氩蒸气均匀核化与非均匀核化的分子动力学模拟

本文运用分子动力学模拟方法对氩蒸气的均匀核化和非均匀核化进行了研究.模拟氩蒸气的初始温度为30℃,冷却终温为-220℃.对均匀核化成核现象的团簇分析表明,蒸气凝结分为显热和潜热释放两个过程.提出了一个新的力函数模型,实现了非均匀核化过程的模拟.通过比较冷却速率为0.0002 m/s的均匀核化过程和非均匀核化过程,发现均匀核化的凝结核心是随机的,而非均匀核化的凝结核心以外界引入的核化点为核心.     

电场作用下水蒸气核化的分子动力学研究

本文采用分子动力学模拟的方法对电场作用下水蒸气在纳米硅固体颗粒上的异质核化过程进行了研究。氩原子作为载气,与水蒸气进行能量交换带走水蒸气核化释放的热量。模拟系综初始温度为450 K,系综达到平衡后,载气温度标定为200 K,同时对系综施加一定强度的电场。研究结果表明,电场作用下的核化团簇沿电场方向被拉伸,增加团簇与水蒸气的接触面积,促进核化。随着电场强度的增加,核化平衡温度增加;根据团簇分析表明水蒸气的核化率随电场强度的增加而线性增加。     

蒸汽冷凝过程中团簇及微液滴尺寸分布演化

将瞬态团簇尺寸分布模型引入蒸汽冷凝体系,通过求解描述团簇增长的动力学方程,模拟研究了特定冷凝条件下团簇及微小液滴尺寸分布的演化特征。模型结果表明,核化过程中,团簇/微液滴尺寸分布迅速从单调递减式分布转变为近似正态分布特征。随着时间延长,尺寸分布的峰值向团簇/微液滴尺寸增加的方向移动。在壁面冷凝过程中,核化生成的最小液滴也具有一定分布,进一步完善了经典冷凝理论中对初始冷凝过程液滴分布和演化过程的描述。同时模拟结果与文献报道的微米级液滴生长演化趋势相似,表明较大尺寸液滴分布特征是核化阶段团簇/微液滴尺寸分布特征进一步演化的结果,揭示了冷凝过程液滴尺寸分布演化的微观物理本质。     

离子影响水蒸气核化的分子动力学研究

本文采用分子动力学模拟方法研究离子的存在对水蒸气核化过程的影响。模拟系综初始温度为600 K,达到平衡后撤去水蒸气热浴,将载气温度标定至200 K,与水蒸气进行热量交换,带走水蒸气核化释放的核化潜热。研究结果表明,离子的存在能够促使核化的发生,但离子的浓度对系综内最大团簇的生长影响较小。根据团簇分析统计系综内含20个Na~+/Cl~-时,核化率约为1.01×10~(28)cm~(-3)·s~(-1),与经典核化理论计算值4.89×10~(28)cm~(-3)·s~(-1)在同一个数量级。     

冷却过程中Pd923 团簇的结构转变研究

本文利用分子动力学模拟方法, 研究了钯团簇在不同冷却条件下形成晶体及非晶的过程. 利用平均原子体积、双体分布函数、键对分析和键序参数方法研究了微观局域结构随温度的变化关系. 研究发现：在50 K/ps冷却过程中,液态Pd923团簇在1000 K发生玻璃化转变,在100 K下形成非晶结构; 而在0.1 K/ps冷却过程中,液态Pd923团簇发生结晶,并最终形成六角密排（hcp）晶体结构。     

冷却过程中Pd_(923)团簇的结构转变研究

本文利用分子动力学模拟方法,研究了钯团簇在不同冷却条件下形成晶体及非晶的过程.利用平均原子体积、双体分布函数、键对分析和键序参数方法研究了微观局域结构随温度的变化关系.研究发现:在50 K/ps冷却过程中,液态Pd923团簇在1000 K发生玻璃化转变,在100 K下形成非晶结构;而在0.1K/ps冷却过程中,液态Pd923团簇发生结晶,并最终形成六角密排(hcp)晶体结构.     

初始温度和冷却速率对金属团簇凝固行为的影响

用分子动力学结合嵌入原子势研究了含有531个原子的Co₅₃₁, Cu₅₃₁和Ni₅₃₁团簇从不同初始温度以不同冷却速率凝固到200 K时的凝固行为. 结果表明初始温度和冷却速率对团簇的凝固点有很大影响. 初始温度越高, 冷却速率越小, 团簇的凝固点越高. 凝固条件的改变会对三种团簇的凝固结构产生不同的影响. Cu₅₃₁和Ni₅₃₁团簇尽管在不同条件下的凝固点不同, 但凝固结构都是二十面体. 而Co 关键词： 金属团簇 凝固 分子动力学模拟     

氢气冷凝成核的分子动力学研究

应用分子动力学方法以氢气气液成核为研究对象,采用恒定的分子数、体积和温度系综,模拟均质和异质系统下的气液成核过程。探究了过饱和度和温度对冷凝成核的影响：过饱和度大于8时,阈值大于40的团簇数量明显增加;温度在30 K时,单体个数的瞬态波动在15左右,约是20 K时的1.5倍。结果表明：在较高的过饱和度下,成核过程存在两个阶段;随着过饱和度的增加,成核速率增加;温度越高,体系热运动更加强烈,但温度并不影响团簇最终的聚集程度。     

不同温度下团簇生长的Monte Carlo模拟

引入基底表面束缚能、最近邻粒子间的耦合能以及应力场,对粒子扩散势垒进行修正,采用Monte Carlo方法对不同温度下薄膜生长过程进行模拟研究.结果表明,当400 K≤T ≤ 480 K,所得团簇的平均分支宽度基本保持不变,其值近似为单粒子直径.当500 K≤T ≤ 680 K,团簇分支宽度随着温度的升高而逐渐增大至约4个粒子.随着温度的继续升高,由于粒子较高的活跃性而无法凝聚形成大团簇,团簇包含粒子数的平均值小于2.还研究了不同温度下团簇在生长过程中的形貌演化过程以及团簇数变化规律.     

飞秒强激光场中大尺寸氩团簇爆炸机理的实验研究

利用飞行时间谱，研究了在飞秒强激光场（60 fs，2×1016 W/cm2）作用下，大尺寸氩原子团簇Arn（n—=3×103—3×106原子/每团簇）的电离爆炸过程，测量了 团簇爆炸所产生的氩离子的平均能量与团簇尺寸（气体背压）的关系.实验发现，随着气体 背压的升高（团簇尺寸增大），氩离子的平均能量也相应升高.通过分析两个不同几何尺寸 锥形超声喷嘴所产生团簇爆炸后的离子能量，结合Hagena团簇尺寸规律，发现在激光参数保 持不变的情况下，离子的平均能量由团簇尺寸唯一确定.分析表明，团簇尺寸在3×105原 子/每团簇以下时，团簇膨胀的主要机理是库仑爆炸.随着团簇尺寸的进一步增大，团簇膨胀 机理将由库仑爆炸向流体动力学膨胀过渡，在3×105关键词： 原子团簇 飞秒强激光 库仑爆炸 流体动力学膨胀     

降温速率对Ag-SmBCO单畴生长中自发成核的影响

在前期的研究中曾通过Ag掺杂降低Sm123/Sm211体系熔点,利用Nd123冷籽晶技术成功制备出具有理想织构的SmBCO/Ag单畴块材.但在实验结果中发现相比于未掺杂坯体,掺入Ag后的SmBCO坯体生长速率下降,在所考察的慢冷温区里,生长速率呈不断减小趋势,最终因自发成核而无法继续生长,使得SmBCO单畴区域局限于15×15mm2范围内.为了抑制单畴生长中的自发成核现象,本文研究了降温速率对SmBCO/Ag单畴自发成核的影响.在两组不同条件下的降温速率实验中发现,不同的降温速率对体系自发成核的抑制效果是不同的.利用降低降温速率,成功地将掺Ag SmBCO单畴面积从15×15mm2增大至26×26mm2.     

冷却速率对温敏聚N-异丙基丙烯酰胺胶体结晶过程的影响

冷却速率对结晶过程具有重要的影响. 本文采用温敏poly-N-isopropylacrylamide (PNIPAM) 胶体晶体体系实时观察了冷却速率对结晶晶粒尺寸的影响. 通过高倍透射明场观察和Bragg衍射观察研究连续冷却下的晶粒形核和生长实时演化过程, 发现随着冷却速率的增加, PNIPAM胶体晶体晶粒尺寸不断减少. 晶粒尺寸与冷却速率符合幂指数关系, 与金属体系具有相似的演化规律.     

Pd-Ni-P大块金属玻璃的形成及其转变动力学

本文报道了Pd-Ni-P合金的过冷实验结果,研究了冷却速度对合金过冷行为的影响。通过将样品包裹在B₂O₃中从而减少样品的表面非均匀生核,使得样品在极低的冷却速度下形成大块金属玻璃。在玻璃转变温度(T_g=590K)处,冷却速度低达1K/s。利用经典的均匀生核与非均匀生核理论,计算了Pd₄₀Ni₄₀P₂₀合金的温度、时间转变曲线(即TTT图)。确定了合金的临界冷却速度。对结果进行了详细的讨论。 关键词：     

Al-Ti-B细化工业纯铝凝固组织演变过程数值模拟

采用耦合群体动力学方法与元胞自动机方法建立了细化处理条件下铝合金凝固微观组织演变的数值模型.该模型考虑了a-Al的非均匀形核过程、晶粒的初始球形长大以及之后的枝晶生长过程.利用建立的模型模拟了Al-5Ti-1B中间合金细化工业纯铝凝固组织演变过程.结果表明:形核初始阶段,熔体中存在充足数量的有效形核粒子, a-Al形核率随着熔体过冷度的增大逐渐增高;形核开始不久后, a-Al的异质形核过程由熔体中有效形核粒子数量控制,直到再辉发生,形核停止.模拟分析了中间合金添加量以及熔体冷却速度对工业纯铝凝固组织演变过程的影响,模拟结果与实验结果相符,验证了模型的准确性.     

基于Wenzel模型的粗糙界面异质形核分析

异质形核是形核发生的主要形式. 经典形核理论对基底界面作了理想化平面假设,然而实际异质形核体系中理想平直的固体界面是不存在的,这导致了异质形核描述与实际情况的偏差. 考察了固相晶胚在非平整界面上的异质形核过程,基于Wenzel润湿模型,分析了非理想界面的粗糙度因子对固相晶胚形核功的影响规律. 结果表明:当基底与晶核之间的本征润湿角小于90°时,基底界面越粗糙越有利于形核;本征润湿角大于90°时,基底界面越粗糙越不利于形核. 同时,游离晶胚在基底上润湿是球冠晶胚形成的重要途径,粗糙界面润湿过程中界面自由能的 关键词： 异质形核 粗糙界面 Wenzel模型 润湿过程     

低温退火对重掺砷直拉硅片的氧沉淀形核的作用

通过对比研究重掺砷直拉硅片和轻掺n型直拉硅片经过低温(450—800℃)和高温(1000℃)两步退火的氧沉淀行为,阐明了低温退火对重掺掺砷直拉硅片的氧沉淀形核的作用.研究指出：重掺砷硅片在450℃和650℃退火时的氧沉淀形核比在800℃退火时更显著,这与轻掺硅片的情况截然相反;此外,与轻掺硅片相比,重掺砷硅片在450℃和650℃退火时氧沉淀的形核得到增强,而在800℃退火时氧沉淀的形核受到抑制.分析认为,重掺砷硅片在450℃和650℃退火时会形成砷-空位-氧(As-V-O)复合体,它们促进了 关键词： 重掺砷直拉硅片 氧沉淀形核 低温退火     

Suppression of ice nucleation in supercooled water under temperature gradients

Understanding the behaviours of ice nucleation in non-isothermal conditions is of great importance for the preparation and retention of supercooled water. Here ice nucleation in supercooled water under temperature gradients is analyzed thermodynamically based on classical nucleation theory (CNT). Given that the free energy barrier for nucleation is dependent on temperature, different from a uniform temperature usually used in CNT, an assumption of linear temperature distribution in the ice nucleus was made and taken into consideration in analysis. The critical radius of the ice nucleus for nucleation and the corresponding nucleation model in the presence of a temperature gradient were obtained. It is observed that the critical radius is determined not only by the degree of supercooling, the only dependence in CNT, but also by the temperature gradient and even the Young's contact angle. Effects of temperature gradient on the change in free energy, critical radius, nucleation barrier and nucleation rate with different contact angles and degrees of supercooling are illustrated successively. The results show that a temperature gradient will increase the nucleation barrier and decrease the nucleation rate, particularly in the cases of large contact angle and low degree of supercooling. In addition, there is a critical temperature gradient for a given degree of supercooling and contact angle, at the higher of which the nucleation can be suppressed completely.     

A study of cavitation nucleation in pure water using molecular dynamics simulation

To discover the microscopic mechanism responsible for cavitation nucleation in pure water, nucleation processes in pure water are simulated using the molecular dynamics method. Cavitation nucleation is generated by uniformly stretching the system under isothermal conditions, and the formation and development of cavitation nuclei are simulated and discussed at the molecular level. The processes of energy, pressure, and density are analyzed, and the tensile strength of the pure water and the critical volume of the bubble nuclei are investigated. The results show that critical states exist in the process of cavitation nucleation. In the critical state, the energy, density, and pressure of the system change abruptly, and a stable cavitation nucleus is produced if the energy barrier is broken and the critical volume is exceeded. System pressure and water density are the key factors in the generation of cavitation nuclei. When the critical state is surpassed, the liquid is completely ruptured, and the volume of the cavitation nucleus rapidly increases to larger than 100 nm³; at this point, the surface tension of the bubble dominates the cavitation nucleus, instead of intermolecular forces. The negative critical pressure for bubble nucleation is -198.6 MPa, the corresponding critical volume is 13.84 nm³, and the nucleation rate is 2.42×10³² m^-3·^-1 in pure water at 300 K. Temperature has a significant effect on nucleation: as the temperature rises, nucleation thresholds decrease, and cavitation nucleation occurs earlier.     

均质形核结冰随机性及形核率的研究

从Stanley和Teixeira提出的水的微观结构连续模型出发推导了过冷水均质形核结冰概率与过冷水体积、时间和温度的关系,计算了过冷水均质形核率.计算避免了经典形核理论和密度函数法中对指前因子的求解,计算结果与实验结果符合较好. 关键词： 过冷水结冰 均质形核 形核率     

沸腾核化的异相扰动与叠加模型

本文提出沸腾核化的异相扰动与叠加模型,讨论各种扰动特性及对核化的作用。应用新的模型,可定性分析解释不同非均匀核化的物理过程与机制,进一步充实对微小尺度液体提出“汽化空间”与“拟沸腾”两个新概念的内涵并给出更明确的物理含意。