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相似文献
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1.
以NH4Cl为气体模板吹制双氰胺制备g-C3N4纳米片, 并将其负载于Pt/TiO2纳米管阵列(Pt/TiO2 NTs)上, 制备了一种新型的Z型g-C3N4/Pt/TiO2NTs复合电极材料. 通过扫描电子显微镜、 X射线衍射和X射线光电子能谱对该材料的结构进行了表征, 采用电化学和光电化学方法研究了材料的性能. 研究结果显示, 在可见光照射下, g-C3N4/Pt/TiO2 NTs复合材料具有高效的光电氧化甲醇的性能. 该复合材料的高性能主要归因于以下两点: (1) g-C3N4与Pt/TiO2NTs的结合有效扩展了其在可见光范围的吸收; (2) Z型电荷转移保留了具有强氧化能力的空穴和强还原能力的电子, 从而使光生中间体作用于电催化过程增强了甲醇氧化效率.  相似文献   

2.
通过将BiOBr纳米片与g-C3N4复合,然后原位还原,合成了具有纳米花状结构的三元异质结光催化剂g-C3N4/Bi/BiOBr.对g-C3N4/Bi/BiOBr的结构、形貌、元素价态和光学性能等进行了表征和研究.评估了g-C3N4/Bi/BiOBr对气体甲醛的光催化降解活性. g-C3N4/Bi/BiOBr在可见光照射下降解甲醛的活性与g-C3N4、 BiOBr单体和g-C3N4/BiOBr二元复合物相比显著提高. 20%-g-C3N4/Bi/BiOBr复合物可以在60 min内(λ> 400 nm)降解80%的气态甲醛(初始浓度0.16 mg·L-1).  相似文献   

3.
黄艳  傅敏  贺涛 《物理化学学报》2015,31(6):1145-1152
用简单的超声分散法合成了具有可见光响应的类石墨氮化碳(g-C3N4)/BiVO4复合光催化剂. 采用X射线衍射(XRD), X射线光电子能谱(XPS), 扫描电子显微镜(SEM), 透射电子显微镜(TEM), 紫外-可见(UV-Vis)分光光谱, 傅里叶红外变换(FTIR)光谱, 荧光发射谱(PL)和光电流响应等技术对所制备催化剂进行相关表征. 通过可见光下(λ> 420 nm)光催化还原CO2的性能来评价样品的光催化活性, 发现不同复合比的催化剂中, 含40% (w) g-C3N4的复合催化剂表现出最高的光催化活性, 其催化活性分别为纯g-C3N4纳米片和纯BiVO4的催化活性的2倍和4倍.光催化活性增加的主要原因是g-C3N4和BiVO4之间形成了异质结, 且相互间能级匹配, 有利于光生电子和空穴的分离.  相似文献   

4.
从层状化合物获得的纳米片是一类新型纳米结构材料,这种二维各向异性的纳米甚至亚纳米级的材料具有独特的物理化学性能,其中最好的一个例证就是从石墨烯C3N4到石墨烯C3N4纳米片的转变。通过高温氧化热刻蚀方法将体相g-C3N4剥离成g-C3N4纳米片,应用于染料敏化可见光分解水产氢,表现出了较体相g-C3N4高于2.6倍的产氢速率。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、扫描电子显微镜(SEM)、Brunauer-Emmett-Teller(BET)、荧光光谱和光电化学等表征研究了g-C3N4纳米片的结构及曙红(EY)和g-C3N4纳米片之间的电子迁移过程。热剥离后的g-C3N4纳米片具有较高的比表面积,不仅可以更为有效地吸附染料分子,还因其量子限域效应大大增强了光生电荷的分离效率和电子转移效率,改善了电子沿平面方向的传输能力以及光生载流子的寿命,从而显著提高g-C3N4纳米片的光催化产氢活性。  相似文献   

5.
利用界面聚合法, 成功将聚苯胺(PANI)纳米棒生长在石墨型氮化碳(g-C3N4)片层上, 制备了PANI/g-C3N4复合光催化剂. 采用傅里叶变换红外(FTIR)光谱、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外-可见(UV-Vis)光谱、热重分析(TGA)和电化学工作站表征手段考察样品的结构、形貌及性能, 以可见光催化降解亚甲基蓝为模型考察样品的可见光催化活性. 实验结果表明, 在复合材料中的g-C3N4能很好地分散成层状, 并在层间与PANI纳米棒形成复合物, 这种特殊的复合结构不仅利于片状g-C3N4对PANI链段运动的限制及对其降解产物的物理屏蔽, 从而可以提高复合材料的热稳定性, 而且具有优越的可见光催化性能.  相似文献   

6.
随着化石燃料快速消耗和环境污染日益严峻,高效光催化产氢技术作为最有前景的绿色能源技术之一而备受关注.作为典型的2D纳米片,g-C3N4具有很多适合应用在光催化领域的特性,如可见光效应、大比表面积和环境友好等,但单一g-C3N4的载流子复合率高,光催化性能不佳.研究者尝试负载贵金属(如Pt,Ag,Au等),利用贵金属功函数较高,可以快速捕获g-C3N4表面的光生电子,从而有效抑制光生载流子的复合;但其成本较高,限制了该技术的产业化.目前类金属材料(MoO2,NbO2,WO2等)不仅表现出类似贵金属的特性,且价格低廉,有望替代贵金属.因此,引入类金属助催化剂是实现高载流子浓度和宽光谱照射下强光子吸收的好方法.本文设计并制备了类金属WO2/g-C3N4纳米复合物,其表现出了较好的光催化性能:在可见光照射2h,4 wt%WO...  相似文献   

7.
光催化氧化是一种应用前景良好的环境治理技术.与絮凝、物理吸附和化学氧化等常见的方法相比,光催化氧化具有环境友好、氧化完全、方便和廉价等优势.特别是可见光光催化氧化,可利用太阳能中占比最高的可见光,在应用中更具优势.因而,探索可见光响应性能优异的光催化剂一直是光催化氧化领域的一个重要研究内容.硒化铋(Bi2Se3)是一种带隙(带隙宽度在0.3~1.3 e V)非常窄的半导体,能吸收全部波长范围的可见光和近红外光.此外,Bi2Se3还具有独特的金属表面态,其表面具有良好的导电性.这些特性使其在可见光光催化氧化领域具有很大的应用潜力.然而,由于Bi2Se3价带位置高,氧化能力很弱,其价带上的空穴在光催化反应中难以被消耗,导致空穴大量累积,并迅速与光生电子复合,大幅降低了Bi2Se3的光催化性能.因此,一直以来,Bi2Se3很少被用于光催化反应.如何充分利用Bi2Se3的光响应优势,制备出性能优异的光催化剂,仍是具有挑战性和吸引力的研究方向.本文采用预先制备的Bi2O3/g-C3N4复合物作为前驱体,通过原位转化的方法,将前驱体置于热的Se蒸汽中,使前驱体上的Bi2O3与Se蒸汽反应,完全转化为Bi2Se3纳米颗粒,从而制得Bi2Se3/g-C3N4复合光催化剂(Bi2Se3含量约为4 wt%).透射电镜结果表明,所形成的Bi2Se3纳米颗粒较均匀地分布在g-C3N4表面.表面功函数分析发现,Bi2Se3与g-C3N4结合后,它们的费米能级分别由原来的-0.55和-0.18 e V变为平衡时的-0.22 e V,可形成指向g-C3N4的内建电场,有利于形成梯型(S型)异质结.在此基础上,能级位移、荧光分析、结构计算和反应自由基测试等结果表明,Bi2Se3和g-C3N4之间形成了S型异质结.在可见光光催化降解苯酚的实验中,所制备的Bi2Se3/g-C3N4复合物的光催化活性明显优于单一的Bi2Se3和g-C3N4.结合比表面、孔结构、光吸收和荧光等对比分析,认为Bi2Se3/g-C3N4的这种S型异质结构在其光催化活性增强中起到了关键作用.在光照条件下,其g-C3N4导带中光生电子向Bi2Se3的价带迁移,并与光生空穴复合,从而使Bi2Se3导带上可保留更多的高活性光生电子参与光催化反应,由此Bi2Se3/g-C3N4的光催化活性增强.循环性能测试和光还原实验结果表明,所制备的Bi2Se3/g-C3N4复合光催化剂具有良好的稳定性.本文工作为高可见光吸收的光催化剂制备和性能增强提供了新途径和新视野.  相似文献   

8.
光催化降解有机染料被认为是目前解决染料污染问题的一种理想策略。首先以三聚氰胺、氧化石墨烯(GO)和中空ZnFe2O4为前驱体通过热处理来构建3D结构ZnFe2O4/g-C3N4/rGO骨架;然后将银(Ag)作为助催化剂固定在ZnFe2O4/g-C3N4/rGO骨架上,制备了3D结构ZnFe2O4/g-C3N4/rGO@Ag复合光催化剂。并采用傅里叶变换红外(FT-IR)、X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等手段对材料的结构、形貌与化学组成进行了表征。结果表明,ZnFe2O4/g-C3N4/rGO@Ag复合催化剂在可见光的照射下对罗丹明B (RhB)的降解活性显著增强,在可见光照射下20...  相似文献   

9.
通过在三聚氰胺热分解过程中加入NaHCO3制备出具有氮缺陷的石墨相氮化碳(g-C3N4),利用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和固体荧光光谱(PL)等方法对其进行表征,并在可见光(λ> 420nm)照射下,以水相中罗丹明B(RhB)的降解为模型反应,研究了该氮缺陷g-C3N4对有机污染物降解的光催化活性。结果表明,引入氮缺陷可以提高g-C3N4对可见光的吸收以及电子-空穴对的分离效率,进而提高g-C3N4的可见光催化活性。催化剂CNK0.005、CNK0.01和CNK0.05在30min内对RhB的降解率分别为79.8%、100.0%和87.6%;而在相同条件下,没有氮缺陷的g-C3N4对RhB的降解率仅为59.8%。  相似文献   

10.
研制了一种石墨相氮化碳/三聚氯氰(g-C3N4/C3Cl3N3)复合型光催化剂。 由于该催化剂在g-C3N4的基础上有效拓展了π共轭体系,同时引入氯原子,使带隙位置上移,改善了光生电荷的还原能力,在可见光照射下,能有效降解有机污染物。 实验结果表明,20 min内对RR染料废水的降解率达94.7%,重复使用5次后,降解率仍达94%。 通过在降解体系中加入氧化性活性物种捕获剂的方法,研究了g-C3N4/C3Cl3N3吸收可见光降解有机污染物的机理。  相似文献   

11.
从三聚氰胺和均苯四甲酸酐单体出发, 通过熔融盐法合成了三嗪结构聚酰亚胺纳米片, 借助类石墨相氮化碳(g-C3N4)与铁离子的配位作用, 经高温热处理形成了高效掺杂的Fe-N/C催化剂. 研究结果表明, 该催化剂为表面粗糙的纳米片结构, 比表面积高达1794 m2/g. 通过g-C3N4的引入和含量的调控, 催化剂中铁元素的掺杂量最高可达1.13%(摩尔分数), 为未引入g-C3N4的3.3倍, 其原因可归结于g-C3N4配位锚定了铁离子, 其较强的配位作用可以避免高温热处理时铁元素的迁移和聚集. 该催化剂在酸性条件下氧还原反应半波电位为0.79 V, 10000周加速测试后的半波电位衰减了30 mV, 表现出较好的氧还原活性.  相似文献   

12.
采用水热法将TiO2纳米片修饰在中空管状g-C3N4上制备了TiO2/g-C3N4(T-CN)复合催化剂。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和光电流响应等对其形貌、结构和光物理性能进行了表征。结果表明,TiO2纳米片均匀地分散在中空管状g-C3N4表面,两者紧密结合形成异质结。TiO2与g-C3N4的质量比为20%时制得的T-CN-20复合催化剂在60 min内对U的去除率为85.64%,是纯相g-C3N4的6.7倍。在10倍高浓度阳离子共存条件下的去除率仍大于69.8%,且具有优良的结构稳定性。对光催化产物分析可知,T-CN将U还原为难溶的U(63.68%)以去除铀,可有效解决含铀核废水中的U污染问题。根据能带理论分...  相似文献   

13.
李乃旭  黄美优  周建成  刘茂昌  敬登伟 《催化学报》2021,42(5):781-794,中插9-中插14
光催化CO2还原制备太阳燃料被广泛关注并逐渐形成研究热点,该过程利用可再生清洁能源太阳能,在低温低压的温和条件下驱动CO2还原制备CO、CH4、CH3OH等燃料气体或者高附加值的碳氢化合物.半导体光催化剂能够将清洁的太阳能有效地转化为化学能,其中,g-C3N4由于其成本低、毒性低、稳定性高和带隙窄等优点,被广泛应用于光催化领域.然而,纯g-C3N4具有光利用效率低和光生电子-空穴复合率高的缺点,导致光催化活性相对较低.因此,需要对g-C3N4进行修饰改性来提高其光催化性能.一方面,MgO具有强大的CO2吸附能力,可用于修饰半导体以提高光催化还原CO2的反应活性.另一方面,助催化剂尤其是贵金属,不仅能够捕获电子以提高光生电子-空穴对的分离效率,而且还能提供反应的活性位点.本文通过沉淀和煅烧法制备了不同复合量的MgO-g-C3N4催化剂,同时负载贵金属Au作为助催化剂,用于光催化CO2和H2O反应,考察MgO含量和不同贵金属助催化剂对光催化活性的影响.发现Au和3%MgO共改性的g-C3N4光催化剂上表现出最佳的光催化性能,3 h后CO,CH4,CH3OH和CH3CHO的产量分别高达423.9、83.2、47.2和130.4μmol/g.本文分别研究了MgO和贵金属Au作为助催化剂对光催化行为的影响.XPS结果表明,Au/MgO-g-C3N4纳米片中形成了Mg–N键;UV-vis漫反射光谱表明Au/MgO-g-C3N4复合催化剂能够大大地增强紫外和可见光的吸收,且Au纳米颗粒具有表示等离子体共振(SPR)效应;PL光谱、TRPL光谱和光电化学测试都显示了MgO和Au的加入可以有效地提高光生电荷载流子的分离效率,这是由于Mg–N键的存在以及Au纳米颗粒对电子的捕获作用.CO2吸附曲线证明了MgO的存在能够增强对CO2的吸附;CO2-TPD测试则表明CO2的有效吸附主要发生在MgO和Au纳米颗粒的界面处,而该界面正是光生电子和活化吸附后的CO2反应的活性位点.值得注意的是,在Au/3%MgO-g-C3N4三元催化剂上CO的产量是纯g-C3N4的29倍.实验和表征结果均表明,MgO和Au的共修饰显著提高了纯g-C3N4的光催化活性,这是由于三元光催化剂各组分之间的协同作用所致.助催化剂MgO可以激活CO2(吸附在MgO和Au颗粒之间的界面),并且MgO-g-C3N4纳米片中形成的Mg-N键在电荷转移中起着重要作用.同时,Au颗粒修饰的MgO-g-C3N4可以通过SPR效应增加可见光的吸收,并进一步降低H2O对CO2的光还原活化能;且Au纳米颗粒能够捕获电子,从而促进光生载流子的分离.本研究通过MgO和Au纳米颗粒共修饰的方法改性传统的光催化剂,具有光催化还原CO2的应用前景.  相似文献   

14.
构建具有高效电荷迁移效率和丰富活性位点的异质结光催化体系是提升光芬顿反应速率的有效途径。本研究通过简单的水热法合成了2D/2D结构的α-Fe2O3/g-C3N4 S型异质结光芬顿催化剂,并使用X射线衍射仪技术(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅立叶变换红外吸收光谱(FTIR)和紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)等分析手段对α-Fe2O3/g-C3N4的晶体结构、微观结构、化学组分和光学性质进行了详细的表征。通过在可见光照射下降解四环素,评测了α-Fe2O3/g-C3N4的催化活性。结果表明,光催化反应与芬顿反应的协同作用使α-Fe2O3/g-C3N4 (1 : 1)展现出了优异的光芬顿催化活性:在可见光照射下,仅加入微量的双氧水便可辅助催化剂在20 min内对四环素的降解率达到78%,其降解速率分别是单一的α-Fe2O3和g-C3N4的3.5倍和5.8倍。α-Fe2O3/g-C3N4复合材料优异的催化活性得益于在2D/2D S型电荷迁移机制上构建的光芬顿催化体系。2D/2D S型异质结能够显著促进电子和空穴的传输与分离,并为催化剂提供较大的比表面积和丰富的活性位点,同时还能保持复合材料最佳的氧化还原能力。此外,光催化反应促进了Fe3+的还原,从而加速了芬顿反应中羟基自由基的产生。总之,本研究为构建高效、稳定的光芬顿催化体系提供了一条简单有效的途径。  相似文献   

15.
本文通过在双氰胺前驱体中添加聚乙二醇,在缩聚过程实现碳掺杂形成含氮空位的g-C3N4光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)、光电子能谱(XPS)、紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)和荧光谱(FL)等表征手段,考察了原位聚合碳掺杂形成氮空位对g-C3N4物相结构、组分与化学态、光吸收性能及光催化活性的影响。研究结果表明,采用该方法可实现原位聚合碳掺杂,有效拓展g-C3N4的可见光吸收至850 nm,在紫外-可见光与可见光照射下光降解RhB及光催化产氢性能均显著提高,尤其可见光条件下的性能提升更为显著。  相似文献   

16.
为提高石墨相氮化碳(g-C3N4)对可见光的利用率及光催化效率,采用热聚合与直接负载等方法,将g-C3N4负载于蒙脱石表面,制备了g-C3N4/蒙脱石复合光催化材料,其结构经SEM, FT-IR及XRD表征。以罗丹明B(RhB)为目标污染物,研究了不同负载量g-C3N4/蒙脱石复合光催化剂的可见光催化性能。并分别以对苯醌、碘化钾和异丙醇为自由基捕获剂,研究了复合材料的光催化机理。结果表明:当g-C3N4的质量分数为83%(CN/M-83%)时,RhB经可见光照射1 h后,降解率达到99.2%。光催化速率常数为纯g-C3N4光催化速率常数的3.2倍。  相似文献   

17.
以尿素和KMnO4为原料,采用一步热聚合法制备了K、 Mn共掺杂g-C3N4复合催化剂,并将其应用于光催化CO2还原. XRD、 FT-IR、 TEM-EDS、 XPS表征结果表明, K和Mn元素成功地共掺杂到g-C3N4骨架构成n-π*共轭形式,部分Mn元素以MnO2的形式存在.通过色谱对产物进行检测,所有样品的主要产物为CO和CH4,其中K、Mn共掺杂g-C3N4样品较纯的g-C3N4样品表现出更高的CO和CH4产率,最高分别是纯g-C3N4的1.82倍和2.18倍.表征发现, K、 Mn共掺杂g-C3N4复合催化剂的CO2还原性能的提升得益于扩展的可见光利用率和光致载流子的加速分离和转移.  相似文献   

18.
石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种优异的产H2光催化剂,但是其存在载流子分离效率低、光吸收能力较差和比表面积小的问题。本研究通过对二氰二胺和亚甲基蓝(MB)进行热共聚合,结合后续热剥离策略,成功合成了一种新型分子内供体-受体(D-A)结构g-C3N4纳米片光催化剂。实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明,将亚甲基蓝掺入g-C3N4框架中扩大了光吸收范围,促进了载流子的分离。此外,热剥离增加了催化剂的比表面积且进一步促进了载流子的分离。因此,D-A结构g-C3N4纳米片显示出大幅提升的光催化产氢活性(2275.6μmol·h-1·g-1),分别是块状g-C3N4、D-A结构g-C3N4、g-C3N4纳米片的5.30,2...  相似文献   

19.
以尿素作为原料, 采用熔盐辅助热聚合法在KCl-NaCl-BaCl2体系中制备了带隙可调的g-C3N4纳米结构. 采用X射线衍射仪、 扫描电子显微镜、 X射线光电子能谱仪、 紫外-可见漫反射光谱仪及荧光光谱仪对产物的结构、 形貌、 成分及光学性能进行了表征. 对g-C3N4纳米结构可见光条件下的光催化制氢性能进行了测试, 研究了不同的尿素/熔盐比对其光催化性能的影响. 结果表明, 熔盐辅助热聚合法制备的g-C3N4 纳米结构吸收光谱出现明显宽化, 吸收边由普通热聚合法制备g-C3N4的约450 nm红移至约500 nm左右. 同时光生载流子复合几率明显降低, 从而有效提升其光催化制氢性能. 最优化的g-C3N4(60)样品析氢速率达到12301.1 μmol?g?1?h?1, 为普通热聚合法制备g-C3N4析氢速率的4倍.  相似文献   

20.
以双氰胺、醋酸锌、钼酸铵、醋酸镉和硫化钠为原料,采用水热法合成了一系列Zn-Mo共掺杂CdS(Zn-Mo-CdS),并与g-C3N4组成异质结催化剂(Zn-Mo-CdS/g-C3N4)。采用X射线衍射光谱(XRD)、紫外-可见(UV-Vis)光谱、电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)、电化学阻抗谱(EIS)、X光电子能谱(XPS)等分析手段对制备的催化剂进行了表征。结果表明, Zn-Mo-CdS与g-C3N4之间紧密结合并形成异质结,促进界面电荷迁移,抑制光生电子-空穴对的复合。以可见光下降解染料罗丹明B (RhB)为探针反应考察了催化剂性能。结果表明, Zn-Mo-CdS/g-C3N4异质结催化剂的光催化性能与单纯g-C3N4、Zn-Mo-CdS及双金属硫化物/g-C3N4异质结催化剂相比均有大幅度提高,质量比m(Zn-Mo-CdS)/m(g-C3N4) = 4 : 1时制备的异质结催化剂表现出最大的降解速率常数,是单纯g-C3N4和Zn-Mo-CdS的30倍和10倍。不仅Zn-Mo-CdS,其他三元金属复合硫化物如Mo-Ni-CdS和Ni-Sn-CdS与g-C3N4之间也能有效构筑异质结,促进电子-空穴对的分离和催化性能提升。  相似文献   

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