溶胶凝胶法制备CexCo2-xAlO4复合氧化物及其催化分解N2O

用柠檬酸-溶胶凝胶法制备了CexCo2-xAlO4系列复合氧化物和K2CO3改性催化剂,考察了复合氧化物组成、母液pH值、钾负载量对N2O催化剂活性的影响,用N2物理吸附、X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、H2程序升温还原（H2-TPR）、O2程序升温脱附（O2-TPD）、X射线光电子能谱（XPS）等方法表征了催化剂结构。结果表明：用Ce取代Co2AlO4中部分Co制得的CexCo2-xAlO4复合氧化物催化活性有所提高,其中母液pH=2、组成为Ce0.05Co1.95AlO4的催化剂活性较高,该催化剂具有较高的比表面积、较小的晶粒及Ce-Co间的协同效应;进一步研究表明,由于K粒子的电子效应,使得0.05K/Ce0.05Co1.95AlO4的催化活性又优于其他催化剂,有氧气氛中450C连续反应50h,N2O分解率达98.5%。     

Mn_xCo_(3-x)O_4复合氧化物及改性催化剂催化分解N_2O

用共沉淀法制备了一组不同组成的MnxCo3-xO4尖晶石型复合氧化物,表面负载碱金属助剂制备改性催化剂,用于催化分解N2O.用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附(BET)、红外光谱(FTIR)、扫描电镜(SEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)等技术表征催化剂结构.考察了复合氧化物组成、碱金属助剂类型、钾前驱物等制备参数对催化剂结构和催化活性的影响.结果表明:添加助剂K、Cs降低了催化剂表面Co、Mn元素的电子结合能,弱化了Co—O和Mn—O键,有利于氧物种的脱除,提高了催化剂活性.优化出了活性较高的催化剂K/Mn0.4Co2.6O4(K2CO3),有氧无水、有氧有水气氛400℃连续反应50 h,N2O转化率分别保持100%和74.2%,催化剂稳定性较高.     

N_2O分解催化剂Co-Al尖晶石型复合氧化物制备参数的优化

以柠檬酸为配合剂,用溶胶-凝胶法制备了一组不同组成的Co-Al复合氧化物(CoAl_2O_4、CoCo0.5Al1.5O4、CoCoAlO_4、CoCo_(1.5)Al_(0.5)O_4、Co_3O_4),用于催化分解N_2O.用N_2物理吸附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了结构表征,考察了复合氧化物组成、母液pH值、配合剂用量等制备参数对催化剂活性的影响.结果表明:用Al取代Co_3O_4中部分Co制备Co-Al复合氧化物,提高了催化剂的比表面积和催化活性,其中组成为CoCo_(1.5)Al_(0.5)O_4、母液pH=2、柠檬酸/金属离子(摩尔比)为1的催化剂活性较高.在CoCo_(1.5)Al_(0.5)O_4表面浸渍K2CO3溶液制得K改性催化剂,弱化了钴-氧化学键,提高了催化活性.其中0.02K/CoCo1.5Al0.5O4催化剂在有氧有水气氛400℃连续反应50h,N_2O转化率达97.1%.     

碱土金属对钴铈复合氧化物催化剂催化N2O分解的影响

采用低温柠檬酸络合法制备了添加不同碱土金属的钴铈复合氧化物(Ce/Co摩尔比为0.05)催化剂, 考察了其催化N2O分解的活性. 结果表明, 碱土金属对钴铈催化剂催化N2O分解的活性有明显促进作用, 助催化效果递变顺序为Mg相似文献   

碱土金属对钴铈复合氧化物催化剂催化N2O分解的影响

采用低温柠檬酸络合法制备了添加不同碱土金属的钴铈复合氧化物(Ce/Co摩尔比为0.05)催化剂,考察了其催化N2O分解的活性.结果表明,碱土金属对钴铈催化剂催化N2O分解的活性有明显促进作用,助催化效果递变顺序为Mg相似文献   

Co-Mg/Al类水滑石衍生复合氧化物上N2O催化分解的研究

恒定二价与三价阳离子比为3((nCo+nMg)/nAl=3), 采用共沉淀法制备不同Co含量的系列类水滑石前驱物CoxMg3-xAl-HT(x=0, 0.5, 1, 1.5, 2, 2.5, 3), 经焙烧得到其衍生复合氧化物催化剂CoxMg3-xAlO. 采用XRD、BET、TG-DSC和TPR等表征手段考察了Co含量对材料前驱物及其衍生复合氧化物组成和结构等方面的影响, 研究了系列CoxMg3-xAlO催化剂的催化N2O分解性能; 同时探讨了反应条件, 如N2O浓度、空速、O2和H2O等因素对催化剂活性的影响. 结果表明, 所有前驱物材料均能形成完整的层状水滑石结构；经高温焙烧后形成了以Co-Al尖晶石为主相的复合氧化物, 且Co掺杂有助于尖晶石相的生成； Co含量对材料的热稳定性、比表面、可还原性和催化分解活性有显著的影响；含Co复合氧化物催化材料存在两个还原峰, 还原过程为Co3+→Co2+→Co；Mg有助于提高催化剂的热稳定性；随着Co含量增加, 催化剂比表面下降, 但比表面不是影响催化剂活性的主要因素； 500 ℃焙烧后的Co2.5Mg0.5AlO催化剂具有较好的N2O催化分解活性；提高前驱物的焙烧温度导致催化剂的活性下降；N2O浓度、空速及O2对催化剂活性的影响较小, 而H2O则对催化剂的活性有较大的影响.     

K-Ce改性类水滑石前驱体Co-M—Al复合氧化物催化分解N2O

采用共沉淀法制备不同组分类水滑石前驱体Co-M—Al和Co—M—Ce—Al（M=Zn,Ni,Cu）复合氧化物催化剂催化分解N2O．结果表明,Co—M—Al系列氧化物催化剂的催化活性Co—Ni-Al系列〉Co—Zn-Al系列〉Co—Cu-Al系列;CeO2添加使得催化剂催化活性进一步提高,N20分解温度T50和马0均下降80℃;继续负载碱金属K也使氧化物催化剂催化活性提高,N2O分解温度T50和T90下降约50℃.     

N_2O在Mg-Fe复合氧化物上的催化分解(英文)

用共沉淀法制备了一组Mg-Fe复合氧化物催化剂,用于N2O催化分解,考察了催化剂组成、焙烧温度、负载助剂钾等参数对其催化活性的影响。采用N2物理吸附、X射线衍射、H2-程序升温还原等技术对催化剂进行了结构表征。结果表明,500℃焙烧的Mg0.6Fe0.4Fe2O4催化剂对于N2O分解反应有较高活性,而K改性的催化剂活性均有所降低,且K的负载量越高,改性催化剂的活性越低,这是由于负载的K粒子抑制了表面铁物种的还原,降低了催化剂的比表面积。在有氧无水、水氧共存条件下连续反应10h,Mg0.6Fe0.4Fe2O4的催化活性和稳定性均显著高于FeOx催化剂。     

Mn_xCo_(2.5-x)Al_(0.5)O_4尖晶石型三元复合氧化物催化分解N_2O(英文)

用溶胶凝胶法制备了一组Mn_xCo_(2.5-x)Al_(0.5)O_4尖晶石型三元复合氧化物,用于有氧气氛下的N_2O催化分解反应.用N_2物理吸附、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了结构表征,考察了催化剂组成、母液pH、K负载量等制备参数对其催化活性的影响.结果表明:K的加入弱化了催化剂表面的金属-氧化学键,有利于表面氧物种的脱除,改性催化剂有较高的催化活性和抗水性,其中母液pH=2、K/(Mn+Co)比为0.02的K/Mn_(0.2)Co_(2.3)Al_(0. 5)O_4催化剂活性较高,该催化剂在有氧、有氧有水气氛400℃连续反应50 h,N_2O转化率分别达98.5%和76.5%.     

Zn取代类水滑石衍生复合氧化物上N2O的催化分解

恒定二价与三价阳离子比为3((nZn+nMg)/nAl=3), 采用共沉淀法制备不同Zn含量的系列类水滑石前驱物ZnxMg3-xAl-HT (x=0, 0.5, 1.0, 1.5, 2.0, 2.5, 3.0), 经焙烧得到其衍生复合氧化物催化剂ZnxMg3-xAlO, 用于N2O的直接催化分解. 采用X射线衍射(XRD)、比表面积分析(Brunauer-Emmett-Teller)、热分析(TG-DSC)和傅里叶变换红外(FT-IR)光谱等表征手段考察了Zn含量对材料前驱物及其衍生复合氧化物组成和结构的影响, 研究了系列ZnxMg3-xAlO催化剂的N2O催化分解性能, 同时探讨了反应条件, 如N2O浓度、空速、O2和H2O等因素对催化剂活性的影响. 结果表明, 所有前驱物材料均能形成完整的层状水滑石结构; 经高温焙烧后形成了以Zn-Al尖晶石为主相的复合氧化物, 且Zn掺杂有助于促进尖晶石相的生成; Zn含量对材料的热稳定性、比表面积和N2O催化分解活性有显著的影响; 随着Zn含量增加, 催化剂比表面积下降, 但其不是影响催化剂活性的主要因素; 650 ℃焙烧后的Zn2.0Mg1.0AlO催化剂具有较好的N2O催化分解活性; N2O浓度、空速及O2对催化剂活性的影响较小, 而H2O则对活性有较大的影响.     

Zn取代类水滑石衍生复合氧化物上N2O的催化分解

恒定二价与三价阳离子比为3((nZn+nMg)/nAl=3),采用共沉淀法制备不同Zn含量的系列类水滑石前驱物ZnxMg3-xAl-HT (x=0,0.5,1.0,1.5,2.0,2.5,3.0),经焙烧得到其衍生复合氧化物催化剂ZnxMg3-xAlO,用于N2O的直接催化分解.采用X射线衍射(XRD)、比表面积分析(Brunauer-Emmett-Teller)、热分析(TG-DSC)和傅里叶变换红外(FT-IR)光谱等表征手段考察了Zn含量对材料前驱物及其衍生复合氧化物组成和结构的影响,研究了系列ZnxMg3-xAlO催化剂的N2O催化分解性能,同时探讨了反应条件,如N2O浓度、空速、O2和H2O等因素对催化剂活性的影响.结果表明,所有前驱物材料均能形成完整的层状水滑石结构;经高温焙烧后形成了以Zn-Al尖晶石为主相的复合氧化物,且Zn掺杂有助于促进尖晶石相的生成;Zn含量对材料的热稳定性、比表面积和N2O催化分解活性有显著的影响;随着Zn含量增加,催化剂比表面积下降,但其不是影响催化剂活性的主要因素;650℃焙烧后的Zn2.0Mg1.0AlO催化剂具有较好的N2O催化分解活性;N2O浓度、空速及O2对催化剂活性的影响较小,而H2O则对活性有较大的影响.     

Co-M(M=La,Ce, Fe,Mn, Cu,Cr)复合金属氧化物催化分解N2O

通过共沉淀法制备了一系列Co-M(M= La, Ce, Fe, Mn, Cu, Cr)复合金属氧化物及纯Co3O4催化剂, 考察了其催化分解N2O 的活性. 结果表明在研究的系列催化剂中, Co-Ce 复合氧化物催化剂具有最好的催化分解N2O的活性; 其活性与Ce/Co 摩尔比有直接的关系, 当Ce/Co 摩尔比为0.05 时(CoCe0.05 催化剂)催化活性最佳; 当有NO 和O2共存时, 可能在催化剂活性中心上形成表面硝酸盐或亚硝酸盐吸附物种而使其活性受到较大影响. 通过对Co-M 催化剂的XRD、BET、O2-TPD及H2-TPR 等表征结果的分析, 发现作为主要活性位的Co2+的氧化还原能力是影响催化剂活性的主要原因. 这是因为根据反应机理, N2O 的表面分解步骤与Co2+氧化成Co3+的能力相关, 而吸附氧的脱附与Co3+还原成Co2+的能力相关. 在所研究的催化剂中, 添加除CeO2之外的其它过渡金属氧化物时, 催化剂中Co3+/Co2+的氧化还原能力降低, 因此其催化性能降低. 另外, 添加不同过渡金属氧化物也改变了N2O 催化分解反应的速控步骤.     

含钯类水滑石衍生复合氧化物Pd/M3AlO(M=Mg,Co, Ni,Cu, Zn)催化剂上氯苯的催化氧化

采用共沉淀法制备了系列含Pd类水滑石材料, 类水滑石基体为M3Al-HT (M=Mg, Co, Ni, Cu, Zn), 经焙烧制备出含Pd类水滑石衍生复合氧化物催化剂. 通过X射线衍射(XRD), 热重-差热分析(TG-DTG), H2程序升温还原(H2-TPR), O2程序升温脱附(O2-TPD)和N2吸脱附等表征技术手段研究了不同二价金属元素对含Pd类水滑石衍生复合氧化物催化剂物理化学性质及其对挥发性有机污染物氯苯催化氧化性能的影响. XRD和TG-DTG结果表明, 不同二价金属元素, 除Cu外, 都能形成类水滑石层状结构, Pd在不同类水滑石前驱物中均能良好分散. 不同的二价金属元素对催化剂性能的影响不同, 其中Pd/Co3AlO催化剂表现出最高的氯苯催化氧化活性, 其起燃温度和全转化温度分别为182和283 ℃. H2-TPR和O2-TPD测试表明, Pd和类水滑石衍生复合氧化物存在着协同作用, Pd的引入促进了复合氧化物的还原, 从而影响氧化物的氧化还原性能. Pd/M3AlO系列催化剂的活性主要受催化剂的氧化还原性能及其表面活性氧物种的影响.     

N_2O在Cu_xFe_(1-x)Fe_2O_4和Ni_xFe_(1-x)Fe_2O_4复合氧化物催化剂上的分解反应

用共沉淀法制备了一组具有尖晶石结构的Cu-Fe和Ni-Fe复合氧化物,用于有氧条件下催化分解N2O,考察了催化剂组成对催化活性的影响.用N2物理吸附(BET)、X射线衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂进行了结构表征.结果表明:在不同组成的Cu-Fe、Ni-Fe系列复合氧化物催化剂中,Cu Fe2O4和Ni Fe2O4对于N2O分解反应的初活性较高,这是因为Cu Fe2O4和Ni Fe2O4的比表面积较高、晶粒较小,而且其表面氧物种与金属(Cu2+、Fe3+)的化学作用较弱,氧物种易脱除、脱氧量较高.相比较而言,Ni Fe2O4催化剂上的N2O分解活化能低于Cu Fe2O4,Ni Fe2O4的初活性优于Cu Fe2O4.500℃连续反应100 h,Cu Fe2O4上的N2O转化率降至84.9%,而Ni Fe2O4上的N2O转化率一直保持99%,Ni Fe2O4有较高的催化稳定性.     

一步水热合成Y-Co_3O_4复合氧化物催化剂及催化分解N_2O（英文）

用一步水热、分步水热、浸渍等方法分别制备Y-Co_3O_4复合氧化物,用于催化分解N_2O的反应,其中,一步水热法制备的催化剂活性较高。再用一步水热法制备了不同Y/Co物质的量比的Y-Co_3O_4复合氧化物,在优化出的催化剂(0. 03YCo_3O_4)表面浸渍K_2CO_3溶液,制备K改性催化剂(0. 02K/0. 03Y-Co_3O_4)。用X射线衍射(XRD)、N_2物理吸附、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温脱附(O_2-TPD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子谱(XPS)等技术表征催化剂结构。研究发现,Co_3O_4和Y-Co_3O_4同为尖晶石结构,但Y-Co_3O_4的催化活性显著高于Co_3O_4。K改性增加了催化剂表面的活性位(Co~(2+)),还有利于吸附氧的脱除,从而提高了催化剂活性。在无氧无水、有氧无水、有氧有水气氛中,K改性催化剂上的N_2O全分解温度分别为325、350、375℃,催化剂活性较高。有氧有水气氛350℃连续反应50 h,K改性催化剂上N_2O分解率保持90%以上,稳定性较高。研究发现,Y-Co_3O_4及K改性催化剂上N_2O分解反应的Ea和lnA之间存在动力学补偿效应。     

溶胶-凝胶法制备NixCo1-xCoAlO4尖晶石型复合氧化物及其催化分解N2O性能

用溶胶凝胶法制备了一组Ni_xCo_1-xCoAlO₄尖晶石型复合氧化物,并采用表面润湿浸渍K₂CO₃溶液进行了K掺杂改性,用于有氧气氛下的N₂O催化分解反应.采用N₂物理吸附、X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、H₂-程序升温还原(H₂-TPR)等技术对催化剂进行了表征,考察了催化剂组成、母液pH值、K负载量等制备参数对其催化活性的影响.结果表明,母液pH值为3、K/(Ni+Co)物质的量比为0.1的K/Ni_0.15Co_0.85CoAlO₄催化剂具有较高的N₂O分解活性,450 ℃ N₂O可完全分解.助剂K的加入弱化了催化剂表面金属氧键,提高了催化剂的还原性、催化活性和抗水性.     

钴系尖晶石型复合氧化物的甲烷催化燃烧性能研究

采用共沉淀法合成了钴系尖晶石型Co0.5 M0.5 Co2O4(M=Mg、Zn、Ce)复合氧化物催化剂,考察了其对甲烷催化燃烧反应的催化活性,并运用FT-IR、XRD、BET及H2-TPR等技术对催化剂进行了表征.实验结果表明,Co0.5 Ce0.5 Co2 O4催化剂有较高的催化活性,与CoO. 5Mg0.5 Co2 O4和Co0.5Zn0.5Co2 O4催化剂相比,Co0.5 Ce0.5Co2 O4催化剂有较高的晶格畸变率、较大的比表面积和孔容、较小的晶粒度、较强的氧活动性和较低的甲烷催化燃烧表观活化能.     

不同沉淀剂对Co3O4催化剂催化分解N2O活性的影响

采用了不同沉淀剂（K2 CO3、Na2 CO3、NaOH、NaHCO3）制备了一系列 Co3 O4氧化物催化剂。通过 XRD、XPS、BET、H2-TPR、O2-TPD 表征手段,探究了催化剂物相结构和氧化还原性能对 N2 O 催化分解性能的影响。研究表明,以 K2 CO3为沉淀剂制备的 Co3 O4催化剂具有优越的氧化还原性能。此外,较低结晶度有助于提高催化剂的催化性能,催化剂表面物种与其沉淀剂相关：丰富的表面 Co 物种促进催化活性,较多氧空位有利于催化剂表面的电子传递和氧气的脱附。以 K2 CO3为沉淀剂制备的 Co3 O4催化剂表现出最佳的 N2 O 催化分解活性,在450℃达到90％以上的转化率。     

碳球为模板水热合成Mg-Co复合氧化物及其催化分解N_2O（英文）

用自制的碳球为模板剂,尿素为沉淀剂,120℃水热合成尖晶石型Mg-Co复合氧化物(MgCo_2O_4),在其表面浸渍K_2CO_3溶液制得K改性催化剂,用于催化分解N2O。用X射线衍射(XRD)、N2物理吸附-脱附、扫描电镜(SEM)、H2程序升温还原(H2-TPR)、O2程序升温脱附(O2-TPD)、X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行结构表征,考察了钴镁离子/碳球的质量比、尿素/钴镁离子的物质的量比等制备参数对催化剂活性的影响。结果表明,钴镁离子/碳球的质量比为0.192、尿素/钴镁离子的物质的量比为2,制得的MgCo_2O_4催化剂活性较高。K改性MgCo_2O_4催化剂在400℃有氧无水、有氧有水条件下连续反应50 h,N2O转化率分别保持在91%和62%,稳定性较好。     

费托合成:SiO_2和Al_2O_3负载的Co_2C催化剂的表征和评价

采用CO碳化SiO2和Al3O4负载的Co(NO3)2的方法制备了SiO2和Al3O4负载的Co2C催化剂,采用N2物理吸附、X射线衍射和H2-程序升温还原技术对催化剂进行了表征,并用于催化费托合成反应中.结果显示,需要较长碳化时间才可合成负载的Co2C催化剂;所制催化剂表现出CO加氢生成高碳醇的催化性能,其原因可能在于催化剂表面存在的金属Co物种使CO解离,表面Co物种有利于CO插入,从而导致醇的生成,但体相Co2C则不具有催化活性.