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采用程序升温脱附 (TPD)及漫反射原位红外光谱 (DRIFT)技术分析比较了SO2 存在前后 ,NO O2 反应气体在NiO/γ Al2 O3 催化剂上所形成吸附物种的变化情况 ,发现SO2 能促使硝酸盐物种在低温分解并释放出NO2 ,而且耐热稳定的硝酸盐物种也比单纯NO O2 吸附时多 .室温时催化剂表面上的SO2 以弱吸附物种为主 ,特征红外吸收峰位于 13 2 4cm-1附近 ,温度升高后表面硫酸盐物种数量增多 .关联SO2 气氛中NO2 的生成规律后得出 ,类似于铅室反应中间体的多分子吸附物种[NO2 (SO3 ) x]是产生NO2 的活性物种 ,由SO2 在载体或催化剂表面弱碱位吸附后吸引气相NO所产生 ,解离O-起到稳定活性物种和补充弱碱位的作用 .同时该物种也是毒性物质SO2 -4的前驱体 ,当NO氧化反应发生后催化剂的失活也开始了 . 相似文献
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SO2对NO催化氧化过程的影响V.NiO/γ-Al2O3上SO2的作用机理 总被引:1,自引:0,他引:1
采用程序升温脱附(TPD)及漫反射原位红外光谱(DRIFT)技术分析比较了SO2存 在前后,NO—02反应气体在NiO/γ—Al2O3催化剂上所形成吸附物种的变化情况, 发现SO2能促使硝酸盐物种在低温分解并释放出NO2,而且耐热稳定的硝酸盐物种也 比单纯NO-02吸附时多.室温时催化剂表面上的SO2以弱吸附物种为主,特征红外吸 收峰位于1324cm^-1附近,温度升高后表面硫酸盐物种数量增多.关联SO2气氛中 NO2的生成规律后得出,类似于铅室反应中间体的多分子吸附物种[NO2(SO3)x]是产 生N02的活性物种,由SO2在载体或催化剂表面弱碱位吸附后吸引气相NO所产生,解 离O^-起到稳定活性物种和补充弱碱位的作用.同时该物种也是毒性物质SO4^2-的 前驱体,当KO氧化反应发生后催化剂的失活也开始了. 相似文献
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SO2对NO催化氧化过程的影响V.NiO/γ-Al2O3上SO2的作用机理 总被引:7,自引:0,他引:7
采用程序升温脱附(TPD)及漫反射原位红外光谱(DRIFT)技术分析比较了SO2存 在前后,NO—02反应气体在NiO/γ—Al2O3催化剂上所形成吸附物种的变化情况, 发现SO2能促使硝酸盐物种在低温分解并释放出NO2,而且耐热稳定的硝酸盐物种也 比单纯NO-02吸附时多.室温时催化剂表面上的SO2以弱吸附物种为主,特征红外吸 收峰位于1324cm^-1附近,温度升高后表面硫酸盐物种数量增多.关联SO2气氛中 NO2的生成规律后得出,类似于铅室反应中间体的多分子吸附物种[NO2(SO3)x]是产 生N02的活性物种,由SO2在载体或催化剂表面弱碱位吸附后吸引气相NO所产生,解 离O^-起到稳定活性物种和补充弱碱位的作用.同时该物种也是毒性物质SO4^2-的 前驱体,当KO氧化反应发生后催化剂的失活也开始了. 相似文献
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含Cu复合氧化物对NO和CO吸附和活化的TPSR研究 总被引:2,自引:2,他引:2
利用MS-TPD法并结合XRD、化学分析等对催化剂进行了表征,探讨了K2NiF4结构La2-x(Sr,Th)xCuO4±λ系催化剂中三个典型样品LaSrCuO4、La2CuO4和La1.7Th0.3CuO4对NO、CO及CO+NO等小分子的吸附性能和活化规律。结果表明:NO吸附量的大小与催化剂中氧空位含量有关,吸附强度和脱附峰种类与金属离子氧化态有关。CO在氧缺陷复合氧化物催化剂上的吸附是首先变为碳酸根,并在高温以CO2物种脱出.在NO和CO的共吸附过程中,有关NO的吸、脱性能与单独NO-TPD中NO的吸脱附规律相似,表明NO在NO+CO共吸附的竞争吸附过程中,优先吸附起决定作用,而受CO的影响较小.NO的吸附是NO活化分解的必要条件. 相似文献
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采用吸附和程序升温脱附(TPD)技术研究了介质阻挡放电等离子体对CuZSM-5催化剂上吸附的氮氧化物作用. 实验表明, 介质阻挡放电等离子体使催化剂表面吸附的NO及Cu活性位上吸附的NOx物种脱附, 并引发表面化学反应生成新的氮氧化物. 对于NO/N2体系, 介质阻挡放电等离子体与吸附在CuZSM-5上NO作用, 主要生成N2O和O2. 在富氧体系NO/O2/N2, 则生成较大量的N2O、NO2和NO. 等离子体预处理活性下降的CuZSM-5, 可明显提高其催化分解NO活性. 对比有或无介质阻挡放电等离子体预处理NO或NO/O2饱和吸附的CuZSM-5上的NO-TPD结果表明, 等离子体提高催化剂活性的原因与其使催化剂Cu活性位上吸附的NOx物种脱附有关. 相似文献
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介质阻挡放电等离子体与吸附在CuZSM-5上的NO或NO/O2的相互作用 总被引:1,自引:0,他引:1
采用吸附和程序升温脱附(TPD)技术研究了介质阻挡放电等离子体对CuZSM-5催化剂上吸附的氮氧化物作用.实验表明,介质阻挡放电等离子体使催化剂表面吸附的NO及Cu活性位上吸附的NOx物种脱附,并引发表面化学反应生成新的氮氧化物.对于NO/N2体系,介质阻挡放电等离子体与吸附在CuZSM-5上NO作用,主要生成N2O和O2.在富氧体系NO/O2/N2,则生成较大量的N2O、NO2和NO.等离子体预处理活性下降的CuZSM-5,可明显提高其催化分解NO活性.对比有或无介质阻挡放电等离子体预处理NO或NO/O2饱和吸附的CuZSM-5上的NO-TPD结果表明,等离子体提高催化剂活性的原因与其使催化剂Cu活性位上吸附的NOx物种脱附有关. 相似文献
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富氧条件下具有FAU和BEA两种拓扑结构的CoH-FBZ选择催化CH4还原NO,显示出较CoH Y和CoH Beta机械混合催化剂更好的催化活性。应用吸附和程序升温脱附(TPD)方法研究了NO和NO+O2与催化剂表面间的相互作用。结果表明,载体的拓扑结构直接影响N、O物种在催化剂表面的稳定性。NO与O2在CoH-FBZ表面形成的吸附态 NOy及NO在CoH-FBZ表面形成的吸附态相对更稳定。CoH-FBZ的NO+O2-TPD脱附曲线在630K和660K形成两个NO2脱附峰,表明在CoH-FBZ表面形成了新的 NOy吸附中心,即可能有新的Co位产生,该新Co位与沸石催化剂CoH-FBZ中新强酸位协同作用,使CoH-FBZ表现出新的CH4-SCR催化特性。 相似文献
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助剂对Pd/γ-Al2 O3催化剂上NO选择催化还原的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
研究了含氧条件下钯催化剂上进行丙烯选择催化还原NO的反应,考察浸渍法制备的Pd/γ-Al2O3催化剂中加入碱(土)金属或稀土氧化物助剂对NO转化率的影响,并对催化剂进行了XRD表征及在氧化气氛中饱和吸附NO后的TPD研究.结果表明,助剂CeO2、 Li2O能较大幅度提高催化剂的低温活性,使NO的最高转化率增加1~3.5倍.Pd/CeO2-Al2O3、 Pd/Li2O-Al2O3催化剂有较高的Pd分散度及较强的NO解离吸附能力.并讨论了NO、 N2O、 NO2-和NO3-等吸附态物种在催化剂表面的形成及脱附特性对催化剂选择催化还原NO性能的影响. 相似文献
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丙烷选择氧化用BiCeVMoO复合氧化物催化剂中Ce组分的作用 总被引:3,自引:0,他引:3
用X射线衍射(XRD)、激光拉曼光谱(LRS)、程序升温还原(TPR)、催化剂晶格氧反应性和微反测试等手段考察了BiCeVMoO复合氧化物催化剂的组成、结构、氧化-还原性质与催化丙烷选择氧化性能.结果表明,n(Ce)/n(Ce+Bi)≤0.15时,Ce组分可能占据BiVMoO
结构中Bi离子所处的晶格位置.催化剂对丙烷选择氧化的催化性能与Ce组分的含量密切相关,随着Ce含量的增加,丙烯醛选择性显著升高,在n(Ce)/n(Ce+Bi)=0.15时达极大值.随着Ce含量的进一步增加,丙烯醛选择性下降,完全氧化产物COx选择性上升.可以认为,适量Ce组分的引入提高了催化剂晶格氧物种的反应活性,从而改善了催化剂对丙烷选择氧化的催化性能. 相似文献
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Cu对Cu-Mn-Ce-O和Cu-Mn-Ce-Pd-O催化剂三效性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
利用火焰脉冲-微反装置考察了Cu-Mn-Ce-O和Cu-Mn-Ce-Pd-O两类催化剂的三效活性。结果表明Cu的加入有利于Cu-Mn-Ce-O的NOx和CO的转化,而不利于Cu-Mn-Ce-pd-O的NOx和HC的转化。XRD分析结果表明在Cu-Mn-Ce-O中加入Pd,原来的CuMn_2O_3消失,生成新相MnAl_2O_4;TPR分析结果表明Cu使Mn-Ce-O样品表面氧量增加,表面易于还原,而使Mn-Ce-pd-O样品表面难于还原。实验结果还表明Mn-Ce-pd-O催化剂的三效性能远远优于Cu-Mn-Ce-O催化剂。 相似文献
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研究了热环境对Cu-Mn-Ce-O催化剂表面积、结构、氧性能及对甲苯催化氧化活性的影响。发现CeO2作为助催化剂,对延缓氧化铝载体的表面收缩几乎没有作用,但能阻止催化剂中CuMn2O4尖晶石的生成,防止无定型活性相在高温环境中的烧结,提高催化剂水热稳定性能,尤其在温度高于800℃时,效果尤佳,合适的Ce/Cu原子比为0.38~0.44. 相似文献
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