一种高密度玻璃的多形性高压相变和物态方程研究

在二级轻气炮上用无氧铜飞片直接撞击重玻璃平板样品(密度为4.817 g/cm³,材料牌号:ZF6)开展了冲击压缩实验研究,压力范围为52.1—167.8 GPa,并采用多通道瞬态辐射高温计和光分析技术测量了其雨贡纽线、高压声速和冲击波温度等动态特性.实验结果显示,上述性质在三个不同压力区间出现不连续性变化,表明冲击压缩下该样品材料存在多形性高压相变,相变起始压力分别为23,78和120 GPa.实测声速先是随冲击压力的增高而增加,并在78 GPa附近出现急剧下降,之后又随压力增长,并在120 GPa之后下降到体波声速,表明材料进入高压熔化相.温度数据同样在78和120 GPa处出现明显的不连续变化,并在120 GPa之后变化趋于平缓与计算的Lindeman熔化线相符,进一步印证了上述相变行为.实测雨贡纽数据与LASL数据库中的重玻璃数据相符,结果显示除23 GPa附近有一明显的突变外,高压区数据几近线性变化,表明重玻璃的两个高压相变均为二级相变.本文报道的重玻璃材料高压物性数据和序列相变认识对于发展反向加载技术、提高材料声速测量精度和适用压力范围具有实用价值. 关键词： 重玻璃 冲击温度 卸载声速 冲击相变     

钒的高压声速测量

采用反向碰撞方法进行了钒冲击实验,利用激光干涉测速技术对V/LiF窗口界面粒子速度剖面进行测量.通过对粒子速度剖面的分析获得了32—88 GPa压力范围内钒的高压声速.实验获得的声速-冲击压力关系在约60 GPa存在间断,表明钒发生了冲击相变.相变压力与静高压实验结果及第一性原理计算结果基本一致.     

基于原位X射线衍射技术的动态晶格响应测量方法研究

获取动态压缩条件下结构演化过程是冲击相变及其动力学机理研究最为关注的基础问题之一.对此,基于激光驱动瞬态X射线衍射技术,通过系列实验的物理状态关联和抽运-探测时序控制,实现了静态与动态晶格衍射信号的同时获取,消除了不同实验的装置结构和样品差异带来的测量误差,建立了一种基于原位X射线衍射技术的动态晶格响应测量方法.利用上述实验方法,成功实现了激光冲击加载下[111]单晶铁晶格压缩过程的原位测量,获取弹性及塑性响应的晶格压缩度与宏观雨贡纽测量结果完全符合,从晶格层面证实了超快激光加载下的高屈服强度(雨贡纽弹性极限值大于6 GPa),以及可能与晶向效应或加载率效应相关的相变迟滞现象(至终态压力23.9 GPa仍为体心立方结构),相关物理机制仍有待进一步研究.上述测量方法的建立为后续开展相变动力学机理研究提供了可行的技术途径和重要的参考价值.     

碳水混合物相互作用势及混合法则的实验研究和理论探索

 利用二级轻气炮加载技术研究了碳水混合物的冲击压缩特性。研究发现：冲击压力p低于19.0 GPa时,石墨与水混合物冲击压缩特性明显不同于金刚石与水混合物的冲击压缩特性;p大于23 GPa后,它们的特性十分接近;当p为52.9 GPa时,石墨与水混合物表现出反常的冲击压缩特性,压力增加而体积出现膨胀,这与高压下碳与水发生化学反应产生气体相关。还对碳水混合物的相互作用势及混合法则的选取进行了讨论。     

方镁石高压结构预测和高温结构稳定性研究

方镁石是镁方铁矿的终端组分,化学组成为氧化镁(MgO).理论预测的MgO熔化线和高压下实验测量结果之间存在巨大的分歧,为澄清歧见人们展开了对MgO高压结构的进一步研究,方镁石MgO高压结构预测及温度对结构稳定性的影响一直是高压凝聚态物理和地球物理领域的重要研究内容.本文利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,对MgO实验结构、各种可能存在的结构及基于粒子群优化算法预测的晶体结构进行了系统深入的研究,发现MgO在0—580 GPa的压力范围内一直以稳定岩盐结构存在,580—800 GPa压力范围内的稳定结构为氯化铯结构.尽管NiAs六角密堆结构和纤锌矿结构能合理解释冲击压缩实验中沿MgO的P-V雨贡纽线在(170±10) GPa存在体积不连续的原因(Zhang L, Fei Y W 2008 Geophys.Res.Lett. 35 L13302)和高压下理论计算的熔化线与实验结果相差很大的原因(Aguado A, Madden P A 2005Phys.Rev.Lett.94 068501),但这两种结构连同闪锌矿结构及基于粒子群优化算法预测的晶体结构B8_2和P3m1仅为其亚稳结构.在MgO高压结构稳定性预测的基础上,本文利用经典分子动力学方法,分别引入能很好描述离子极化特性的壳层模型和离子压缩效应的呼吸壳层模型,对MgO岩盐结构的高温稳定性进行了模拟研究,给出了压力达150 GPa的高压熔化相图.     

冲击压缩下金属钯的结构相变

钯作为典型高压标定材料,研究其在极端条件下的结构变化以及热力学性质具有广泛需求并充满了挑战,特别是冲击加载下钯的固-固相变过程研究仍然匮乏.本文基于嵌入原子势,使用经典分子动力学方法从原子角度揭示了冲击载荷加载下钯的结构相变路径,在0—375 GPa的压力区间观察到一系列复杂的结构转变特征,从初始的面心立方(FCC)结构,至带密排六方(HCP)结构的层错体心立方(BCC)结构,直至完全熔化.在沿<100>晶向冲击下,在70.0 GPa发现了FCC-BCC相变过程,远低于之前研究中静高压的结果.此外,还发现了冲击方向依赖的相变点,在沿着<110>及<111>晶向冲击时FCC-BCC相变压力分别增加至135.8和165.4 GPa,同时相比完美晶体,引入缺陷会使FCC-BCC相变压强值有20—30 GPa的增幅,并通过势能分布的分析予以验证.本文发现冲击加载下钯的FCC-BCC相变压力大大降低的特殊现象,为钯在高压实验等极端条件下的应用提供了新的理论认识.     

碳水混合物冲击压缩特性研究

 利用二级轻气炮加载技术研究了碳水混合物的冲击压缩特性。研究发现：冲击压力p低于19.0 GPa时，石墨与水混合物冲击压缩特性明显不同于金刚石与水混合物的冲击压缩；p大于23.0 GPa后，它们的特性十分接近，这说明有较多的石墨转变为金刚石；当p为52.9 GPa时石墨与水混合物的冲击压缩特性出现明显偏离，这和高压下碳水混合物产生气体成份有关。     

金属Bi的卸载熔化实验研究

在火炮上利用金属铋(Bi)直接撞击单晶LiF窗口, 开展了金属Bi反向碰撞的冲击加载-卸载实验研究, 实验采用激光位移干涉测试系统, 获得了金属Bi在11—16 GPa压力范围内完整的卸载粒子速度剖面. 实验结果结合特征线方法计算表明, 金属Bi经冲击加载进入体心立方相, 并在11—16 GPa冲击压力作用下发生了卸载熔化, 界面粒子速度剖面的卸载拐点, 对应着金属Bi经冲击加载后发生的卸载熔化, 而这一结论同Cox的理论计算及一维流体力学程序计算结果基本一致. 本文报道的金属Bi卸载波剖面解读技术, 对于认识冲击加载下其他相似材料相变具有实用价值.     

Grüneisen系数与铝的高温高压状态方程

基于Gray金属三相状态方程模型,分别采用ργ=常数,Gray,GRIZZLY的Grüneisen系数模型和从头算给出的Grüneisen系数,系统计算了铝的熔化曲线、等熵压缩线、等温压缩线和等熵卸载线,计算结果与实验数据比较表明;在冲击压力约为500GPa的宽广压力范围,GRIZZLY Grüneisen系数模型是最适合描述铝的热力学特性的形式,ργ=常数模型次之,在高压区,Gray和从头算的Grüneisen系数的计算结果与实验值差距较大. 关键词： Grneisen系数 状态方程 铝     

低孔隙度疏松锡的高压声速与相变

为研究微孔洞对锡的高压相变的影响, 对含亚微米孔洞的疏松锡(疏松度m=1.01)进行了冲击加载-卸载实验. 利用DPS(Doppler pins system)测得了31.8-66.1 GPa冲击压力下疏松锡/LiF界面粒子的速度剖面, 获得了各压力下的纵波声速与体波声速, 给出了该疏松锡的冲击熔化起始压力约为49.1 GPa, 获得了各压力下的剪切模量与泊松比. 结合密实锡与疏松锡的高压纵波声速、体波声速与剪切模量, 界定密实锡的冲击熔化压力在53.5-62.3 GPa之间, 高于疏松锡的值, 表明微孔洞明显降低了冲击熔化压力. 对密实锡准确的冲击熔化压力值还需要进一步的实验数据. 测试的固态压力范围内的声速数据没有明显奇异点, 表明疏松锡没有类似密实锡的固态bcc 相变发生.     

铁高压熔化线的测量——熔化机理的影响

 铁的高压熔化线是高压物理和地球物理研究领域的一个重要课题。就目前的研究成果来看,存在一个公认的问题：静高压实验测得的熔化温度系统地低于来自动态加载实验的熔化数据——在核-幔边界压力下（330 GPa）,动压数据比静压数据高了近一倍（3 000 K）。从熔化相变的物理理论出发,对目前铁高压熔化线实验研究中的实验手段进行评述,并应用有关熔化相变理论的研究成果,对这一重要而未澄清的事实进行初步的探讨。结果表明：在目前铁高压熔化线的实验研究中,计及预熔化和冲击过热在静压和动压实验中对铁熔化温度的影响,可以得到相对自洽的实验结果。这一结果表明,地球核-幔边界压力下铁的熔化温度为3 850 K,外推可以得到铁在内核-外核边界压力下的熔化温度为6 000 K,核心压力下的熔化温度为6 300 K。这一结果还表明,地球液态外核的温度在3 500～5 100 K之间,与Anderson（1998）等推荐的数据一致。     

温度和压力对Au反射特性影响及动高压下的测温应用分析

基于金属电子气模型,进行了温度、压力对Au反射率变化影响的研究与分析。利用DAC装置开展了压力对Au反射率变化测量实验,以及激光加热的动态温升条件下温度对Au反射率变化测量实验,获得了探测光束波长为488 nm条件下,温度(室温至350 ℃)和压力(11 GPa范围内)对Au反射特性影响的实验结果。结果表明:在11 GPa压力范围内,与温度因素相比,压力对Au的反射率变化影响可忽略;Au对488 nm波长激光的反射率变化趋势为单调递增,变化幅值达约10%,且具有反射率与温度的一一对应特性。通过动高压加载下材料温度瞬态测量要求分析,认为基于Au在488 nm波长下的反射变化特性,可建立一种适用于动高压加载下低温段(低于1000 K)的瞬态测温方法,用于解决材料动高压领域的瞬态测温技术难点。     

低孔隙度疏松铝的高压声速与冲击熔化

对含微孔洞疏松度m=1.04的疏松铝进行了冲击加载-卸载实验,利用DISAR(distance interferometer system for any reflector)测得了53至99 GPa五个冲击压力下疏松铝/LiF界面粒子速度波剖面,获得了各压力下的纵波声速和其中三个压力点的体波声速,确定出疏松铝的冲击熔化压力约为81 GPa,确定出高压下冲击熔化前的泊松比约为0.372.通过分析,微孔洞明显降低了冲击熔化压力,引起的非谐振效应明显,状态方程计算中考虑非谐效应,非谐因子l 关键词： 低孔隙度 疏松铝 声速 冲击熔化     

一种多孔铁的高压声速和冲击熔化

 用冲击加载手段对一种多孔铁材料的高压声速进行了研究。研究结果表明,该多孔铁材料的冲击熔化压力范围在122～157 GPa之间,利用多孔铁可以测得铁在200 GPa压力内的冲击熔化温度。     

无氧铜冲击熔化温度的辐射法测量

 在发生冲击熔化的情况下，金属样品/窗口界面压力下的熔化温度与卸载温度数值相等，且十分接近于界面温度值。根据这一结论，利用二级轻气炮加载手段和光辐射法测温技术，用氟化锂（LiF）单晶作透明窗口，获得了110~140 GPa压力范围内无氧铜的熔化温度。实验表明，无氧铜的高压熔化温度数据与文献发表的无氧铜高压声速实验结果是一致的，铜的高压熔化规律可用Lindemann熔化定律近似描述。采用的熔化温度测量方法不必反演出冲击温度，简化了冲击熔化温度的数据处理方法，为金属冲击熔化温度测量提供了一种潜在的技术途径。     

冲击加载下NaCl单晶高压声速与温度的同步测量

基于二级轻气炮和多通道辐射高温计,测量了45~85GPa压力范围内NaCl单晶的B2相区、B2-液相混合相区和液相区的高压声速和温度。通过高压声速数据,确定了NaCl单晶的冲击熔化压力区间为58~67GPa。当压力为67GPa时,NaCl单晶的冲击熔化温度为3 740K。计算了NaCl单晶的等熵体模量、Grüneisen系数和定容比热容,对比分析了多种模型对Grüneisen系数高压演化特性的描述。结果显示,根据吴强模型计算的Grüneisen系数不但在液相区与冲击压缩实验结果吻合得非常好,而且在低压区也与金刚石压砧实验结果及有限应变计算结果吻合得非常好。     

LiTaO3晶体高压结构相变的理论研究

利用基于密度泛函理论的平面波赝势结合局域密度近似的从头算方法,计算了LiTaO3晶体在0~200 GPa压力范围内的冷压曲线(P-V/V0)和零温焓,以研究它的高压结构相变.参照同构体LiNbO3的高压相结构,对LiTaO3的菱形相(R3c对称群,室温大气压结构)和正交相(Pbnm对称群)进行计算.结果表明,菱形相压缩线与低压冲击实验数据和静压结果符合较好,而正交相压缩线与扣除热压贡献的高压冲击实验数据相符;正交相更难压缩且各轴向的压缩率不同,对应的常态密度比菱形相高约24%.理论预测的相变起始压力约为23 GPa.由此可见LiTaO3的冲击高压相具有正交对称性,与LiNbO3的室温高压相类似.     

二级6-8型静高压装置厘米级腔体的设计原理与实验研究

利用大腔体静高压装置的实验数据,提出了"极限压缩体积比"的概念以及腔体与组装设计的一般性原理。通过对极限压缩体积比的分析,设计出了样品腔体达到厘米级的36/20(正八面体传压介质边长为36mm/末级压砧正三角形截角边长为20mm)组装。采用原位电阻观测Bi(Ⅲ-Ⅴ,7.7GPa),ZnTe(Ⅰ-Ⅱ,5GPa;Ⅱ-Ⅲ,8.9~9.5GPa;半导体-金属,11.5~13.0GPa)和ZnS(半导体-金属,15.6GPa)在高压下相变的方法,标定了36/20组装的腔体压力。实验结果表明所设计样品腔的尺寸大于10mm,压力可以达到15GPa以上。本工作使得基于国产6×2 500t(吨)铰链式六面顶压机的二级6-8型静高压装置在高压实验研究中具有更加广阔的应用前景。     

氟化锂和蓝宝石单晶冲击消光及其对辐射测温的影响

采用冲击波压缩原位光源技术结合时间分辨多波长高温计测量,研究了氟化锂和蓝宝石单晶样品的冲击消光现象,实验压力范围50～183了GPa,中心波长覆盖254～800 nm.结果表明,氟化锂单晶样品在实验压力下透过率变化不大,对界面温度的拟合值影响不明显,只是使表观发射率略有下降;当压力低于90GPa时,蓝宝石的消光情况同氟化锂接近,对界面温度的拟合影响也不明显;而当压力高于99 GPa时,蓝宝石呈现明显的消光衰减现象,实验测定的消光系数随压力增加而增加,与波长间呈反比关系,与文献报道250 0Pa高压消光特性一致.研究还发现,蓝宝石窗高压消光行为对界面温度的测量存在较大的影响,使得拟合温度明显偏低.本文研究对发展非透明材料冲击测温技术具有一定的参考价值.     

液氘单次冲击压缩的QMC模拟研究

液氢在较宽压力与温度范围内具有复杂的物理特性,须从分子层面构建精确模型开展探索研究。利用电子-核耦合的CEIMC法模拟液氘单次冲击实验,分析了液氘冲击特性,当压力达50.3GPa时液氘具有最大压缩率4.48,在110GPa冲击压力附近未发现有压缩率急剧增大的迹象。选用合适的Al基板材料模型,建立了液氘单次压缩状态与实验条件间的关系,总结了单次冲击实验规律。得到的状态方程与现有动高压实验结果一致,也与经修正后的100GPa以上压力的Omega激光实验值吻合,说明采用基于共振价键理论的波函数后,CEIMC法可应用于液氘的冲击模拟。