富勒烯C20分子器件的电子结构和传导特性

运用基于密度泛函理论和基于非平衡格林函数的第一性原理方法研究了富勒烯C20分子及连接电极构成的C20分子器件的电子结构及电子输运性质.构建了三个基于C20分子的嵌入K和Si原子的电子输运系统,并得到了电子透射谱和分子轨道分布.分析了三种器件的电子结构和输运性质的产生原因,说明C20分子器件的电子传导主要集中在外壳.在C20分子空笼中嵌入K和Si原子后,其电子输运仍然主要集中于富勒烯C20的外壳.     

C40富勒烯分子的电子结构与传输特性研究

本文采用密度泛涵理论对富勒烯C₄₀分子进行了结构优化,得到了稳定构型,然后构建了以金原子面为电极的电子输运模型.使用非平衡格林函数方法对构建的电子输运模型进行了电子输运性质的计算,得到了电子透射谱和伏安曲线,并分析了分子器件产生电子输运性质的原因.研究结果发现:C₄₀富勒烯的化学活性明显强于富勒烯C₆₀和C₃₂分子,在一些分子能级处,该分子为一个良导体.     

C50富勒烯分子的电子结构与传输特性研究

本文构建了Au原子面为电极的富勒烯C₅₀分子的电子输运模型,使用非平衡格林函数方对构建的以Au原子面为电极的C₅₀分子的电子输运模型进行了电子传输性质的计算.通过计算得出了电子透射谱、电导曲线和电流电压曲线,分析了此分子器件产生电子输运性质的原因.研究计算结果发现:C₅₀分子具有量子器件的开关特性,并具有明显的半导体特征.     

Mg、Na原子嵌入对富勒烯C32分子的电子结构与传输特性的影响

采用基于第一性原理的密度泛函理论（DFT）和非平衡格林函数（NEGF）方法对嵌入Na和Mg的富勒烯C₃₂分子Mg@C₃₂和Na@C₃₂连接面电极Au（1,1,1）所构成的分子器件进行了电子结构与传输特性的理论研究.得出了2个分子桥的电子结构、电子传输概率及伏安（Ⅰ-Ⅴ）特性.分析了影响电子结构与电子传输特性的因素.结果表明,金属Mg原子和Na原子的嵌入都大大增强了C₃₂分子的电子传输性能.     

C20F20分子电子输运性质的第一性原理研究

利用第一性原理密度泛函理论和非平衡格林函数方法研究了C₂₀F₂₀分子的电子输运性质. 计算得到了C₂₀F₂₀分子的平衡电导为0385 G₀ 其I-V曲线表现出较好的线性特性. 在有限偏压范围内具有较稳定的电导值, 可以用于制备稳恒电阻分子器件. 关键词： 20F₂₀分子')" href="#">C₂₀F₂₀分子 电子输运 分子器件     

C60富勒烯-巴比妥酸及其二聚体几何结构和电子结构的密度泛函计算研究

采用基于密度泛函理论的广义梯度近似,对C₆₀富勒烯-巴比妥酸及其二聚体的几何结构和电子结构进行了计算研究.发现：C₆₀富勒烯-巴比妥酸只有一种稳定结构,且掺杂巴比妥酸基团对C₆₀分子构型的影响是局域的.C₆₀富勒烯-巴比妥酸的二聚体有三种同素异构体,分别以［6,5］—［6,5］,［6,6］—［6,5］和［6,6］—［6,6］三种方式键合,从能隙大小顺序和总能相对大小来看,［6,6］—［6,6］结构最为稳定.电子结构方面,在C₆₀富勒烯-巴比妥酸单体中,Donor-Acceptor电荷转移体系为C₆₀富勒烯-巴比妥酸,即电荷是从C₆₀向巴比妥酸转移.由前线轨道和自旋布居数得知,C₆₀富勒烯-巴比妥酸单体很好地保留了C₆₀的电磁性质,但稳定性下降,易发生二次加成反应形成二聚体.对于C₆₀富勒烯-巴比妥酸二聚体,Mulliken电荷分析显示,在加成四元环处的碳原子分别得到0104e和0106e电荷,而与它们邻近的碳原子则失去电子,带有正电荷,且距加成位置越近的碳原子失去的电荷越多.在远离加成位置处,碳原子的净电荷变化相对较小.与单体152eV能隙相比,二聚体中的能隙为1.45eV.其前线轨道分布与单体相比,最高占据轨道几乎未变,但最低未占据轨道发生了很大变化. 关键词： 几何结构 电子结构 密度泛函     

C72 富勒烯的电子结构与电子传导研究

本文利用基于密度高泛函理论(DFT)和非平衡格林函数的第一性原理方法对富勒烯C72分子及连接电极构成的C72分子器件进行了电子结构及电子输运性质的研究.计算出了电子透射谱和分子轨道分布,分析了器件的电子结构和输运性质的产生原因. 结果显示C72分子器件的电子传输主要集中在分子壳上. 伏安曲线显示C72分子具有半导体特征.     

Na掺杂对C20H20分子的电子输运性质影响

利用第一性原理密度泛函理论和非平衡格林函数方法研究了Na@C₂₀H₂₀分子的电子输运性质. 计算结果显示它的I-V曲线在偏圧 V范围内表现出了较好的线性特性, 出现了明显的负微分电阻现象, 并得到其平衡电导为0.0101G₀. 通过与Li@C₂₀H₂₀分子对比分析, 发现掺杂Na不仅能提高C₂₀H₂₀分子的电子输运能力, 而且 关键词： 20H₂₀分子')" href="#">Na@C₂₀H₂₀分子 电子输运 负微分电阻     

密度泛函理论计算内掺氢分子富勒烯H2＠C60及其二聚体的几何结构和电子结构

采用密度泛函理论中的广义梯度近似(generalized gradient approximation,简称GGA),对内掺氢分子富勒烯H₂＠C₆₀及其二聚体的几何结构和电子结构进行了计算研究.发现无论是在H₂＠C₆₀单体,还是在其二聚体中,氢倾向以分子形式存在于碳笼中心处,且在室温下氢分子可以做自由旋转.电子结构分析表明,氢分子掺入到C₆₀和C₁₂₀中,仅对距离费米能级以下-8eV至-5eV能级处有一定的贡献,其他能级的分布和能隙几乎没有变化. 关键词： 几何结构 电子结构 密度泛函     

富勒烯C32分子器件结构和传导特性的理论研究

利用基于第一性原理的密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数(NEGF)方法对富勒烯C32分子及在C32的距离最远的两个碳原子处外接Li电极的C32分子器件进行了电子结构、电子传输性质的研究。设计了C32笼内嵌入Mg原子,外接Li电极的分子器件。通过计算,得出了两个分子器件的电子传输谱,分析了他们的电子结构和电子输运特性。说明了C32分子器件的电子传输主要集中于C32分子的壳表上,并且分子球的内侧和外侧的电子传输相近似。在C32分子内部嵌入Mg原子后,分子器件的电子传输仍主要集中在分子表面上,但在系统Mg@C32中,表面内侧的电子传输要比表面外侧的电子传输强。通过比较,结果表明两种富勒烯分子的电子传输性能顺序为Mg@C32>C32。     

Au电极连接富勒烯C32分子的电子结构与传输特性

采用基于密度泛函理论(DFT)和非平衡格林函数(NEGF)的第一性原理方法对富勒烯C₃₂分子及在C₃₂分子的距离最远的两个碳原子处连接Au(1,1,1)电极的分子器件进行了电子结构和电子输运性质的研究.考虑到中间分子与Au电极间距离变化的情况,通过计算得出了在不同距离下分子器件的电子传输谱和I-V特性,分析了各器件的电子结构和电子输运特性产生的原因,并分析了电极与中间分子的连接距离及门电压对分子器件电子输运的影响.得出了电极与所连接的中间分子之     

Structure and electronic properties of Hn@C20 molecule

Density functional theory has been employed to optimize the structure of endohedral doped C₂₀ fullerene. We have also investigated electronic properties. We have found that C₂₀ cage can accommodate up to 8 hydrogen atoms. Some hydrogen atoms get chemisorbed on the inner surface of C₂₀ cage and form C-H bond. Structural deformation is found to increase with increase in H-atoms. From the analysis of electronic properties, we observe that due to endohedral doping of hydrogen atoms inside C₂₀, H-atoms acquire net negative charge by accepting electrons and fullerene molecules acquire positive charge by donating electrons to H-atoms. For endohedral complexes where H₃ triangular molecule formation takes place, the nature of net charge transfer changes, i.e. fractional electronic charge is transferred from H-atoms to fullerene. C₂₀ doped with odd number of H-atoms should be more reactive compared to the even number case. Most of the present results are similar to those of endohedral C₆₀.     

利用电子结构数据拟合H2分子的电子壳模型势函数参数

电子壳模型势函数在离子晶体的原子级计算机模拟中有广泛应用,其势参数主要通过拟合晶体的实验数据或电子结构数据得到.提出了通过拟合双原子分子的量子化学从头计算电子结构数据来获得该势函数的方法,并由H₂分子的电子结构数据建立了H原子间的电子壳模型势函数.此外,还应用该势函数对H⁺₂分子离子进行了计算.该势函数拟合方案更适合于共价键型的分子. 关键词： 电子壳模型势 参数拟合 共价键 2分子')" href="#">H₂分子     

Transport in fullerene device coupled to Cu,Ag and Au electrodes

We present an ab initio approach of the electronic transport through a single molecular junction based on C₂₀ fullerene. The electronic properties of a single molecular junction constrained within two semi-infinite metallic electrodes are largely affected by the choice of electrode material. The two-probe device formed by the mechanically control break technique has been modelled with three distinct electrode materials from group IB of the periodic table, namely copper, silver and gold. The quantum characteristics of these mechanically stable devices are obtained by utilising first-principle density functional theory together with non-equilibrium green function method. We evaluate the quantum characteristics, namely density of states, transmission spectrum, energy levels, current and conductance, which essentially determine the behaviour of a molecule linked to different electrodes. Our investigation concludes that copper, silver and gold electrode configuration in conjunction with C₂₀ fullerene behaves as metallic, non-metallic and semi-metallic in nature, respectively.     

C80H80几何结构和电子性质的密度泛函研究

采用密度泛函理论方法中的广义梯度近似,对C₈₀H₈₀几何结构和电子性质进行了研究. 几何结构研究表明:在C₈₀H₈₀可能稳定存在的两种同分异构体中, 连接12个五边形的20个C原子内部氢化,其余60个C原子外部氢化所形成的结构即 H₂₀@C₈₀H₆₀最稳定,其仍然保持I_h对称性. 通过对H₂₀@C₈₀H₆₀的能级、前线轨道和态密度分析可知: 在H₂₀@C₈₀H₆₀中, H原子的原子轨道与C原子的原子轨道之间在占据态轨道上有较强的杂化, H原子对H₂₀@C₈₀H₆₀的占据态轨道的贡献比较大. 其最高占据轨道主要由外部H原子和碳笼来贡献,而最低未占据轨道主要由内部H原子贡献, 表明内外H原子在H₂₀@C₈₀H₆₀的化学反应中承担不同的角色. H₂₀@C₈₀H₆₀为闭壳层结构,所有电子都是配对的,表现为非磁性.     

高温超导体MgB2的电子结构研究

用第一性原理能带理论计算了高温超导体MgB₂的电子结构.计算得出的电子能带说明MgB₂是一种宽能带化合物,价带主要由Mg和B原子s和p的杂化形成.费米能级处的态密度N(E_F)是0.72(states/eV).根据这些结果,初步推断出MgB₂的超导电性的微观机制不可能是电子声子耦合的BCS模型,而是有待于探索的新机制 关键词： 高温超导体 电子结构     

Electron transmission and quantum current distribution of C<Subscript>70</Subscript> molecule

The characteristics of electron transmission through C₇₀ molecule bridge in which two atomic chain leads are connected to long-axis carbon atoms are investigated theoretically by using tight-binding approach based on the Green’s function with only one π orbital electron per carbon atom. Electron transmission through C₇₀ molecule from the input to the output terminal is obtained. From the spectrum, the switching feature of the electron transmission through C₇₀ is found, and the oscillation property based on the quantized level is explained. The quantum current distributions inside C₇₀ molecule bridge are calculated and simulated by the quantum current density theory based on Fisher-Lee formula at the energy point E = −0.2 eV, where the transmission spectrum shows a peak. The maximum and the minimum bond quantum currents are presented, and the reason why the currents are distributed nonuniformly is explained by the phase difference of the atomic orbits. The result shows that the currents at each atomic site agree with Kirchhoff quantum current conservation law. Supported by the National Key Basic Research Development Project (Grant No. 2003CB716204), the International Corporation Project of the Education Department of China (Grant No. 20050360563), the Key Laboratory of Advanced Photonic and Electronic Materials of Jiangsu (Grant No. BM2003202) and the State Key Laboratory of Solid State Microstructures of Nanjing University     

Geometric and electronic structures of AlnCum (n = 5–9, m = 1–3) clusters: genetic algorithm combined with ab initio models

The geometries, stabilities and electronic structures of Al _n Cu _m (n?=?5–9, m?=?1–3) clusters were explored by using the genetic algorithm combined with ab initio methods. The geometric structures are almost spherical when the valence electrons are around the magic number 20, otherwise the structures are oblate or prolate. The stabilities of the clusters are related to both the Cu/Al ratios and the electronic configurations. The clusters with lower Cu/Al ratios have high stabilities. The molecular orbitals are in accord with the shell structures predicted by the jellium model. The 3d orbitals of the Cu atoms are localised, although their orbital energies are between the 1P and 1D jellium orbitals. The Al₆Cu₂ with 20 valence electrons forms closed 1S²1P⁶1D¹⁰2S² shells, and shows large binding energy and removal energy, large ionisation potential and small electron affinity. For the no-magic clusters, the structure deformation leads to crystal-field-like splitting of the degenerate shells and stabilises the clusters.     

MC20F20（M=Li，Na，Be和Mg）几何结构和电子性质的密度泛函计算研究

采用密度泛函理论（density functional theory, DFT）中的广义梯度近似（generalized gradient approximation, GGA）对MC₂₀F₂₀（M=Li,Na,Be和Mg）的几何结构和电子性质进行了计算研究.几何结构研发现：随着内掺原子序数的增加,金属原子M对C₂₀F₂₀中的C—C键的影响越来越大,而对C—F键的影响甚微.掺杂能计算表明：MC₂₀F₂₀的掺杂能均为负值,需要在一定的实验条件下才能被合成.内掺碱金属和碱土金属分别产生了两类截然不同的能隙和磁性.其中,内掺碱金属的能隙非常小,且带有1μ_B的净磁矩,表现出磁性;而内掺碱土金属的能隙比C₆₀的能隙还大,净自旋为0,表现出非磁性. 关键词： 富勒烯 几何结构 电子结构 密度泛函