三维电极系统电化学氧化三唑酮

以三唑酮(TDF)为目标污染物,以钛基钌铱电极和不锈钢板作阳极、阴极,颗粒活性炭(GAC)为粒子电极构建三维电极系统,通过搅拌实现粒子电极呈流化状态。研究电流密度、TDF初始浓度、GAC投加量、初始pH对三维电极系统的TDF去除效率的影响。研究结果表明:增大电流密度有助于提高TDF去除效率;TDF去除率随初始pH的增大呈现逐渐增大的趋势,碱性条件有助于TDF的去除;当GAC投加量为1～4 g/L时,增大GAC投加量有助于TDF的降解;增大TDF初始浓度会导致去除率的降低。当TDF初始浓度为200μg/L、电流密度为8m A/cm2、初始pH=11、GAC投加量为4 g/L时,电化学氧化10 min时TDF去除率达到99.95%。三维电极系统的传质效率高于二维电极系统,三维电极电化学氧化系统是一种适用于降解TDF的高级氧化技术。     

荞麦皮生物吸附去除水中Cr(Ⅵ)的吸附特性和机理

农业废弃物荞麦皮作为生物吸附剂去除水中Cr(Ⅵ),研究了荞麦皮对Cr(Ⅵ)的去除动力学以及溶液pH、吸附剂用量和Cr(Ⅵ)初始浓度对去除效率的影响;通过FT-IR,XPS,SEM-EDX对荞麦皮表面组成和结构进行表征,探索荞麦皮去除Cr(Ⅵ)的机理.结果显示:荞麦皮对Cr(Ⅵ)有很高的去除效率.常温下5.0 g·L-1的荞麦皮在pH=2.0下对100 mg·L-1 Cr(Ⅵ)溶液的去除率可达99.87%.荞麦皮对Cr(Ⅵ)的去除率随溶液pH降低而升高,在pH=2.0时达到最大;随吸附剂用量增加而增大;随Cr(Ⅵ)初始浓度增加而减小.单位质量荞麦皮对Cr(Ⅵ)的去除量随吸附剂用量增加而减小;随Cr(Ⅵ)初始浓度增加而增加,最后趋于稳定.在20℃,pH=2.0,吸附用量为5.0 g·L-1时,荞麦皮对Cr(Ⅵ)的最大去除容量约为36.4 mg·g-1.荞麦皮吸附去除Cr(Ⅵ)的过程符合准二级吸附动力学.FT-IR,XPS和SEM-EDX分析结果表明:荞麦皮是一个多孔材料,表面存在羧基、氨基、羟基等活性基团;荞麦皮对Cr(Ⅵ)的去除是一个吸附-还原耦合的过程,包括Cr(Ⅵ)在荞麦皮表面上的静电吸附,以及此后的固相还原和对还原态的Cr(Ⅲ)再吸附;Cr(Ⅲ)的吸附主要是通过与荞麦皮表面的羧基、氨基的配位,以及与其中的阳离子发生离子交换作用实现的.     

Characteristic and Mechanism of Cr（VI） Biosorption by Buckwheat Hull from Aqueous Solutions

农业废弃物荞麦皮作为生物吸附剂去除水中Cr（VI）,研究了荞麦皮对Cr（VI）的去除动力学以及溶液pH、吸附剂用量和Cr（VI）初始浓度对去除效率的影响;通过FT-IR,XPS,SEM．EDX对荞麦皮表面组成和结构进行表征,探索荞麦皮去除Cr（VI）的机理．结果显示：荞麦皮对Cr（VI）有很高的去除效率．常温下5．0g·L^-1的荞麦皮在pH=2.0下对100mg·L^-1Cr（V0溶液的去除率可达99．87％．荞麦皮对Cr（VI）的去除率随溶液pH降低而升高,在pH=2.0时达到最大;随吸附剂用量增加而增大;随Cr（VI）初始浓度增加而减小．单位质量荞麦皮对Cr（V1）的去除量随吸附剂用量增加而减小;随Cr（VI）初始浓度增加而增加,最后趋于稳定．在20℃,pH=2．0,吸附用量为5．0g·L^-1时,荞麦皮对Cr（W）的最大去除容量约为36．4mg·g^-1．荞麦皮吸附去除Cr（Vb的过程符合准二级吸附动力学．FT-IR,XPS和SEM-EDX分析结果表明：荞麦皮是一个多孔材料,表面存在羧基、氨基、羟基等活性基团;荞麦皮对Cr（VI）的去除是一个吸附一还原耦合的过程,包括Cr（VI）在荞麦皮表面上的静电吸附,以及此后的固相还原和对还原态的Cr（Ⅲ）再吸附;Cr（Ⅲ）的吸附主要是通过与荞麦皮表面的羧基、氨基的配位,以及与其中的阳离子发生离子交换作用实现的．     

Ti/RuO2-CoO电极制备及其氨氮降解性能

采用热氧化法制备Ti/RuO_2-CoO电极,通过SEM和XRD对电极涂层的表面形貌和晶体结构进行表征;并利用最佳条件制备的电极开展电化学氧化氨氮模拟废水研究。实验研究了电流密度、初始pH值、Cl~-浓度和NH_3-N初始浓度对NH_3-N降解效果的影响。研究结果表明:当n(Ru)/n(Co)=7∶3时Ti/RuO_2-CoO电极对NH_3-N的去除效果较好。随着电流密度的增加,NH_3-N去除率随之升高;初始pH为碱性条件时,NH_3-N去除效果较好;NH_3-N去除率随Cl~-浓度的增加呈现先增大后减小,当Cl~-浓度为3 000 mg/L时,氨氮去除率达到97.95%。当电流密度为70 mA/cm~2、Cl~-浓度为3 000 mg/L、初始pH=9时,经过180 min电解后,氨氮初始浓度从500 mg/L降低至10.25 mg/L,且电化学氧化氨氮的产物主要为氮气和硝酸盐氮。     

钴掺杂的铁酸铋催化PMS氧化单质汞的实验研究

采用酒石酸溶胶凝胶法制备了一系列的钴掺杂的铁酸铋催化剂(BiFe_(1-x)Co_xO_3,x=5%-20%,x为Co/CoFe物质的量比),借助于X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面积(BET)、磁强振动计(VSM)、X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行表征。在自制鼓泡反应器内,利用钴掺杂铁酸铋活化过一硫酸氢钾(PMS),开展了模拟烟气中单质汞脱除实验,获得反应的最佳条件。当钴掺杂量为10%,催化剂用量为0.5 g/L,PMS浓度为3.9 mmol/L,溶液初始pH值为8,反应温度70℃时,反应100 min内Hg~0的平均脱除效率达89.36%。以乙醇和叔丁醇为淬灭剂,证明了·OH和SO~(·-)_4为Hg~0催化氧化的活性物种,且SO~(·-)_4起主要作用,并结合XPS分析结果推测了脱汞反应机理。     

Mn_3O_4/金属有机骨架材料活化过一硫酸盐降解水中难降解有机污染物罗丹明B（英文）

锰氧化物是一类环境友好型材料,可以有效活化过一硫酸盐(PMS)降解水中难降解有机污染物.但是锰氧化物在单独使用时容易出现严重的团聚现象,进而降低其对PMS的催化活性,不利于水中污染物的降解.因此,人们通常将锰氧化物负载于多孔的载体材料上.金属有机骨架材料(MOFs)因具有巨大的比表面积和温和的制备条件而广受关注.本文采用温和的溶剂热法首次成功制备了Mn_3O_4与MOF的复合材料Mn_3O_4/ZIF-8,并通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱和红外光谱等手段对其进行了表征,探究了Mn_3O_4/ZIF-8的形成机理.考察了Mn_3O_4负载量对Mn_3O_4/ZIF-8催化性能的影响,以及Mn_3O_4/ZIF-8投加量、PMS投加量、初始罗丹明B(RhB)浓度和反应温度对RhB去除效果的影响,同时探究了Mn_3O_4/ZIF-8的重复使用性能,分析了RhB的降解途径、去除机理以及最终的降解副产物.结果表明,边长为50-150 nm的片状Mn_3O_4均匀分散在粒径为250 nm的六边形ZIF-8的外表面;当Mn_3O_4负载量为0.5时,所制备的复合材料0.5-Mn/ZIF-120活化PMS对RhB的降解效果最好,反应60 min时RhB降解率可达到99.4%,且Mn的浸出量可以忽略不计.在该体系中,RhB的降解过程符合一级动力学反应方程,其降解速率常数随催化剂和PMS投加量的增加、反应温度的提高和初始RhB浓度的减小而增大.在0.5-Mn/ZIF-120催化剂投加量为0.4 g/L、PMS投加量为0.3 g/L、初始RhB浓度为10 mg/L、初始溶液pH为5.18及室温(23oC)条件下,水中RhB的降解率在40 min时即可达到98%.淬灭实验表明,该体系中HO·起主导作用,而其主要来源于活化PMS所产生的SO_4–·.此外,通过简单的二次水冲洗方式对0.5-Mn/ZIF-120催化剂进行回收使用,在连续5次循环使用后仍然可见较高的催化活性和稳定性,RhB的去除率保持在96%以上,且Mn的浸出百分率始终低于5%.     

电化学沉淀法去除氨氮和总磷效能研究

以氮磷模拟废水为研究对象,以镁板、不锈钢分别作为阳极和阴极构建电化学沉淀反应装置,研究了氮磷比、电流密度、初始pH和Cl-浓度对氨氮和总磷去除效果的影响。实验结果表明:减小氮磷比能增大氨氮去除率,降低总磷去除率;氨氮和总磷去除速率均随电流密度的增加而增大;初始pH为酸性条件时更利于氨氮和总磷的去除;增加Cl-浓度能提高氨氮去除率但对总磷去除效果影响较小。当氮磷比为1∶3、电流密度为40 mA/cm~2、初始pH=3、Cl-浓度为5 000 mg/L,反应时间为20 min时,氨氮和总磷去除率分别达到83.28%和98.38%,对应的能耗分别为21.88 kWh/kg NH_3-N和5.74 kWh/kgTP。电化学沉淀法去除氨氮和总磷主要是通过生成磷酸铵镁和磷酸镁等沉淀物的形式而实现。     

TiO2/H2O2/超声波协同降解壬基酚聚氧乙烯醚溶液

采用经过处理的锐钛矿型TiO2作为催化剂,在H2O2存在下,以TiO2/H2O2/超声波协同降解壬基酚聚氧乙烯醚反应为模型,探讨了TiO2催化剂用量、H2O2用量、超声波功率、壬基酚聚氧乙烯醚溶液初始浓度、初始pH值对壬基酚聚氧乙烯醚降解率的影响。结果表明,在一定的超声波功率和一定的TiO2用量范围内,壬基酚聚氧乙烯醚降解率随超声波功率和TiO2用量的增大而增大,达到一定值后保持平稳;当H2O2浓度介于一定范围内,增大H2O2用量可提高壬基酚聚氧乙烯醚的降解率,但H2O2用量过多时,反而会使壬基酚聚氧乙烯醚的降解率下降;pH<5时,壬基酚聚氧乙烯醚降解效果较好,且pH值越小,降解率越高;pH>5时,降解率越来越低。TiO2/H2O2/超声波体系降解壬基酚聚氧乙烯醚产生了较强烈的协同效应,在同一时刻三者协同体系的降解率比其3种单独体系的降解率之和高出约60%;在TiO2催化剂用量0.4g/L、H2O2用量0.2g/L、超声波功率600W、降解时间120min的条件下,对初始质量浓度为80mg/L,pH=1的壬基酚聚氧乙烯醚溶液进行降解,其降解率达98%以上。     

超支化胶原纤维吸附剂对Cr(VI)的吸附特性和机理研究

超支化聚合物改性胶原纤维(CF-HBPN)作为吸附剂处理含Cr(VI)模拟废水,研究了CF-HBPN吸附Cr(VI)时溶液pH、吸附剂用量和Cr(VI)初始浓度等对去除效率的影响;采用XPS,SEM-EDS等分析检测方法对CF-HBPN表面组成和结构进行表征,探索吸附机理.结果显示:CF-HBPN对Cr(VI)的去除率随溶液pH降低而升高,在pH为3.0时达到最大,随吸附剂用量增大而增大,随Cr(VI)初始浓度增加而减小.CF-HBPN对Cr(VI)的吸附容量随吸附剂用量增加而减小,随Cr(VI)初始浓度增加而增加,最后趋于稳定.30℃时,4.0 g L-1的CF-HBPN对50 mg L-1Cr(VI)溶液的去除率可达99.57%,最大吸附容量为38.94 mg g-1.0.18 mol L-1的NaOH溶液对吸附Cr(VI)后的CF-HBPN解吸效果最好.SEM-EDS分析结果表明CF-HBPN表面较粗糙,是一种具有空间网状结构的材料,吸附过程存在离子交换.XPS分析结果表明Cr(VI)主要吸附在CF-HBPN表面,铬酸根阴离子与质子化氨基的静电吸附作用为主要吸附作用.     

Mn3O4/金属有机骨架材料活化过一硫酸盐降解水中难降解有机污染物罗丹明B

锰氧化物是一类环境友好型材料,可以有效活化过一硫酸盐(PMS)降解水中难降解有机污染物.但是锰氧化物在单独使用时容易出现严重的团聚现象,进而降低其对PMS的催化活性,不利于水中污染物的降解.因此,人们通常将锰氧化物负载于多孔的载体材料上.金属有机骨架材料(MOFs)因具有巨大的比表面积和温和的制备条件而广受关注.本文采用温和的溶剂热法首次成功制备了Mn3O4与MOF的复合材料Mn3O4/ZIF-8,并通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜、X射线光电子能谱和红外光谱等手段对其进行了表征,探究了Mn3O4/ZIF-8的形成机理.考察了Mn3O4负载量对Mn3O4/ZIF-8催化性能的影响,以及Mn3O4/ZIF-8投加量、PMS投加量、初始罗丹明B(RhB)浓度和反应温度对RhB去除效果的影响,同时探究了Mn3O4/ZIF-8的重复使用性能,分析了RhB的降解途径、去除机理以及最终的降解副产物.结果表明,边长为50?150 nm的片状Mn3O4均匀分散在粒径为250 nm的六边形ZIF-8的外表面;当Mn3O4负载量为0.5时,所制备的复合材料0.5-Mn/ZIF-120活化PMS对RhB的降解效果最好,反应60 min时RhB降解率可达到99.4%,且Mn的浸出量可以忽略不计.在该体系中,RhB的降解过程符合一级动力学反应方程,其降解速率常数随催化剂和PMS投加量的增加、反应温度的提高和初始RhB浓度的减小而增大.在0.5-Mn/ZIF-120催化剂投加量为0.4 g/L、PMS投加量为0.3 g/L、初始RhB浓度为10 mg/L、初始溶液pH为5.18及室温(23oC)条件下,水中RhB的降解率在40 min时即可达到98%.淬灭实验表明,该体系中HO?起主导作用,而其主要来源于活化PMS所产生的SO4–?.此外,通过简单的二次水冲洗方式对0.5-Mn/ZIF-120催化剂进行回收使用,在连续5次循环使用后仍然可见较高的催化活性和稳定性,RhB的去除率保持在96%以上,且Mn的浸出百分率始终低于5%.     

AuNPs@POMs/rGO复合材料的制备及光催化性能

以Keggin型多金属氧酸盐(多酸,POMs)为光催化还原剂、稳定剂和包覆剂,在光照下一步合成AuNPs@POMs/rGO复合纳米材料。采用透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和紫外-可见吸收光谱(UV-vis)等对所制得的材料进行了结构表征和性能测试。以光催化降解甲基橙为模型反应研究了AuNPs@POMs/rGO纳米复合材料的光催化活性。透射电子镜结果显示Au纳米微粒均匀的负载在rGO薄层上,无聚集和团聚现象。实验探究了pH、温度、催化剂投放量以及甲基橙初始浓度对光催化降解过程的影响。光催化降解结果表明:当溶液处于室温,pH=8.0,催化剂投放量为0.15 g·L~(-1),甲基橙溶液初始浓度为25.0 mg·L~(-1)时,效果达到最佳,降解率为94.5%。     

粉煤灰合成Na-X沸石去除废水中镍离子的研究

粉煤灰通过碱熔融 水热法合成了Na-X型沸石,研究了Na-X型沸石的用量、吸附时间、溶液pH值、初始镍离子浓度和温度对废水中镍离子去除效果的影响。结果表明,Na-X型粉煤灰沸石对镍离子的去除性能与化学原料合成的13X相当,明显优于粉煤灰。在20℃,pH值为6,沸石用量10g/L,吸附15min时,对初始浓度为20mg/L~150mg/L的镍离子去除率均可达90%以上。镍离子的吸附过程符合Langmiur吸附等温方程式,其单层吸附量为11.2×10^-3。粉煤灰沸石重复使用5次,对废水中镍离子的去除率仍高达95%,再生性能良好。     

电解氧化分解稀土沉淀废水中草酸的研究

为有效去除稀土草酸沉淀废水中残留的草酸,采用电解氧化探索氧化分解废水中草酸的可行性。考察不同阳极、反应温度、反应时间、废水初始酸度等因素对氧化效果的影响。草酸的氧化速度随反应温度、电流和反应时间的增加而升高,随初始酸度的增加反而降低,确定了优化工艺条件。[C_2O_4~(2-)]=1.84 g·L~(-1),[H~+]=0.90 mol·L~(-1)的Eu草酸沉淀废水,在反应温度30℃,电流1.5 A,反应时间5 h,草酸的氧化率可达99%,废水中残留的草酸质量浓度仅为0.01 g·L~(-1),处理后的废水可直接返回稀土萃取分离,实现了工艺流程的闭路循环。     

Ru0.7Si0.3O2/Ti电极电催化氧化处理硝基苯废水

制备了Ru0.7Si0.3O2/Ti电极,并以该电极作为氧化阳极,不锈钢为阴极,电催化氧化降解废水中硝基苯。 实验结果表明,当硝基苯初始质量浓度为220 mg/L时,最佳条件为：电流密度25×10-3 A/cm2;Na2SO4作为电解质时加入量为8 g/L;溶液初始pH=2。 在此最佳条件下,硝基苯去除率大于85%,TOC去除率大于50%,表明Ru0.7Si0.3O2/Ti阳极能有效去除废水中有机污染物;对中间产物的检测结果表明,硝基苯的降解是阴阳两极协同作用的结果。     

面制品添加剂偶氮甲酰胺热处理下转化为氨基脲的研究

建立了高效液相色谱-串联质谱(HPLC-MS/MS)检测氨基脲(SEM)的方法,并研究了偶氮甲酰胺(ADA)在热处理条件下转化为SEM的规律。该方法以2-硝基苯甲醛为衍生剂,衍生温度为37℃,萃取p H值为7.0。结果表明,SEM在0.5~100μg·L~(-1)质量浓度范围内线性关系良好,相关系数(r)为0.999,检出限为0.4μg·L~(-1)。在10、20、40μg·L~(-1)加标水平下的回收率为99.6%~120%,相对标准偏差小于7.6%。实验发现ADA在热处理条件下会降解生成SEM,高温时ADA降解完全;且SEM的生成率随温度升高而增大,在200℃时生成率达到最高值0.094%,而当温度过高时,SEM会因分解导致生成率下降;烘烤时间过长时(30 min),SEM的生成率也会降低。     

新试剂二溴羧基偶氮胂与铋的显色反应研究及应用

通过研究新试剂二溴羧基偶氮胂光度法测定铋的反应条件,发现适量铁的存在对铋的显色反应有增敏效应,在0.54mol·L~(-1)混酸(0.24mol·L~(-1)HClO_4-0.30mol·L~(-1)H_3PO_4)中,显色剂与铋生成稳定的蓝色络合物,吸收峰为635nm,摩尔吸光系数为8.61×10~4,铋的浓度在0～20μg/25ml范围符合比耳定律,该显色反应已成功地用于不经分离直接测定钢铁、纯铜及铜合全中的微量铋。     

双功能气凝胶吸附-降解协同处理染料废水

针对吸附法处理染料废水易产生二次污染和基于过一硫酸氢盐(PMS)的高级氧化技术降解有机污染物易受水体复杂成分影响的问题,设计构筑具有吸附和活化PMS功能的铁掺杂纤维素纳米纤维/还原氧化石墨烯气凝胶(CNFs/RGO/Fe)用于吸附-降解协同处理染料废水.CNFs/RGO/Fe对阳离子染料具有良好的选择性吸附功能,其对亚甲基蓝(MB)、罗丹明B (RhB)和结晶紫(CV)的最大吸附容量分别高达655.1 mg/g、696.5 mg/g和962.1 mg/g,吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir等温模型.将吸附染料的CNFs/RGO/Fe置于PMS溶液中,可以促进PMS活化产生大量·OH,实现对吸附质的降解和气凝胶的再生.经5次吸附-降解循环后,CNFs/RGO/Fe对染料去除率仍保持在75%以上,表现出良好的重复使用性.本研究有望为去除复杂水体中有机污染物提供新思路.     

CdS/ZnO复合光催化剂降解亚甲基蓝的研究

利用水热法合成具有层级片状结构的ZnO纳米片,再利用原位生长法得到不同CdS复合比的CdS/ZnO复合光催化剂。采用X射线粉末衍射(XRD)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis)等手段对所制备的光催化剂进行了表征,并考察了CdS/ZnO在可见光下光催化降解亚甲基蓝溶液的催化性能。研究表明,经CdS修饰后,其光催化性能明显提高。当亚甲基蓝初始浓度为5mg·L~(-1),催化剂用量为2g·L~(-1)时,光反应240min后,亚甲基蓝的降解率高达96%。同时,对CdS/ZnO复合光催化剂可见光降解亚甲基蓝的催化机理进行了分析。     

在 Pt/TiO2上光催化降解污水中的对氟苯甲酸

在Pt/TiO2存在下,研究了光催化降解对氟苯甲酸的反应.考察了反应时间、溶液初始pH值以及污染物初始浓度对光催化反应的影响.结果表明,溶液的紫外吸光度值随反应时间不断下降;反应7 h时,溶液的TOC去除率达23.2%;反应0.5～2 h内,氟离子平均生成速率为3.53×10-5mol.L-1.h-1;在反应3～7 h内,氟离子平均生成速率为6.22×10-5mol.L-1.h-1.在溶液初始pH值=3.34～3.72时,氟离子生成速率最大,在碱性范围内,氟离子的生成速率为零.当C0(p-fluorobenzoic acid)<1.80×10-3mol.L-1时,光催化降解生成氟离子的速率随着对氟苯甲酸浓度的增大而增大;当C0(p-fluorobenzoic acid)>2.00×10-3mol.L-1时,光催化降解生成氟离子的速率不再随污染物浓度的变化而发生变化.探讨了可能的反应机理.     

基于水滑石的Zn-Cr-Cu复合金属氧化物的制备及其对罗丹明B的光催化降解性能

采用共沉淀法一步组装获得席夫碱铜(Ⅱ)插层的Zn-Cr水滑石(ZnCr-SBCu-LDHs),再经500℃高温焙烧制得新颖的Zn-CrCu复合金属氧化物(ZnCr-SBCu-LDO)光催化材料。通过X射线粉末衍射(XRD)、紫外-可见漫反射图谱(UV-Vis DRS)、扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)对催化材料的结构和性质进行分析表征。以较难被水滑石吸附的阳离子型染料罗丹明B(RhB)作为模型,研究材料的光催化活性,考察材料用量、RhB溶液的初始pH值、温度以及H_2O_2初始浓度等对光催化活性的影响。结果发现:ZnCr-SBCu-LDO具有优异的光催化活性,在初始pH值为7.40、温度为25℃以及H_2O_2初始浓度10 mmol·L~(-1)的条件下,光照4 h后,1 g·L~(-1)的催化材料对5 mg·L~(-1)的RhB溶液的降解效率可达98.68%。此外,进一步对催化剂的再生能力进行了研究,并初步探讨了光催化降解的机理。