失是导致催化剂失活的主要原因。本文结合程序升温脱附(TPD)及X-光衍射(XRD)等测试手段,对Mo-Fe/SiO_2催化剂及工业实际用多元复合钼催化剂中钼的流失动力学和机理进行了研究。在HCN合成过程中,水能引起活性组分钼的流失,而水又是反应产物。对工业用多元复合钼催化剂的流失情况进行了动力学考察,实验发现,催化剂中的钼是较难流失的,XRD测试结果表明,Mo-Fe/SiO_2催化剂中的钼是以Fe_2(MoO_4)_3晶体形式存在的,而反应后催化剂中Mo为MoO_3晶体状态。与其它催化剂比较,MoO_3/SiO_2催化剂中的钼难流失,而较Bi-Mo/SiO_2催化剂中的钼易流失。其中工业用催化剂是最为稳定的。根据实验结果,结合我们以前的工作,证明Mo-Fe/SiO_2催化剂中,由于钼组分和铁组分的相互作用,使得Mo-Fe/SiO_2中的Mo的流失难于单组分的MoO_3/SiO_2催化剂,此外钼流失过程中MoO_2(OH)_2与催化剂中铁组分反应生成钼酸盐的倾向也是Mo难于流失的原因之一。而Mo-Fe/SiO_2和Mo-Bi/SiO_2催化剂中钼流失速度的差异 相似文献
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Fe—Mo/KZSM—5上甲醇氧化为甲醛的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用浸渍法制备了Fe/Mo/HZSM-5和Fe-Mo/KZSM-5分子筛催化剂,利用NH3-TPD和O2-TPD对催化剂的表面酸性和吸附O2物种进行了表征,考察了温度、Mo/Fe摩尔比,空气/甲醇摩尔比及WHSV对催化性能的影响。实验结果表明,在Fe-Mo/KZSM-5催化剂上,适宜的反应条件下,甲醇转化率接近100%,甲醛选择性达到90.6%,同时还进行了96h的催化剂的稳定性实验。 相似文献
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甲苯,甲醇苯环烷基化ZSM—5沸石催化剂的吸附量热研究 总被引:1,自引:1,他引:1
研究了甲苯、甲醇在一系列ZSM-5沸石催化剂上生成二甲苯的烷基化反应,以H3为探针分子,用微分吸附量热法表征了这些催化剂的酸性,并与催化活性关联。结果发现,HZSM-5沸石上既有强酸位,又有弱酸位,反应产物为热力学平衡组成的二甲苯异构体,浸渍了镁之后,强酸位被中和MgZSM-5(2),吸附热位于134-80kJ/mol之间,弱酸位吸附热和要品单位面积上的吸覆盖度几乎没变。MgZSM-5(2)沸石上 相似文献
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气相法苯胺N-烷基化反应研究Ⅲ.苯胺和甲醇催化合成N,N-二甲基苯胺研究 总被引:1,自引:0,他引:1
本文报导了在系列复合氧化物催化剂上苯胺和甲醇反应合成N,N-二甲苯胺(DMA)研究,并从中选择了活性和选择性都良好的LHP催化剂,在常压气相反应条件下详细地考察了反应温度,液时空速(LHSV),苯胺和甲醇摩尔比变化等对催化剂活性和选择性的影响,提出了两段转化的新工艺流程。并经扩大试验,证明两段转化工艺过程优于一段转化法。第一段反应时苯胺转化率大于95%,DMA选择性大于70%,第二段转化后,产物中几乎不含苯胺,DMA选择性大于94%,并在工业固定床催化反应装置中常压气相反应条件下试生产成功。 相似文献
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DEHYDROGENATION AND AROMATIZATION OF METHANE IN THE ABSENCE OF OXYGEN OVER DOPED Mo/HZSM-5 CATALYSTS 下载免费PDF全文
研究了在Mo/HZSM-5催化剂上添加助剂以及不同的反应预处理温度对甲烷无氧脱氢芳构化反应的影响。实验结果表明,由于第二组分的添加,Mo/HZSM-5催化剂的活性和选择性都得到了较大程度的改善。预处理温度是影响催化剂反应性能的关键因素。Mo-Ru/HZSM-5催化剂经过873K空气预处理后,甲烷在973K的转化率约为10%,催化剂的稳定性也得到较大程度的提高。TPSR实验结果表明,Ru的加入降低了芳烃生成的温度。TPO和DTA实验结果表明,在Mo-Ru/HZSM-5催化剂上可生成较多的碳物种,结合反应结果,可以认为反应过程中生成的碳物种对甲烷的无氧脱氢芳构化反应是起积极作用的 相似文献
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对CO_2在Fe-Zn-M(M=Zr,Al,Ga和Cr)/HY复合催化剂上的加氢反应进行了研究。通过对复合催化剂的配比、反应温度以及气体空速的考察,确定了由CO_2加氢合成异丁烷的最佳反应条件。在对反应机理研究后发现,CO_2在复合催化剂上的加氢反应是一个混合了甲醇合成和甲醇制汽油(MTG)的反应过程,而不是传统的FT反应过程。实验结果指出,反应中生成的烯烃是产生异丁烷的重要中间产物。在所有的催化剂上,异丁烷的组成在烃类中是最高的。在H2/CO2=3,5 Mpa, 3000h~(-1)及360℃的反应条件下, CO_2在Fe-Zn-Zr/HY复合催化剂上进行加氢反应时,异丁烷在烃类中的选择性高达38%,异丁烷的时空产率可达3.0 C-mol%,这是迄今为止我们所知由CO_2加氢合成异丁烷所得的最好结果。 相似文献
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芳胺常压气相N-烷基化反应研究 总被引:1,自引:0,他引:1
在固定床催化反应器中常压下研究了芳胺和醇的气相法N-烷基化反应。考察了γ-Al2O3系列催化剂的反应性能,筛选出了两种适用于苯胺N-甲基化反应且性能较好的催化剂。反应条件为:在甲醇和苯胺的摩尔比为31时,反应温度为280℃,液时空速为0.3h-1的条件下,苯胺转化率为99%,生成N,N-二甲基苯胺(DMA)的选择性为92%。研究了甲醇和芳环上不同位置取代的甲基苯胺的反应规律,其转化率顺序:苯胺≈对一甲苯胺≈间-甲苯胺>邻-甲苯胺。从C1到C4不同结构的醇和苯胺反应的规律研究,证明随醇中碳原子数目的增加,醇的反应活性降低,正构醇和苯胺反应和异构醇与苯胺反应随温度升高的变化趋势相反。 相似文献
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在Zr-Mn-K催化剂中添加稀土氧化物助剂Pr6O_(11)、Sm_2O_3可以显著提高合成气合成甲醇、异丁醇的活性,特别是异丁醇的时空产率在400℃、10MPa、5000~(-1)的反应条件下,由原来的5.9分别增加到11.5、9.8ml/h·lcat.。催化剂的XRD、LRS、TPR、TEM图和比表面测定结果一致表明,稀土元素可使催化剂晶粒细化、高度分散,稳定了四方相。XPS结果表明:REO的加入使表面Mn富集,且催化剂表面Mn和K的比例影响其合成甲醇、异丁醇的活性与选择性。 相似文献