Zn取代类水滑石衍生复合氧化物上N2O的催化分解

恒定二价与三价阳离子比为3((nZn+nMg)/nAl=3),采用共沉淀法制备不同Zn含量的系列类水滑石前驱物ZnxMg3-xAl-HT (x=0,0.5,1.0,1.5,2.0,2.5,3.0),经焙烧得到其衍生复合氧化物催化剂ZnxMg3-xAlO,用于N2O的直接催化分解.采用X射线衍射(XRD)、比表面积分析(Brunauer-Emmett-Teller)、热分析(TG-DSC)和傅里叶变换红外(FT-IR)光谱等表征手段考察了Zn含量对材料前驱物及其衍生复合氧化物组成和结构的影响,研究了系列ZnxMg3-xAlO催化剂的N2O催化分解性能,同时探讨了反应条件,如N2O浓度、空速、O2和H2O等因素对催化剂活性的影响.结果表明,所有前驱物材料均能形成完整的层状水滑石结构;经高温焙烧后形成了以Zn-Al尖晶石为主相的复合氧化物,且Zn掺杂有助于促进尖晶石相的生成;Zn含量对材料的热稳定性、比表面积和N2O催化分解活性有显著的影响;随着Zn含量增加,催化剂比表面积下降,但其不是影响催化剂活性的主要因素;650℃焙烧后的Zn2.0Mg1.0AlO催化剂具有较好的N2O催化分解活性;N2O浓度、空速及O2对催化剂活性的影响较小,而H2O则对活性有较大的影响.     

Ce1-XMnXO2-a复合氧化物催化剂甲烷催化燃烧性能的研究

采用水热法合成了系列Ce_1-XMn_XO_2-a-T(X=0.0，0.1，0.2，0.3，0.5，0.7，0.9，1.0；T表示焙烧温度)，T=500，650，800 ℃)复合氧化物催化剂用于甲烷的催化燃烧。通过XRD、N₂吸/脱附、TG-DSC、UV-Vis-DRS和TPR表征手段研究了不同组成催化剂的物理化学性质及其对甲烷催化燃烧活性。结果表明，在500 ℃焙烧的情况下Mn进入CeO₂晶格形成均相固溶体催化剂的最大取代值为0.7，而当Mn继续增加时则出现Mn₂O₃晶相偏析，同时各催化剂具有较高的比表面积；随着焙烧温度的升高，进入CeO₂晶格的Mn最大取代值逐渐减少，650和800 ℃时分别为0.5和0.3，且比表面积相应降低。Ce_1-XMn_XO_2-a-800催化剂的还原行为大致呈现三阶段，即为Mn₂O₃ → Mn₃O₄的还原(340～420 ℃)，Mn₃O₄ → MnO的还原(420～480 ℃)和体相氧化铈的还原(700～900 ℃)，且Mn的引入整体上提高了催化剂的可还原能力。甲烷催化燃烧活性评价结果表明，比表面积并非影响催化剂活性的主要因素，影响催化剂甲烷催化活性的主要因素为催化剂的组成、可还原能力和焙烧温度；而其中以Ce_0.3Mn_0.7O_2-a-800催化剂表现出较高的甲烷催化燃烧活性，在甲烷转化率为10%和90%时的温度分别为430 和613 ℃。进一步考察Ce_0.3Mn_0.7O_2-a在不同温度(500、650、800和1 000 ℃)焙烧后的催化活性表明，随着焙烧温度的提高催化剂催化活性降低。     

豆甾醇分子印迹聚合物的合成及性能研究

以豆甾醇(stig.)为印迹分子、甲基丙烯酸甲酯(MMA)为功能单体、二乙烯基苯(DVB)为交联剂、碳酸钙及十二烷基硫酸钠(SDS)混合物为分散剂、过硫酸钠为引发荆、极性较低的甲醇(tolu.)为致孔剂,采用悬浮聚合法合成豆甾醇分子印迹聚合物.并对试验合成的分子印迹聚合物的形貌、粒径及选择吸附性能分别采用高效液相、电镜和光学显微镜进行分析和评价.试验结果表明,最佳配方为3g stig.:40mL MMA:15mL DVB:4g CaCO3 2g SDS:0.4mLNa2S2O8:14mL tolu.,其中引发荆过硫酸钠应分多次加入,在聚合反应初期采用高速搅拌,随着聚合反应的进行搅拌速度应逐渐减小.该条件下合成的分子印迹聚合物平均粒径小于100μm、分布较窄,对豆甾醇表现出快速和稳定的特异吸附性能,其分离因子超过1.65,吸附容量约为1.2mg/g.     

城市污水处理厂污泥中卤代甲基磺酸的液相色谱-串联质谱分析方法研究

建立了测定城市污水处理厂污泥样品中5种卤代甲基磺酸的高效液相色谱-串联质谱(HPLC-MS/MS)方法。通过对萃取溶剂、提取方式和萃取次数等条件进行优化,确定最佳萃取条件为:萃取溶剂为甲醇-水(体积比1∶1)混合溶液,摇床振荡提取1 h,萃取1次。在该条件下对一氯甲基磺酸(Cl-MSA)、二氯甲基磺酸(Cl_2-MSA)、三氯甲基磺酸(Cl_3-MSA)、一溴甲基磺酸(Br-MSA)和三氟甲基磺酸(F_3-MSA)的萃取效率分别为(48. 4±2. 8)%、(68. 3±0. 9)%、(81. 0±4. 8)%、(38. 0±1. 1)%和(99. 1±1. 2)%。该方法的线性范围为0. 05~50μg·kg~(-1),相关系数(r)大于0. 991,各化合物的检出限(S/N=3)为0. 003~0. 018μg·kg~(-1),定量下限为0. 010~0. 059μg·kg~(-1);对实际样品的加标回收率为73. 8%~101%,相对标准偏差为2. 3%~12. 5%,可满足污泥样品中痕量卤代甲基磺酸的分析需求。     

光谱分析法鉴别丙烯酸丁酯废水中的阴离子交换膜污染物

以回收实际丙烯酸丁酯废水有机酸的双极膜电渗析膜堆中的阴离子交换膜为研究对象,对膜使用前后的性能进行了表征,并综合通过衰减全反射傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)、扫描电镜-能谱(SEM-EDS)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对膜表面组分变化进行了表征。膜性能分析结果表明,使用后的阴离子交换膜受到污染,膜电阻增大,迁移数减小。能谱分析结果表明, 使用后阴离子交换膜表面污染物C和O元素含量(以原子百分比计)显著升高,分别从78.10%,8.34%升高到81.76%,12.05%, 表明膜污染物为含碳含氧物质。XPS谱图C1s峰的分析表明,-COO-Na+化学态的百分含量从污染前的8.5%升高到污染后的13.7%,表明膜污染物中含有-COO-Na+。ATR-FTIR分析结果表明,阴离子交换膜使用后,在1 561 cm-1处的吸收增强,而此波长正是-COO-M+(M为金属)的反对称伸缩振动峰,进一步验证了XPS分析结果。由于丙烯酸丁酯废水中含有聚丙烯酸钠,因此采用聚丙烯酸钠溶液污染阴离子交换膜,并对污染后离子交换膜进行膜性能、XPS和ATR-FTIR的分析。结果表明,聚丙烯酸钠导致阴离子交换膜膜电阻增大,迁移数减小,XPS谱图-COO-Na+化学态的百分含量增加,ATR-FTIR谱图1 561 cm-1处吸收增强。综合上述结果,聚丙烯酸钠是废水中造成阴离子交换膜污染的重要物质。光谱分析方法是离子交换膜污染层表征和污染物鉴别的有效手段。     

Zn取代类水滑石衍生复合氧化物上N2O的催化分解

恒定二价与三价阳离子比为3((nZn+nMg)/nAl=3), 采用共沉淀法制备不同Zn含量的系列类水滑石前驱物ZnxMg3-xAl-HT (x=0, 0.5, 1.0, 1.5, 2.0, 2.5, 3.0), 经焙烧得到其衍生复合氧化物催化剂ZnxMg3-xAlO, 用于N2O的直接催化分解. 采用X射线衍射(XRD)、比表面积分析(Brunauer-Emmett-Teller)、热分析(TG-DSC)和傅里叶变换红外(FT-IR)光谱等表征手段考察了Zn含量对材料前驱物及其衍生复合氧化物组成和结构的影响, 研究了系列ZnxMg3-xAlO催化剂的N2O催化分解性能, 同时探讨了反应条件, 如N2O浓度、空速、O2和H2O等因素对催化剂活性的影响. 结果表明, 所有前驱物材料均能形成完整的层状水滑石结构; 经高温焙烧后形成了以Zn-Al尖晶石为主相的复合氧化物, 且Zn掺杂有助于促进尖晶石相的生成; Zn含量对材料的热稳定性、比表面积和N2O催化分解活性有显著的影响; 随着Zn含量增加, 催化剂比表面积下降, 但其不是影响催化剂活性的主要因素; 650 ℃焙烧后的Zn2.0Mg1.0AlO催化剂具有较好的N2O催化分解活性; N2O浓度、空速及O2对催化剂活性的影响较小, 而H2O则对活性有较大的影响.