催化燃烧去除VOCs污染物的最新进展

催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一. 本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面, 对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结. 分析表明: 贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂; 非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制, 还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外, 在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响. 本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考.     

催化燃烧去除VOCs污染物的最新进展

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催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一. 本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面, 对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结. 分析表明: 贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂; 非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制, 还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外, 在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响. 本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考.     

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催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一. 本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面, 对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结. 分析表明: 贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂; 非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制, 还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外, 在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响. 本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考.     

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催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一. 本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面, 对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结. 分析表明: 贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂; 非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制, 还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外, 在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响. 本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考.     

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催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一. 本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面, 对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结. 分析表明: 贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂; 非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制, 还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外, 在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响. 本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考.     

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催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一. 本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面, 对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结. 分析表明: 贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂; 非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制, 还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外, 在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响. 本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考.     

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催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一. 本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面, 对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结. 分析表明: 贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂; 非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制, 还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外, 在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响. 本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考.     

催化燃烧去除VOCs污染物的最新进展

催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一.本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面,对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结.分析表明:贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂;非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制,还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外,在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响.本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考.     

催化燃烧去除VOCs污染物的最新进展

催化燃烧是目前最有效的处理挥发性有机物(VOCs)技术之一. 本文从催化剂活性组分、催化剂载体、有效组分颗粒大小、水蒸汽的影响及催化燃烧反应中的积碳等几个方面, 对近年来催化燃烧处理VOCs的研究进行了总结. 分析表明: 贵金属催化剂的研究主要着重于选择有效的载体和双组分贵金属催化剂; 非贵金属催化剂的研究主要集中在高活性的过渡金属复合氧化物、钙钛矿和尖晶石型等催化剂的研制, 还有这些活性组分粒径大小及载体对催化燃烧VOCs反应活性的影响;此外, 在实际应用中,水蒸汽和催化剂积碳失活等问题对催化燃烧VOCs的反应也有很大影响. 本文的评述将为选择合适的催化燃烧技术处理VOCs污染物提供一定参考.     

Development and testing of granular catalysts for combustors of regenerative gas turbine plants

Two types of granular catalysts for effective methane combustion in combustors of gas turbine plants (GTPs) were developed: (1) catalysts based on noble metals with a low Pd content (1–2 wt %), characterized by a low methane ignition temperature, and (2) catalysts based on manganese oxides and hexaaluminates, which have an increased thermal stability. The methane oxidation kinetics was investigated, and combustion in the catalyst chamber of the GTP was simulated. For optimizing the combustion technology, the following two-step process using a combined catalytic package is suggested. The inlet zone of the combustor is filled with a highly active Pd catalyst, which initiates methane oxidation and ensures that the temperature at the exit of this zone is the initial temperature of methane combustion. This takes place in the next zone, which is filled with an oxide catalyst tolerant to high temperatures. The pilot testing of the catalysts was carried out in a model catalytic combustor. The results are in satisfactory agreement with calculated data. Long-term tests indicate the high stability of the catalysts. The Pd catalyst was demonstrated to retain its high activity and to provide an ignition temperature of 240°C. The initial activity of the hexaaluminate-based catalysts remains unchanged after tests at 930°C. The use of a combined charge of the palladium (7–15%) and manganese (85–93%) catalysts in the model GTP combustor allows a high natural gas combustion efficiency to be achieved at a low level of hazardous emissions (NO _x , 0–1 ppm; CO, 1–3 ppm; hydrocarbons, 3–10 ppm).     

MFI分子筛限域空间内Pd催化剂上甲烷燃烧

甲烷是一种重要的温室气体,其开发利用过程中不完全燃烧所残留的气体排放到大气中会造成严重的环境问题,因此提高甲烷燃烧效率显得尤为重要.与传统燃烧方式相比,催化燃烧在低温区表现出高的燃烧效率,成为甲烷燃烧理想的选择.在实际应用时,甲烷燃烧催化剂应在低温区具备高的催化活性,同时在过量水蒸气存在下具备好的稳定性.负载型Pd基催化剂是当前研究最多的甲烷燃烧催化剂,Pd粒子尺寸、载体类型、酸性位点以及金属与载体的相互作用是影响甲烷燃烧活性与稳定性的关键因素.本文设计了原位水热合成路线将孤立的Pd离子稳定封装于MFI分子筛孔道内(Pd@MFI),以期获得高活性、高稳定性的甲烷燃烧催化剂,并揭示其反应机理与构效关系.通过X射线粉末衍射、高分辨透射电子显微镜以及球差校正扫描透射电子显微镜分析了Pd@MFI催化剂的基本结构,并直接观测了Pd物种在分子筛晶体中的分布;进而利用氨气程序升温脱附、固体核磁共振、氢气程序升温还原、X射线光电子能谱(XPS)和CO吸附红外光谱等表征技术研究了催化剂的酸性以及Pd在分子筛中的存在状态.表征结果证实,通过原位水热合成方法可将Pd物种以pd2+和Pd(OH)+的形式封装在MFI分子筛孔道内,孤立的Pd离子与分子筛骨架之间存在着强相互作用,有效稳定Pd离子并实现贵金属Pd的最大化利用.在甲烷燃烧反应中,Pd@H-ZSM-5在高空速下表现出较好的催化活性与较低的表观活化能(70.7 kJ/mol).热稳定性及耐水性测试结果表明,Pd@H-ZSM-5在400℃下连续反应100 h后甲烷燃烧活性无明显下降,且反应后Pd物种在分子筛孔道内仍保持高度分散,说明该催化剂在甲烷燃烧过程中具备优异的稳定性和抗烧结性能.通过反应动力学、程序升温脱附以及原位红外光谱等技术手段研究了甲烷催化氧化机理,结果表明,Brφnsted酸性位点的存在有利于甲烷吸附并促进其在相邻Pd位点上活化,在MFI分子筛限域空间内形成Pd位点和Brφnsted酸性位点的有效协同.原位近常压XPS分析结果表明,Pd@H-ZSM-5催化的甲烷燃烧过程中存在着pd2+-pdn+-pd2+的可逆氧化还原循环.综合分析上述结果,最终可阐明Pd@H-ZSM-5模型催化剂上甲烷燃烧的反应机理.     

Effect of water on the performance of Pd-ZSM-5 catalysts for the combustion of methane

Palladium-based catalysts were prepared using impregnation （I） and ion-exchange method （E） with ZSM-5 as support. Pd-ZSM-5（I） and Pd-ZSM-5（E） catalysts presented the high activity for the combustion of methane. The order of activity was consistent with Brcnsted acidity of the catalysts： Pd-ZSM-5（I）〉Pd-ZSM-5（E）. It was shown by FT-IR that methane was adsorbed on the acidic bridging hydroxyl groups of ZSM-5-supported Pd catalysts. The effect of water on the activity of Pd-ZSM-5 was investigated. The inhibition effect of water on the conversion of methane was observed. However, water promoted the stability of Pd-ZSM-5 obviously during extended time periods. XPS measurement showed that Pd/Si ratio near the surface of Pd-ZSM-5（E） decreased more pronouncedly with time in dry stream than that of Pd-ZSM-5（I）, this is attributed to the dispersion of Pd into the micropores. The addition of water, however, retarded Pd dispersion. And high partial pressure of methane reduced this effect of water vapor. The decrease in activity during the stability test can be explained on the basis of the reduction of Pd/Si ratio.     

Pentacoordinated Al3+‐Stabilized Active Pd Structures on Al2O3‐Coated Palladium Catalysts for Methane Combustion

Supported Pd catalysts are active in catalyzing the highly exothermic methane combustion reaction but tend to be deactivated owing to local hyperthermal environments. Herein we report an effective approach to stabilize Pd/SiO₂ catalysts with porous Al₂O₃ overlayers coated by atomic layer deposition (ALD). ²⁷Al magic angle spinning NMR analysis showed that Al₂O₃ overlayers on Pd particles coated by the ALD method are rich in pentacoordinated Al³⁺ sites capable of strongly interacting with adjacent surface PdO_x phases on supported Pd particles. Consequently, Al₂O₃‐decorated Pd/SiO₂ catalysts exhibit active and stable PdO_x and Pd–PdO_x structures to efficiently catalyze methane combustion between 200 and 850 °C. These results reveal the unique structural characteristics of Al₂O₃ overlayers on metal surfaces coated by the ALD method and provide a practical strategy to explore stable and efficient supported Pd catalysts for methane combustion.     

Pd/MWCNTs贫燃甲烷催化燃烧性能研究

以MWCNTs为载体,用HNO_3做氧化剂对MWCNTs进行处理,通过XPS研究了处理前后MWCNTs表面官能团的变化,并采用超声浸渍法制得Pd/MWCNTs催化剂,借助TEM,揭示了Pd粒子在催化剂表面分散度和粒径与MWCNTs表面含氧量、羟基和羰基间的关系。并考察了Pd/MWCNTs催化剂预处理方法对低浓甲烷催化燃烧活性和稳定性的影响,研究表明,Pd的价态以及Pd粒子的粒径,都与催化剂的甲烷燃烧活性直接关联。单质Pd的氧化和Pd粒径的长大是导致催化剂性能衰减的原因。通过原位FT-IR技术对反应气氛下中间物种的监测,提出了Pd/MWCNTs催化剂上的低浓度甲烷催化氧化反应机理。     

CeO2-MOx（M=La^3＋,Ca^2＋）改性Pd/γ-Al2O3催化甲烷燃烧性能

采用沉积-沉淀法制备了固溶体CeO2-MOx=(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂,利用XRD、Raman和XPS对催化剂进行了表征.结果表明,金属(M)离子进入CeO2的晶格,形成CeO2-MOx固溶体,Raman谱上463cm-1处对应于Ce-O键的F2g对称伸缩振动强度降低.其中,样品Pd/γ-Al2O3CeO2-CaO在615 cm-1处出现一小峰,样品Pd/γ-Al2O3-CeO2-La2O3在320cm-1处出现的肩峰,都表明固溶体CeO2-MOx的形成使O2-亚晶格结构对称性降低.XPS分析表明,固溶体改性的Pd/γ-Al2O3催化剂中Pd的3d5/2结合能比正常价态的PdO的结合能高出0.5-0.6 eV,形成了一种高度离子化的.与载体具有强相互作用的Pd物种.催化甲烷燃烧实验证明,固溶体CeO2-MOx(M=La3+,Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂的低温活性和稳定性均高于未经改性的Pd/γ-Al2O3催化剂和仅用CeO2改性的Pd/γAl2O3催化剂,在空速为50000 h-1时,可使1%CH4-99%空气(体积分数)混合气中甲烷的10%转化温度降至254℃,转化率100%时的转化温度降至340℃.     

负载型钯催化剂上碳对甲烷燃烧活性的影响(英文)

以ＥＤＴＡ为碳源分别引入到γ－Ａｌ２Ｏ３和５％ＭｇＯ／γ－Ａｌ２Ｏ３担载的Ｐａ（ＮＯ３）２催化剂上,且分别标示为Ｐａ（ＮＯ３）２／［ｓｕｐｐｏｒｔ＋ ＥＤＴＡ］和［Ｐａ（ＮＯ３）ｚ／ｓｕｐｐｏｒｔ］＋ ＥＤＴＡ,它们分别是通过改变ＥＤＴＡ对载体的浸渍次序而制备的。用上述仅经过干燥处理的催化剂进行甲烷燃烧反应并对不同反应阶段的催化剂样品进行ＸＰＳ分析。结果发现,引入到催化剂上的ＥＤＴＡ在富氧气氛下,随着温度的升高,原位被自然氧化．部分变成ＣＯ２而逸出,部分成焦而沉积在钯或载体上。在反应过程中有Ｐｄ－Ｃ固体溶液生成。外来的碳无论其存在形式或在催化剂上的位置如何,都显著有碍于甲烷燃烧,使负载的Ｐａ（ＮＯ３）２催化剂变得更不活泼。同时也讨论了在甲烷燃烧反应过程中碳对钯形貌变化的影响。     

CeO2-MOx (M=La3+, Ca2+)改性Pd/γ-Al2O3催化甲烷燃烧性能

采用沉积-沉淀法制备了固溶体CeO2-MOx(M=La3+, Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂, 利用XRD、Raman和XPS对催化剂进行了表征. 结果表明, 金属(M)离子进入CeO2的晶格, 形成CeO2-MOx固溶体, Raman谱上463 cm-1处对应于Ce—O键的F2g对称伸缩振动强度降低. 其中, 样品Pd/γ-Al2O3-CeO2-CaO在615 cm-1处出现一小峰, 样品Pd/γ-Al2O3-CeO2-La2O3在320 cm-1处出现的肩峰, 都表明固溶体CeO2-MOx的形成使O2-亚晶格结构对称性降低. XPS分析表明, 固溶体改性的Pd/γ-Al2O3催化剂中Pd 的3d5/2结合能比正常价态的PdO的结合能高出0.5-0.6 eV, 形成了一种高度离子化的, 与载体具有强相互作用的Pd物种. 催化甲烷燃烧实验证明, 固溶体CeO2-MOx(M=La3+, Ca2+)改性的Pd/γ-Al2O3催化剂的低温活性和稳定性均高于未经改性的Pd/γ-Al2O3催化剂和仅用CeO2改性的Pd/γ-Al2O3催化剂, 在空速为50000 h-1时, 可使1%CH4-99%空气(体积分数)混合气中甲烷的10%转化温度降至254 ℃, 转化率100%时的转化温度降至340 ℃.     

不同晶型氧化锆对Pd/ZrO2催化剂活性和稳定性影响

Pd/ZrO2是甲烷低温燃烧研究较为广泛的催化剂,其中载体ZrO2对稳定PdO起到了重要作用。 采用水热法合成了纯相的M-ZrO2和T-ZrO2,然后采用浸渍法制备了Pd/M-ZrO2和Pd/T-ZrO2催化剂,并考察了不同晶型ZrO2对催化剂的活性和稳定性的影响。 结果表明,Pd/M-ZrO2催化剂的活性和稳定性明显优于Pd/T-ZrO2。 结合XRD、TEM和TPO表征结果,发现Pd/M-ZrO2活性高的原因是PdO分散性更好,Pd/M-ZrO2较好的稳定性与PdO和ZrO2的作用方式有关。     

Boosting the Activity of Pd Single Atoms by Tuning Their Local Environment on Ceria for Methane Combustion

Supported Pd single atom catalysts (SACs) have triggered great research interest in methane combustion yet with contradicting views on their activity and stability. Here, we show that the Pd SAs can take different electronic structure and atomic geometry on ceria support, resulting in different catalytic properties. By a simple thermal pretreatment to ceria prior to Pd deposition, a unique anchoring site is created. The Pd SA, taking this site, can be activated to Pd^δ+ (0<δ<2) that has greatly enhanced activity for methane oxidation: T₅₀ lowered by up to 130 °C and almost 10 times higher turnover frequency compared to the untreated catalyst. The enhanced activity of Pd^δ+ site is related to its oxygen-deficient local structure and elongated interacting distance with ceria, leading to enhanced capability in delivering reactive oxygen species and decomposing reaction intermediates. This work provides insights into designing highly efficient Pd SACs for oxidation reactions.