少周期XUV激光中氢分子离子单光子电离理论研究

通过数值求解二维含时薛定谔方程研究了氢分子离子在圆偏振XUV少周期激光电场中的单光子电离,结果观察到不同核间距的氢分子离子的光电子能谱的能移现象.分析表明,在少周期激光场宽频情况下,分子电离电子的双中心干涉改变了夫兰克-康登因子的单调递减趋势,使不同核间距氢分子离子的光电子能谱出现能量移动.     

利用高次谐波实现分子的轨道成像：两中心干涉效应

分子的轨道成像是科学研究中广为关注的主题。能否利用高次谐波来追踪化学反应的具体过程具有重要的实践意义,此外研究分子的轨道成像的理论基础还能够深化人们对原子的和分子的高次谐波辐射机制的理解。文章在简要回顾高次谐波研究历史的基础上,介绍了文章作者近期在利用高次谐波实现分子的轨道成像中的工作。文章作者通过数值地和解析地研究分子的高次谐波辐射的取向依赖检验了分子轨道成像的基本假设。研究显示,由于两中心干涉效应,高次谐波辐射过程中的分子的再碰撞电子波包与分子的价电子轨道的对称性和电离能密切相关。作为一个结果,分子的再碰撞电子波包的谱振幅可能和它的参考原子的再碰撞电子波包的谱振幅在某些能量区域显示很大的差别。这个发现对分子的轨道成像实验具有重要的意义。     

高频激光脉冲作用下原子的光子和光电子发射

通过数值求解含时薛定谔方程, 研究了原子在高频激光作用下的电离概率、光电子谱和谐波发射谱. 研究发现, 随着入射激光强度的增加, 原子的电离概率逐渐增加, 达到最大后下降, 其光电子发射谱和高次谐波发射谱均由单峰结构变成多峰. 而通过对谐波发射谱的时间-频率分析发现, 在电离抑制区域, 脉冲的峰值附近谐波受到抑制, 谐波发射主要发生在上升沿和下降沿, 二者的干涉效应产生了谐波的多峰值结构. 利用光电子发射谱和谐波发射谱随入射激光强度的改变规律, 可以实现对引起原子电离抑制的激光强度进行诊断.     

利用双色激光场下阈上电离谱鉴别H3^2+两种不同分子构型

我们最近证明,利用红外和深紫外双色激光场,SF6分子的结构信息可以通过其电离谱上的相干条纹获得[arXiv,1912.08499(2019)].在本文中,我们利用该方法考察了两种不同几何结构的分子离子H32+ 在激光场中的直接阈上电离(ATI)过程.通过与单色激光场中电离谱的比较发现,双色激光场的电离谱可以分辨分子的不同几何结构.由相干条件导出的公式可以很好地解释直接ATI动能谱和动量谱中的干涉条纹.此外,还发现通过改变分子核间距或改变激光强度可以改变电离谱的形状.由此可以推断,双色激光场诱导的ATI谱具有鉴别分子不同构型的能力,对复杂分子的几何结构成像具有一定的参考意义.     

啁啾激光场中氢分子离子电离过程的理论研究

本文在非玻恩-奥本海默(Non Born-Oppenheimer)近似条件下,通过数值求解一维含时薛定谔方程,探究了氢分子离子体系在超短啁啾激光条件下的电离过程.数值结果表明:有效选取啁啾参数可显著增强氢分子离子的电离过程,并且激光强度越大,电离过程对啁啾参数越敏感.结合不同强度下平均核间距及电子波包密度随时间的变化,分别从核与电子运动的角度,有效的解释了啁啾脉冲对氢分子离子电离过程的影响.     

分子高次谐波产生过程中同位素效应的理论研究简

本文通过求解非玻恩-奥本海默近似条件下的一维含时薛定谔方程比较研究了H+2和HD+分子离子体系高次谐波谱的特征.数值计算结果表明,对于H+2体系干涉最小值对激光强度和分子初始振动态都很敏感,与此不同,HD+分子离子体系的干涉最小值的变化只依赖于初始振动态的选取.此外,借助于时频分布和电离几率,计算结果得到了合理的解释.     

利用半周期激光场调控H_2~+谐波辐射过程

采用数值求解核与电子耦合的薛定谔方程,对H_2~+分子谐波辐射调控进行了研究.计算结果表明,激光场正向时,谐波能量主要来源于负向H核贡献;激光场负向时,谐波能量主要来源于正向H核.随后,通过适当引入半周期激光场,可以有效调节正负H核辐射谐波的强度.最后,适当叠加谐波谱上的谐波,可获得一个46 as的脉冲.该研究对调控分子谐波的辐射过程及阿秒脉冲的输出是有帮助的.     

中红外飞秒激光场中氮分子高次谐波的多轨道干涉特性研究

通过系统研究氮分子高次谐波产生过程中的电子超快动力学过程,实验上发现在中红外飞秒强激光场驱动下高次谐波谱的截止区附近存在清晰的谐波谱极小值.进一步研究表明谐波谱极小值对应的光子能量强烈依赖于驱动激光脉冲的光强和波长,而与分子取向角无关,由此推断该极小值来源于氮分子最高占据分子轨道和次最高占据分子轨道产生的高次谐波之间的相消干涉.本研究结果将对极端强场条件下多轨道电子超快动力学研究起到积极推动作用.     

电荷共振增强电离和离解电离在H~+_2谐波辐射中的贡献

理论研究了电荷共振增强电离和离解电离在H~+_2谐波辐射中的贡献.结果表明:在少周期激光场下,谐波辐射只由电荷共振增强电离贡献产生,谐波光谱呈规则的奇次谐波.在多周期激光场下,谐波辐射由电荷共振增强电离和离解电离共同贡献产生,但是电荷共振增强电离在谐波辐射中起主要作用.并且低阶谐波呈现偶次谐波.最后,通过分析含时核运动,电离几率以及谐波辐射时频分析图解释了少周期和多周期激光场驱动H~+_2辐射谐波的过程.     

压缩真空中的三能级原子的自发辐射强场高次谐波时间特性的理论分析

对压缩真空与V型三能级原子的相互作用作了理论分析, 探讨了量子干涉效应对压缩真空中原子自发辐射的影响。当原子的上能级简并时强的量子干涉效应影响原子的定态和定态出射光谱, 使它们对原子的初态敏感。这种情况下, 压缩使谱线趋于关于压缩真空中心频率对称, 量子干涉使谱线趋于不对称。通过用单电子近似求解含时薛定谔方程, 用加窗傅里叶分析的方法, 分析了单原子产生的高次谐波的时间特性。理论分析表明, 基态粒子数消耗对不同级次谐波辐射的影响程度不一样; 谐波辐射随着入射激光场强度的增加会出现饱和; 随着谐波级次的增加, 谐波辐射越来越趋向于集中在更短的时间间隔内, 相应的线宽也随着谐波级次的增加而增加。     

分子高次谐波产生过程中同位素效应的理论研究

本文通过求解非玻恩-奥本海默近似条件下的一维含时薛定谔方程比较研究了H2+和HD+分子离子体系高次谐波谱的特征.数值计算结果表明,对于H2+体系干涉最小值对激光强度和分子初始振动态都很敏感,与此不同,HD+体系的干涉最小值的变化只依赖于初始振动态的选取.此外,借助于时频分布和电离几率,计算结果得到了合理的解释.     

平行电磁场中锂原子自电离的半经典分析

采用包含组合回归的扩展的闭合轨道理论计算了平行电磁场中锂原子依赖于时间的自电离谱,并用半经典的方法解释了电离过程中的混沌现象.讨论了电离电子逃逸时间谱分形结构中隐含的各韵律段的电离轨迹,并得到了轨迹的一般规律,其中特别关注由核散射产生的特殊的逃逸轨迹的性质.具体研究了磁场对锂原子自电离混沌脉冲阵列中电子逃逸轨道和逃逸时间谱的影响.结果发现随着外加磁场的增大,电离脉冲越来越复杂,混沌现象也越明显.这显示了逃逸轨道对初始条件的敏感依赖性.     

激光强度依赖的阈下谐波产生机制

利用广义伪谱方法精确数值求解了氢原子在强激光场中的三维含时薛定谔方程,获得了强激光中氢原子的含时波函数,利用时间依赖的偶极矩的傅里叶变换得到了高次谐波谱,研究了氢原子在强激光场中发射低于电离阈值的谐波谱对激光强度的依赖性.研究发现,激光强度在低于电离阈值的谐波产生的通道选择的过程中扮演着重要角色,主要有两种量子通道对阈下谐波的产生有贡献,即广义的短轨道和长轨道,其中长轨道对激光场强度比较敏感.结合小波时频变换、经典轨道分析、以及强度依赖的量子通道选择分析,本文阐明了其背后的物理机制.     

相干叠加态高次谐波发射的时间行为分析

本文研究了一维模型分子离子(初态为基态和一个激发束缚态叠加的相干态)在超强超短激光脉冲作用下的谐波发射谱.我们发现在高次谐波谱平台区域出现了周期性的结构变化.我们利用小波变换对谐波谱进行了暂态时间频率分析,结果表明该谐波结构产生的原因是由电离电子返回母离子时与不同束缚态复合而产生的谐波光脉冲之间相干叠加.同时采用半经典计算,对所得到的计算结果进行了分析,验证了我们的结论.     

初始振动态对氢分子离子电离通道的影响

通过数值求解非Born-Oppenheimer(BO)近似条件下的一维含时薛定谔方程,理论模拟了H+2在不同核初始振动态条件下(v=0到v=7)的库仑爆炸核初始动能释放谱.模拟结果表明:强激光场中氢分子离子的电离通道主要包括直接多光子电离、电荷共振增强电离及有中间过程的电荷共振增强电离,并且可以通过选取不同的初始振动态实现对氢分子离子电离通道的控制.     

相对相位对双色激光场中线性多原子分子离子增强电离行为的影响

利用短时指数传播子的对称分割法,数值求解了一维情况下的含时薛定谔方程,研究了一维多原子分子离子在双色(基频:780nm,二倍频:390nm)激光场中的增强电离行为,给出了相对相位对不同核间距处的电离概率的影响.计算结果表明,在发生增强电离行为的核间距处,相对相位对电离概率的影响最为显著.用标准静场电离模型给出了合理解释. 关键词： 双色激光场 相对相位 增强电离     

阿秒电离门调控宽带超连续谱的传播特性

通过数值模拟三维传播方程研究了双色场阿秒电离门技术调控产生高次谐波的传播特性. 发现波长800和400 nm的5 fs双色场电离门调控产生的谐波在传播0.5 mm后由于短轨道满足相位匹配条件,实现了短轨道的选择,在平台区得到了高效率、无调制的宽带超连续谱（谱宽达80 eV）. 模拟不同传播距离的结果表明该连续谱能够在介质中稳定存在. 对该连续谱中60—90 eV的谐波直接进行滤波可以得到高效率、脉冲宽度约为135 as的单脉冲. 这种性质对实验上实现利用阿秒电离门调控产生高效率宽谱单阿秒非常有利. 关键词： 传播效应 阿秒脉冲 超连续谱     

一维多原子分子离子与超短激光场作用产生的高次谐波

从经典方程出发，采用克兰克-尼科尔森中心差分法对一维多原子分子离子与一维超短强激光场相互作用产生的高次谐波进行了数值模拟计算，发现激光场的初始相位对高次谐波辐射谱有明显影响；通过进一步研究，给出了初步解释。从而，可以通过调节适当的激光初始相位和选取适当的系统来改善高次谐波的相位匹配，产生清晰的高次谐波辐射谱。     

分子核间距对非时序双电离的影响

利用半经典再散射模型研究了激光强度在一定范围内时分子核间距对非时序双电离过程的影响.分别计算了非时序双电离率、两电子的电离能、两电子的动量相关、Coulomb和激光场的复合势随分子核间距的变化关系.研究表明,分子核间距在1.0—6.0 a.u.范围内时,非时序双电离率和两电子动量和为零的双电离事件数随着分子核间距的增大而增大.当分子核间距继续增大(大于6.0 a.u.)时,非时序双电离率和两电子动量和为零的双电离事件数却减小.     

强激光场中原子的束缚态和连续态对高次谐波的影响

利用基函数展开结合线性最小二乘法方法求解含时薛定谔方程,研究了一维原子在强激光场中产生高次谐波过程中,束缚态和连续态以及它们的干涉效应对高次谐波的影响.结果表明,低能的高次谐波是由束缚态束缚态之间的相互作用产生的,高能的高次谐波是由束缚态连续态之间的相互作用产生的,而截断频率后消失的高次谐波是由于束缚态束缚态与束缚态连续态之间存在干涉效应的结果 关键词： 线性最小二乘法 强激光场 高次谐波的产生