超高时空分辨光电子显微镜的研究进展(特邀)

新型光电材料、磁性材料、低维量子材料等是目前凝聚态物理的研究前沿,其在微纳尺度的近场光学动力学具有丰富的物理内涵和广阔的应用前景。飞秒激光的超高时间分辨与光电子显微镜的超高空间分辨结合为一种超高时空分辨测量技术,为材料物理、表面物理等研究注入了新的活力,提供了强有力的平台。本文介绍了超高时空分辨光电子显微镜,讨论了其在金属表面等离激元动力学、低维材料等新型半导体材料动力学、材料异质结界面动力学等方面的应用和研究进展,最后展望了其在飞秒-纳米尺度表面和界面物理研究的应用前景。     

阴极荧光在表面等离激元研究领域的应用

表面等离激元以其独特的光学性质广泛应用于纳米尺度的局域电磁场增强、超高分辨成像及微弱光电探测.阴极荧光是电子与物质相互作用而产生的光学响应,利用电子束激发金属纳米结构能够实现局域等离激元共振,并在亚波长尺度实现对共振模式的调控,具有超高空间分辨的成像特点.阴极荧光探测通常结合扫描电子显微镜或透射电子显微镜而实现,目前己被应用于表面等离激元的探测及共振模式的分析.本文从阴极荧光物理机理出发,综述了单一金属纳米结构和金属耦合结构的等离激元共振模式阴极荧光研究进展,并总结了阴极荧光与角分辨、时间分辨以及电子能量损失谱等关键技术相结合的应用,进一步分析了其面临的关键问题,最后展望了阴极荧光等离激元研究方向.     

飞秒时间分辨的能谱分析光电子显微镜：异质结超快载流子动力学测量

本文成功搭建了一套集成了能谱分析功能的时间分辨光电子显微镜系统(TR-PEEM),能够对电子密度分布进行时间分辨和能量分辨的成像.这套4D显微镜在空间、时间、能量多维度获取电子动力学信息提供了前所未有的手段.本文使用184 fs的时间分辨、150 meV的能量分辨和优于150 nm的空间分辨对半导体进行了测量,在Si(111)表面的Pb岛上获得了微区光电子能谱和能量分辨的TR-PEEM图像.实验结果表明,这套系统是进行异质结载流子动力学观察的有力工具,有助于在亚微米/纳米空间尺度和超快时间尺度上加深对半导体性质的理解.     

飞秒时间分辨的能谱分析光电子显微镜:异质结超快载流子动力学测量（英文）

本文成功搭建了一套集成了能谱分析功能的时间分辨光电子显微镜系统(TR-PEEM),能够对电子密度分布进行时间分辨和能量分辨的成像.这套4D显微镜在空间、时间、能量多维度获取电子动力学信息提供了前所未有的手段.本文使用184 fs的时间分辨、150 meV的能量分辨和优于150 nm的空间分辨对半导体进行了测量,在Si(111)表面的Pb岛上获得了微区光电子能谱和能量分辨的TR-PEEM图像.实验结果表明,这套系统是进行异质结载流子动力学观察的有力工具,有助于在亚微米/纳米空间尺度和超快时间尺度上加深对半导体性质的理解.     

表面等离激元研究新进展

随着理论研究的深入和现代微加工技术的进步,对支持表面等离激元的金属微纳结构体系的研究已形成了一门新兴学科方向,即表面等离激元光子学。由于表面等离激元具有独特的光学特性,在数据存储、超分辨成像、光准直、太阳能电池、生物传感器以及负折射材料等方面有着重要的应用前景,成为当前广受国内外学者重视的热点研究领域之一。本文对表面等离激元的特点、基本现象,以及其带来的新颖效应及其应用研究前景的最新发展进行了介绍。     

表面等离激元研究新进展

随着理论研究的深入和现代微加工技术的进步,对支持表面等离激元的金属微纳结构体系的研究已形成了一门新兴学科方向,即表面等离激元光子学.由于表面等离激元具有独特的光学特性,在数据存储、超分辨成像、光准直、太阳能电池、生物传感器以及负折射材料等方面有着重要的应用前景,成为当前广受国内外学者重视的热点研究领域之一.本文对表面等离激元的特点、基本现象,以及其带来的新颖效应及其应用研究前景的最新发展进行了介绍.     

用并行扫描方法开展的表面等离激元电子能谱成像

本文报道了高定向热解石墨上银纳米结构表面等离激元的电子能谱成像研究. 本文利用现有扫描探针电子能谱仪的角度色散特性,发展了一种多道测量模式. 通过沿一个方向扫描,可以并行获得银纳米结构表面等离激元电子能谱的二维分布. 实验确定的能谱成像空间分辨为80 nm左右.     

表面等离极化激元的散射及波前调控

表面等离极化激元在片上信号传输、增强非线性/拉曼效应、生物/化学传感、超分辨成像等方面具有重要应用.在这些应用中,表面等离极化激元的近场传输及远场散射起着重要作用.然而,长期以来人们对相关物理效应缺乏简单有效的理论理解,这也限制了人们对表面等离极化激元的自由调控.本文首先简单回顾了表面等离极化激元的发展历史及现状,接着着重介绍了表面等离极化激元的近场传输效应和远场散射效应,包括其理论进展及其相关应用;最后还介绍了表面等离极化激元的近场波前调控的相关方法.基于这些进展,人们对表面等离极化激元的散射特性有了更为深刻的理解和更加强大的调控能力,这将对未来表面等离极化激元相关研究和应用带来启发.     

双金属纳米天线在少周期激光中的宽带超快电磁响应

研究了耦合的核壳双金属纳米粒子天线的光场增强与超快时域响应. 在少周期激光的应用中, 如表面等离激元金属纳米器件中的超快响应探测元件, 这种双金属天线展示了超宽带共振频谱及控制局域表面等离激元增强的能力. 研究了二聚体、三聚体以及七聚体, 并且发现三聚体Ag/Au核壳结构显现了极高的场增强能力, 其场振幅增强因子超过了120, 并在5 fs的时间内场振幅迅速衰减为30, 保持了超快的光学响应特性. 利用该结构的表面等离激元增强效应产生高次谐波, 对于产生超快阿秒脉冲有着潜在的重要应用价值. 关键词： 纳米光学天线 双金属球壳结构 少周期激光脉冲 表面等离激元     

表面等离激元结构光照明显微成像技术研究进展

结构光照明显微成像技术(SIM)因其高分辨、宽场、快速成像的优势,在生物医学成像领域发挥了不可估量的作用.结构光照明显微成像技术与动态可控的亚波长表面等离激元条纹相结合,可以在不借助非线性效应的情况下,将传统SIM的分辨率从2倍于衍射极限频率提升到3 4倍,此外还有抑制背景噪声、提升信噪比的能力,在近表面的生物医学成像应用中有重要价值.本文介绍了表面等离激元结构光照明显微成像技术的原理,并总结了近几年国内外的相关研究进展.     

基于光电子脉冲展宽的高时间分辨成像技术

为获取超快光脉冲信号,提出了一种基于光电子脉冲准线性展宽的高时间分辨二维成像技术。利用高频时变电场的线性工作区加速光电子脉冲信号,通过优化阴极激励源的电参数,选择光电子进入加速区的时刻实现光电子脉冲的准线性展宽。利用曝光时间100ps的门控选通微通道板在脉冲展宽模块的记录面进行选通曝光成像,实现高时间分辨的二维成像。为改善系统的空间分辨和成像畸变,添加轴向聚焦磁场解决电子漂移区中由电子空间电荷效应引起的时间和空间弥散,对于能量4 keV、出射角0.1°的电子束,聚焦磁场的最佳强度为0.057 T,此时阴极中心位置的空间分辨可达5 1p/mm,阴极边缘位置空间分辨稍差。基于光电子脉冲准线性展宽技术,可将漂移距离50 cm,初始脉宽10 ps的电子脉冲展宽10倍,从而可将门控MCP探测器的时间分辨提高1个量级(即10 ps以内)。     

银层超透镜光学传递函数的研究

银层超透镜对基于表面等离子体激元的超分辨光刻、 成像和生物传感有着重要作用.利用银层超透镜的光学传递函数详 细研究了银板的表面等离子体激元共振和成像特性, 并利用时域有限差分法计算模拟了银层超透镜的成像过程, 得到与理论推导公式相符合的结果, 证明了光学传递函数的可靠性, 为基于表面等离子体激元的传感器件、 超分辨成像以及辅助增强干涉光刻提供了快速参数优化方法.     

基于点扫描的超分辨显微成像进展

光学显微镜一直推动着现代科学技术的发展.随着科学的进步,对显微成像分辨率的要求在生物、材料等领域日渐凸显,而常规宽场显微成像一直面临着成像分辨率衍射受限的问题.1968年出现的共聚焦显微镜作为点扫描显微镜的开端第一次实现了远场下成像分辨率的突破,它具有层切性好、信噪比高等优点.在1994年出现的受激辐射荧光损耗显微镜将显微成像能力突破到2.8 nm左右,并成为目前效果最佳、应用较广泛的超分辨显微技术.荧光差分显微和饱和荧光吸收竞争等点扫描技术具有无荧光染剂限制、饱和光强低、光路简单等优势,并且能取得1/6波长的分辨能力,进而在超分辨显微领域仍有着发挥空间.Airyscan技术作为以上方法的补充可以弥补点扫描系统中由于探测小孔半径减小而带来的信号丢失,从而提高成像信噪比和分辨率,但阵列探测器成本较高.上述点扫描显微镜通过改变照明或者探测的方式实现了分辨率突破.本文详细讨论了点扫描超分辨方法的原理、成像效果及面临的瓶颈,并分析了点扫描超分辨显微镜在应用和技术上的趋势.     

激光惯性约束聚变研究中高时空诊断技术研究进展

对国内激光惯性约束聚变（ICF）领域高时空分辨技术的最新进展进行了比较全面的介绍。针对热斑诊断时间分辨优于10 ps、空间分辨优于10 μm、能区10～30 keV的需求，从光学、X射线、核诊断和计算成像几个角度，比较系统地介绍了最新的进展。光学领域主要介绍基于泵浦探测技术的全光扫描和全光分幅技术。全光扫描技术的时间分辨可以达到200 fs，全光分幅的时间分辨可以达到5 ps，空间分辨可以达到5 μm。该系统的主要部件为光学器件，在ICF未来的强电磁、强电离环境下有很好的应用前景。X射线系统主要介绍最近几年发展的高分辨KB显微镜，其采用STTS构型，可将空间分辨提高到3 μm，满足当前高分辨的需求。漂移管技术的时间分辨可以达到10 ps，作为一种正在发展的技术，对此进行了较为全面的分析。中子成像系统主要介绍了高空间分辨的记录系统以及对应的瞄准技术的进展，其空间分辨可以达到20～25 μm。计算成像作为一个全新的分支，最近引起了ICF领域的广泛关注。着重介绍了三维光场技术和在高时空分辨领域有很好应用前景的压缩感知超快成像（CUP）技术，对其可能在ICF领域中的应用提出了设想。     

表面等离激元调控化学反应

表面等离激元是金属与介质表面自由电子的集体振荡,能够突破衍射极限,将光束缚在纳米结构表面附近极小的空间内,为纳米尺度的光操控提供可能.利用表面等离激元共振,不仅可以增强局域表面电磁场强度,实现对表面附近分子荧光和拉曼信号的极大增强,而且等离激元弛豫诱导的热电子还可以调控表面分子的化学反应,提高反应速率和选择性,即等离激元调控(催化)化学反应.作为一种新型催化体系,等离激元催化已经实现了多种传统光催化中难以发生的化学反应,是表面等离激元领域的前沿热点问题.由于等离激元催化反应的复杂性与多样性,其反应动力学过程的完全表征和反应机理的揭示仍然是一个巨大的挑战.精确表征催化反应的中间及最终产物,获取反应动力学过程中更多的细节信息,对于探索等离激元催化机理,以及设计更为合理高效的催化体系极为重要.本文围绕等离激元催化的最新研究进展,总结并探讨等离激元催化中所使用的各种表征技术.首先,简单介绍了等离激元催化的基本概念和催化机理.其次,综述了拉曼光谱(包括表面/针尖增强拉曼光谱),在等离激元催化原位监测中的应用,并进一步详细介绍了气相色谱法、气相色谱-质谱联用、高效液相色谱法、扫描透射电子显微镜、扫描隧道显微镜、扫描电化学显微镜、紫外可见吸收光谱等技术在等离激元催化反应研究中的重要作用.最后,探讨了这些表征技术在等离激元催化动力学过程研究和催化机理探索中的特点与优势,并展望了等离激元催化及相关表征技术的发展与挑战.     

飞秒时间分辨质谱和光电子影像对分子激发态动力学的研究

分子量子态的研究,特别是分子激发态演化过程的研究不仅可以了解分子量子态的基本特性和量子态之间的相互作用,而且可以了解化学反应过程和反应通道间的相互作用.飞秒时间分辨质谱和光电子影像是将飞秒抽运-探测分别与飞行时间质谱和光电子影像相结合的超快谱学方法,为实现分子内部量子态探测,研究分子量子态相互作用及超快动力学过程提供了强有力的工具,可以在飞秒时间尺度下研究单分子反应过程中的光物理或光化学机理.本文详细介绍了飞秒时间分辨质谱和光电子影像的技术原理,并结合本课题组的工作,展示了这两种方法在量子态探测及相互作用研究领域,特别是激发态电子退相、波包演化、能量转移、分子光解动力学以及分子激发态结构动力学研究中的广泛应用.最后,对该技术的发展前景以及进一步的研究工作和方向进行了展望.     

二维电子气等离激元太赫兹波器件

固态等离激元太赫兹波器件正成为微波毫米波电子器件技术和半导体激光器技术向太赫兹波段发展和融合的重要方向之一。本综述介绍AlGaN/GaN异质结高浓度和高迁移率二维电子气中的等离激元调控、激发及其在太赫兹波探测器、调制器和光源中应用的近期研究进展。通过光栅和太赫兹天线实现自由空间太赫兹波与二维电子气等离激元的耦合,通过太赫兹法布里-珀罗谐振腔进一步调制太赫兹波模式,增强太赫兹波与等离激元的耦合强度。在光栅-谐振腔耦合的二维电子气中验证了场效应栅控的等离激元色散关系,实现了等离激元模式与太赫兹波腔模强耦合产生的等离极化激元模式,演示了太赫兹波的调制和发射。在太赫兹天线耦合二维电子气中实现了等离激元共振与非共振的太赫兹波探测,建立了太赫兹场效应混频探测的物理模型,指导了室温高灵敏度自混频探测器的设计与优化。研究表明,基于非共振等离激元激发可发展形成室温高速高灵敏度的太赫兹探测器及其焦平面阵列技术。然而,固态等离激元的高损耗特性仍是制约基于等离激元共振的高效太赫兹光源和调制器的主要瓶颈。未来的研究重点将围绕高品质因子等离激元谐振腔的构筑,包括固态等离激元物理、等离激元谐振腔边界的调控、新型室温高迁移率二维电子材料的运用和高品质太赫兹谐振腔与等离激元器件的集成等。     

结构光照明超分辨光学显微成像技术与展望

结构光照明显微镜(Structured Illumination Microscopy,SIM)通过结构化照明在频率域以空间混频的方式将物体高频信息载入光学系统的探测通带内实现突破衍射极限的超分辨光学显微成像。SIM凭借其较低的激发光强、对荧光染料的非特异性需求以及快速的宽场成像优势已成为活细胞超分辨光学显微成像方面应用最多的技术。本文系统回顾了SIM的技术进展,对SIM的基本原理与实现方法进了详细的分析,重点介绍了本课题组研发的基于光谱分辨的单光子激发超分辨显微镜和结合自适应光学的双光子激发超分辨显微镜这两种最新的SIM技术,最后简要讨论了SIM技术在生物成像中的应用及未来发展方向。     

基于等离激元纳米结构非线性响应的超快光开关及脉冲激光器

非线性光学作为现代光学的一门重要分支,在各个领域都有着重要的研究意义和应用价值.然而,受限于材料固有的非线性极化率和与外来光场的有限作用长度,其非线性光学响应很弱.等离激元纳米结构可以将外来光场束缚在纳米结构周围,在光谱共振局域空间内形成一个巨大的电磁场增强,从而极大地促进光与物质的相互作用,提高了非线性光学响应.超快脉冲激光由于其优异的性能已经广泛应用于光通信、精密测量、生物医学、军用激光武器等重要领域,虽然商用的激光器已经发展得非常成熟,可以达到超高的峰值功率、超短的脉宽以及超高的重频,但是在中远红外波段的超快脉冲研究仍然是一个缺口,所以寻找一种性能优异的可饱和吸收体材料对于脉冲激光的发展具有重要的意义.本文综述了基于贵金属和非贵金属的等离激元纳米结构在超快光开关和脉冲激光方面的应用进展.很多宽禁带半导体,通过掺杂可以表现出类似金属的性质,由于掺杂可以形成自由载流子,当其尺寸在纳米尺度时,就会表现出局域表面等离激元共振的特性,从而实现超快的非线性光学响应,并且掺杂的载流子浓度不能达到金属载流子的浓度,可以有效减小过高载流子引起的带间损耗.通过泵浦探测和Z扫描测试发现,这些等离激元纳米结构在红外波段表现出超快的非线性光学响应以及宽带可调的性质,可以产生几百飞秒量级的脉冲激光,表明它们在超快光子学领域有很大的应用前景.最后总结了不同体系等离激元材料的优势和不足,展望了未来的发展和需要改进的工作.     

角分辨光电子能谱技术及其应用进展

角分辨光电子能谱 (ARPES)是研究晶体表面电子结构 ,如能带 ,费米面 ,以及多体相互作用的重要工具。本文概述了光电子激发的一般过程和单粒子近似下的理论模型。详细讨论了角分辨光电子能谱的能带勾画 (EnergyBandMapping)和费米面成像 (FermiSurfaceMapping)技术 ,以及高分辨下的角分辨光电子能谱在强相关体系研究中的应用。文章最后简单介绍了当前角分辨光电子能谱研究的新进展 ,如研究宽禁带半导体材料的表面电子结构 ,有机功能材料与金属的界面 ,金属超薄膜中的量子阱态 ,以及高温超导机理研究等