啁啾激光场中氢分子离子电离过程的理论研究

本文在非玻恩-奥本海默(Non Born-Oppenheimer)近似条件下,通过数值求解一维含时薛定谔方程,探究了氢分子离子体系在超短啁啾激光条件下的电离过程.数值结果表明:有效选取啁啾参数可显著增强氢分子离子的电离过程,并且激光强度越大,电离过程对啁啾参数越敏感.结合不同强度下平均核间距及电子波包密度随时间的变化,分别从核与电子运动的角度,有效的解释了啁啾脉冲对氢分子离子电离过程的影响.     

初始振动态对氢分子离子电离通道的影响

通过数值求解非Born-Oppenheimer(BO)近似条件下的一维含时薛定谔方程,理论模拟了H+2在不同核初始振动态条件下(v=0到v=7)的库仑爆炸核初始动能释放谱.模拟结果表明:强激光场中氢分子离子的电离通道主要包括直接多光子电离、电荷共振增强电离及有中间过程的电荷共振增强电离,并且可以通过选取不同的初始振动态实现对氢分子离子电离通道的控制.     

不同分子取向下氢分子非次序双电离对核间距的依赖关系

利用三维经典系综模型研究了氢分子非次序双电离对核间距的依赖性.在不同分子取向下,氢分子双电离率随核间距的增大而先增大后减小,在核间距为4a.u.时取最大值.氢分子非次序双电离对核间距的依赖性随分子轴与激光偏振方向间夹角φ的增大而减弱.φ=0时,氢分子非次序双电离包含丰富的相关模式,对核间距有强烈的依赖性φ=π/2时,不同核间距下的相关模式相似,重碰撞在双电离过程中发挥更重要的作用.这些结果表明分子结构对双原子分子非次序双电离有重要影响. 关键词： 非次序双电离 核间距 关联动量分布     

初始振动态对氢分子离子电离通道的影响

通过数值求解非Born-Oppenheimer近似条件下的一维含时薛定谔方程,理论模拟了H2+在不同核初始振动态条件下(=0到=7)的库仑爆炸核初始动能释放谱。模拟结果表明：强激光场中氢分子离子的电离通道主要包括直接多光子电离、电荷共振增强电离及有中间过程的电荷共振增强电离,并且可以通过选取不同的初始振动态实现对氢分子离子电离通道的控制。     

初始振动态对氢分子离子电离通道的影响

通过数值求解非Born-Oppenheimer近似条件下的一维含时薛定谔方程,理论模拟了H2+在不同核初始振动态条件下(=0到=7)的库仑爆炸核初始动能释放谱。模拟结果表明：强激光场中氢分子离子的电离通道主要包括直接多光子电离、电荷共振增强电离及有中间过程的电荷共振增强电离,并且可以通过选取不同的初始振动态实现对氢分子离子电离通道的控制。     

相对相位对双色激光场中线性多原子分子离子增强电离行为的影响

利用短时指数传播子的对称分割法,数值求解了一维情况下的含时薛定谔方程,研究了一维多原子分子离子在双色(基频:780nm,二倍频:390nm)激光场中的增强电离行为,给出了相对相位对不同核间距处的电离概率的影响.计算结果表明,在发生增强电离行为的核间距处,相对相位对电离概率的影响最为显著.用标准静场电离模型给出了合理解释. 关键词： 双色激光场 相对相位 增强电离     

双色激光场中线性多原子分子离子增强电离行为的研究

利用短时指数传播子的对称侵害法,数值求解一维情况下的含时薛定谔方程,研究了一维多原子分子离子在双色（基频：780nm,三倍频：260nm)激光场中的增强电离行为,给出了相对相位对不同核间距处的电离几率的影响。计算结果显示,在发生增强电离行为的核间距处,相对相位对电离几率的影响最为显著。最后,文中用标准静场电离模型给出了合理解释。     

用B样条函数计算氢分子离子的能级和波函数

采用B样条函数展开方法数值求解了氢分子离子的定态薛定谔方程,计算了不同核间距时氢分子离子的基态和第一激发态的能级,结果表明,将氢分子离子的核位置作为B样条函数的节点,即使对较大的核间距,基态和第一激发态的能级值仍可达到很高的精度,所得基态径向波函数与用GAUSSIAN化学软件计算的结果符合得很好.     

NaLi分子飞秒含时光电子能谱的理论研究

运用三态模型和含时波包方法,研究了NaLi分子处于强飞秒抽运-探测激光场中的波包动力学过程和时间分辨光电子能谱,并且揭示了飞秒激光脉冲参数与NaLi分子光电子能谱之间的关系.研究发现:对于不同的激光波长,波包的振动周期是不同的,而且随着抽运-探测脉冲延迟时间的不同,NaLi分子光电子能谱的谱峰高度和位置发生变化;当λ1=352 nm并且?t=400 fs时,外阱中相应的光电离信号(0.5 eV处)明显强于内阱中相应的光电离信号(1.35 eV处).计算结果表明,NaLi分子激发态41Σ+上波包动力学的一些信息能够通过其光电子能谱反映出来.这些结果可以为实验上实现分子的光控制以及量子操控过程提供一些有价值的参考信息,并为进一步的理论研究提供重要依据.     

共振条件下载波包络相位效应对阈上电离谱的影响

本文通过求解三维含时薛定谔方程, 从理论上研究了共振条件下氢原子的光电子能谱与角分布随着激光脉冲载波包络相位(CEP)的变化规律. 研究结果表明: 在共振位置附近, 光电子能谱的强度与CEP有强烈的依赖关系; 进一步对各个分波的分析, 可以确定共振电离初态的角量子数. 此外, 利用光电子的角分布信息, 可以对多周期激光脉冲的初始相位信息进行高精度探测. 关键词： 阈上电离 超短脉冲 载波包络相位     

氢原子在红外激光和极紫外脉冲组合场中的阈上电离

通过求解氢原子在强红外(IR)激光和极紫外（XUV）脉冲组合场中的三维含时薛定谔方程(TDSE),理论研究了XUV脉冲的加入对光电子能谱和二维光电子动量分布的影响.计算结果表明,与仅由红外场驱动的情况相比,组合场驱动下的光电子能谱和二维光电子动量分布中呈现出明显的干涉增强结构,干涉结构对XUV脉冲的强度、光子能量和时间延迟都有很强的依赖,该方案可实现高能阈上电离谱的选择性增强.     

On the complex momentum spectra of photoelectrons formed from H<Subscript>2</Subscript> in a strong laser field

We have experimentally investigated the ionization of molecular hydrogen in a strong, linearly polarized laser field. The angularly-resolved photoelectron spectra of H₂ were determined as a function of laser intensity at 800 nm, using pulses of 100 fs duration. A substantial portion of the molecular photoelectron spectra mimics those of atomic hydrogen. We provide qualitative interpretations for this and other features in the spectra. The very high resolution of our data will pose a stringent test on the validity of strong-field theories.     

长脉冲激光场中H原子的阈上电离的理论研究

利用基于密度泛函理论下的窗算符技术求解含时薛定谔方法计算了H原子在长脉冲强激光场中能量谱, 并与文献[8]中的动量空间的投影技术方法的计算结果进行了比较。在文献[8]给出的最大光电子能量范围内,我们的计算结果与文献[8]中的计算结果符合得很好,但是我们的计算结果能够给出比文献[8]中能量更高的光电子能谱,光电子能量谱的变化趋势也与实际的物理过程相符。同时我们也给出了最大光电子能量与激光强度关系的经验公式,利用我们的经验公式计算的最大光电子能量与经典计算预测的最大光电子能量符合得很好,这表明们的计算方法可靠,能够给出高精度的计算结果。因此利用基于密度泛函理论下的窗算符方法能很好地用来研究H原子在长脉冲强激光场中的阈上电离的性质。     

Photoelectron spectra of F3SiC2H4Si(CH3)3 molecule using monochromatized synchrotron radiation

A variety of photoelectron spectra for gas phase F₃SiC₂H₄Si(CH₃)₃ molecule have been measured using monochromatized undulator radiation and a hemispherical electrostatic analyzer. Valence photoelectron spectrum shows many peaks for ionization from shallow and deep molecular orbitals in the binding energy region of 9–40 eV. A calculation of ionization energies using the outer valence Green's function method indicates energies in agreement with experimental results below 17.5 eV. Spectra for Si L-shell electron emission show chemical shifts of Si atoms induced from different chemical environments around two Si atoms and also exhibit spin–orbit splitting for 2p photoelectrons. Further photoelectron spectra for C K-shell and F K-shell are discussed in comparison with those of related molecules.     

Surface state energy shifts by molecular adsorption: CO ON Cu(111)

Molecular adsorption induced energy shifts of a surface state is observed for the Cu(111)/CO system. Angle resolved photoelectron energy spectra show that a zone center surface state shifts to higher energy relative to the Cu bulk bands. The effects is discussed in terms of charge transfer, molecular interaction range and absorption site.     

Energy-Level Shifts of a One-Electron Atom in Higher-Derivative Gravitational Field Caused by High-Power Laser Pulse

The gravitational field produced by a high-power laser pulse traveling with a velocity < c is found in the framework of higher-derivative theory of gravitation. The gravitational perturbations of the energy levels of a freely falling one-electron atom in the higher-derivative gravitational field are studied. The energy-level shifts of highly excited hydrogen atom are considered, and the influence of the additional forces included in the linearized higher-derivative gravitation on the energe level shifts of the atom is investigated.     

Chirp-dependent ionization of hydrogen atoms in the presence of super-intense laser pulses

We perform a theoretical study on dynamic interference in single photon ionization of ground state hydrogen atoms in the presence of a super-intense ultra-fast chirped laser pulse of different chirp types(equal-power and equal-FWHM laser pulses) by numerically solving the time-dependent Schr ¨odinger equation in one dimension. We investigate the influences of peak intensity and chirp parameters on the instantaneous ionization rate and photoelectron yield, respectively. We also compare the photoelectron energy spectra for the ionization by the laser pulses with different chirp types. We find that the difference between the instantaneous ionization rates for the ionization of hydrogen atom driven by two different chirped laser pulses is originated from the difference in variation of vector potentials with time.     

Emergence of classical orbits in few-cycle above-threshold ionization of atomic hydrogen

The time-dependent Schr?dinger equation for atomic hydrogen in few-cycle laser pulses is solved numerically. Introducing a positive definite quantum distribution function in energy-position space, a straightforward comparison of the numerical ab initio results with classical orbit theory is facilitated. Integration over position space yields directly the photoelectron spectra so that the various pathways contributing to a certain energy in the photoelectron spectra can be established in an unprecedented direct and transparent way.     

理论研究激光强度对H2+分子高次谐波产生的影响

本文通过求解非波恩-奥本海默近似条件下的一维含时薛定谔方程来研究脉冲强度对H₂⁺分子高次谐波的影响.由于干涉相消,在啁啾激光场的条件下在谐波谱中出现了干涉最小值.我们用全量子方法计算的时频分布图分析了分子高次谐波产生中的微观机制.此外,数值计算结果显示随着脉冲强度的增加电子的有质动力势随之增加,同时干涉最小值的位置移向谐波的高阶部分.     

高频激光脉宽对原子光电子发射谱的影响

采用广义含时伪谱方法数值求解原子在激光脉冲作用下的动量空间含时薛定谔方程,研究了高频激光脉宽对原子光电子发射谱的影响.数值模拟表明,随着激光脉冲宽度的增加,光电子谱干涉结构的振荡幅值逐渐减小,其最大峰值的强度和位置取决于产生有效电离的最大即时强度.通过分析光电子谱的变化规律能进一步加深对高频强场电离产生的动力学干涉效应的理解.