用扫描隧道显微术实现室温下的单电子隧穿效应

单电子隧穿效应通常只能在低温下实现。最近，采用扫描隧道显微术在纳米尺度的范围内实现了室温单电子隧穿，清晰地观察到了库仑阻塞现象和库仑阶梯特性。这是单电子隧穿研究中的重大进展，将在简要叙术单电子隧穿物理过程的基础上予以介绍。     

纳腔等离激元对分子上和分子旁边的隧穿电子诱导发光的作用研究

本文使用含时量子主方程,从理论上计算了当分子或者等离激元分别被激发的情形下等离激元-分子耦合体系发光特性的时间和光谱演化,并在此基础上讨论了纳腔等离激元在扫描隧道显微镜（STM）诱导发光中发挥的不同作用.当STM针尖在分子上方,隧穿电子可以直接激发分子时,纳腔等离激元的主要作用是通过提高分子的辐射速率来增强其发光,此时耦合体系表现出具有分子特征的尖锐发光峰.另一方面,当STM针尖非常靠近分子边缘但没有载流子注入直接激发分子时,等离激元-分子之间的相干耦合会在这两个量子客体之间产生相消干涉,导致在分子激子能量附近出现法诺共振,使我们观察到具有法诺凹谷特征的等离激元发光光谱.     

纳腔等离激元对分子上和分子旁边的隧穿电子诱导发光的作用研究（英文）

本文使用含时量子主方程,从理论上计算了当分子或者等离激元分别被激发的情形下等离激元-分子耦合体系发光特性的时间和光谱演化,并在此基础上讨论了纳腔等离激元在扫描隧道显微镜(STM)诱导发光中发挥的不同作用.当STM针尖在分子上方,隧穿电子可以直接激发分子时,纳腔等离激元的主要作用是通过提高分子的辐射速率来增强其发光,此时耦合体系表现出具有分子特征的尖锐发光峰.另一方面,当STM针尖非常靠近分子边缘但没有载流子注入直接激发分子时,等离激元-分子之间的相干耦合会在这两个量子客体之间产生相消干涉,导致在分子激子能量附近出现法诺共振,使我们观察到具有法诺凹谷特征的等离激元发光光谱.     

DNA分子电输运特性的相干隧穿研究

把DNA分子的碱基堆积相互作用视为多个单势垒的组合,电荷逐级隧穿随电压变化的势垒,利用相干隧穿理论计算了8 bp和30 bp的均匀序列DNA分子两端在硫化和非硫化情况下的伏安特性曲线,得到了与实验一致的结论.     

用单光子实现两单分子间通讯

据美国物理学家组织网报道,瑞士苏黎世联邦理工学院和德国马克斯·普朗克研究所的科学家用单个光子激发单个分子,实现了两个单分子间的信号传送。在实验中,可让单个分子模拟光频,将单光子流传递给相距数米的另一个分子,如同两个站点之间的无线电通讯。这为开展以单光子作为量子信息载体,由单个发射器进行信息处理的进一步研究铺平了道路。     

电声子相互作用对量子点分子中单电子隧穿的影响

研究了双量子点系统中的电子隧穿动力学过程，在考虑电子与声子相互作用的情况下用基于 正则变换的微扰方法解析地得到了电子动态隧穿电流的表达式. 并且详细分析电子与声子耦 合引起的退相干问题，在此基础上指出了可能的退耦机理. 关键词： 电声子相互作用 双量子点 隧穿     

中国科技大学制成新型单分子整流器

日前，中国科学技术大学微尺度物质科学国家实验室在富勒烯单分子研究中又获重要进展．他们成功得将富勒烯单分子中的一个碳原子用氮原子取代，并利用单电子隧穿效应，研制成仅由一个分子组成的新型单分子整流器．该分子器件有着和传统单分子整流器不同的工作原理，在重复性和可控性方面有着明显的优势。     

共轭聚合物单分子构象和能量转移特性研究

利用基于宽场显微光学系统的单分子散焦成像技术测量了不同构象poly[2,7-(9,9-dioctylfluorene)-alt-4,7-bis(thiophen-2-yl)benzo-2,1,3-thiadiazole](PFO-DBT)共轭聚合物单分子的光物理与动力学特性.通过分析共轭聚合物单分子的荧光轨迹和对应的发射偶极取向变化识别共轭聚合物单分子发光单元,发现延伸构象下的单分子呈现多发色团发光特性,而折叠构象下的单分子保持高效链间能量转移,呈现单个发色团发光特性.共轭聚合物单分子构象对能量转移效率的影响可用于研究基于共轭聚合物的光电器件和分子器件.     

研究单原子分子表面扩散运动的时域隧穿电流谱方法

以单个Cu原子在Si(111)(7×7)层错半单元(FHUC)内的随机扩散运动研究为例,演示了一种新的可以测量快速扩散运动的扫描隧道显微镜方法──时域隧穿电流谱方法.运用这种方法可定量地检测纳米局域区间内单原子分子的表面扩散运动,跳跃频率的测量范围达到1—104Hz,比过去已有的用扫描隧道显微镜研究表面扩散的方法提高三个量级.这种方法将会使人们在原子尺度下对快速扩散运动比如氢原子的量子扩散运动获得更进一步的理解.     

C59N单分子整流器

通过将单个C59N分子置于双势垒隧道结中，从而利用单电子隧穿效应和C59N分子的特殊能级结构，我们成功地实现了一种新型的单分子整流器件．实验中这个整流器件的正向导通电压约为0．5-0．7V，反向击穿电压约为1．6—1．8V．理论分析表明，中性C59N分子的半占据费米能级以及在不同充电情况下费米能级的不对称移动是形成整流效应的主要原因．其构成原理也决定了该器件具有稳定、易重复的特点．     

Lower Exciton Number Strong Light Matter Interaction in Plasmonic Tweezers

The plasmonic nanocavity is an excellent platform for the study of light matter interaction within a sub-diffraction volume under ambient conditions.We design a structure of plasmonic tweezers,which can trap molecular Jaggregates and also serve as a plasmonic cavity with which to investigate strong light matter interaction.The optical response of the cavity is calculated via finite-difference time-domain methods,and the optical force is evaluated based on the Maxwell stress tensor method.With the help of the coupled oscillator model and virtual exciton theory,we investigate the strong coupling progress at the lower level of excitons,finding that a Rabi splitting of 230 meV can be obtained in a single exciton system.We further analyze the relationship between optical force and model volume in the coupling system.The proposed method offers a way to locate molecular J-aggregates in plasmonic tweezers for investigating optical force performance and strong light matter interaction.     

Density-matrix approach for the electroluminescence of molecules in a scanning tunneling microscope

The electroluminescence (EL) of molecules confined inside a nanocavity in the scanning tunneling microscope possesses many intriguing but unexplained features. We present here a general theoretical approach based on the density-matrix formalism to describe the EL from molecules near a metal surface induced by both electron tunneling and localized surface plasmon excitations simultaneously. It reveals the underlying physical mechanism for the external bias dependent EL. The important role played by the localized surface plasmon on the EL is highlighted. Calculations for porphyrin derivatives have reproduced corresponding experimental spectra and nicely explained the observed unusual large variation of emission spectral profiles. This general theoretical approach can find many applications in the design of molecular electronic and photonic devices.     

扫描隧道显微镜诱导单分子发光热荧光现象的全量子理论

使用量子主方程方法从理论上研究了STM诱导分子电致发光现象,并特别考虑了分子和量子化等离激元相互作用对于单分子光学性质的影响. 分子-等离激元相互作用大大增加了分子的自发辐射速率和分子发光的的强度,而且当分子自发辐射速率和振动弛豫速率可比拟的时候,将会出现热荧光现象.     

单分子物理与化学的新进展

本文对新兴边缘学科-单分子物理与化学的一些研究进展进行简要综述。在对单分子科学中几类基本实验技术如扫描隧道显微术和光镊技术等作了简要介绍之后,重点评述了单分子实验技术和研究方法在物理、化学、生物和分子电子学等学科领域的应用和影响。基于扫描隧道显微术和电子结构计算,列举了最近几个关于单分子高分辨表征、单分子器件和单分子量子调控等方面的研究实例。最后对单分子物理与化学的发展前景进行了展望。     

Quantum mechanical single-gold-nanocluster electroluminescent light source at room temperature

Electrically contacted gold-nanocluster arrays formed within electromigration-induced break junctions exhibit bright, field-dependent electroluminescence in the near infrared (650-800 nm). Intensity autocorrelation of spatially isolated individual nanocluster emission driven at high electrical frequency (f(ac)= approximately 200 MHz) reveals antibunched electroluminescence at room temperature. These results demonstrate the single quantum nature of several-atom gold molecules and suggest their use as room-temperature electrically driven single-photon sources.     

等离子体纳米结构中的Fano共振效应及其应用

Fano共振效应是一种具有非对称线型的共振散射现象,起源于共振过程和非共振过程的量子干涉效应。近年来,在等离子体纳米结构中Fano共振现象也被发现,并成为纳米光子学的一个研究热点。等离子体Fano共振通常具有较窄的光谱线宽,且不能直接与入射光耦合,只能局域在近场,强的近场局域特性可以获得巨大的表面电磁场增强。由于等离子体Fano共振独特的光学特性,已经被应用到单分子探测、高灵敏度传感、增强光谱、完美吸收、电磁诱导透明和慢光光子学器件等众多领域当中。     

Giant enhancement of second-harmonic generation from a nanocavity metasurface

Nonlinear plasmonic metasurfaces are compatible with complementary metal oxide semiconductor technology and highly promising for on-chip optical switching and modulations and nanoscale frequency conversions. However, the low nonlinearoptical response of metasurface devices limits their practical applications. To circumvent this constraint, we propose the design of a nanocavity plasmonic metasurface, in which the strong light localization in the nanocavity can be used to boost the efficiency of second-harmonic generation. Compared with the single-layer counterpart, experimental results show that the intensity of the second-harmonic waves in the nanocavity metasurface is enhanced by ~790 times. The proposed nanocavity plasmonic metasurfaces in this work may open new routes for developing highly efficient nonlinear metacrystals for on-chip nonlinear sources,nonlinear image encryption, information processing, and so on.     

隧道电子激发的辛硫醇条纹相自组装膜上卟啉单分子荧光

利用扫描隧道显微镜诱导发光技术,对单个卟啉分子的电致荧光现象进行了研究. 为了避免金属衬底对单个卟啉分子的荧光淬灭,利用条纹状辛硫醇自组装膜作为脱耦合层,实现了单个中性卟啉分子的电致荧光,并且发现分子荧光的产生呈现双极性特征. 另外,分子瓣上的荧光强度要强于分子中心的荧光强度.     

氢原子吸附对金表面金属酞菁分子的吸附位置、自旋和手征性的调控

实现单个功能有机分子构型、电子结构和自旋态的可逆调控, 是未来分子电子学和分子自旋电子学应用的关键. 近年来, 我们利用极低温强磁场超高真空扫描隧道显微镜系统, 结合第一性原理计算, 系统研究了氢原子吸附对金表面吸附的金属酞菁分子的自旋、手性和吸附位置的调控. 通过将金表面吸附的酞菁锰分子暴露于氢气或氢原子环境, 使得分子中心的磁性离子吸附单个氢原子, 从而实现了体系近藤效应由“开”到“关”的转变. 基于密度泛函理论的第一性原理计算表明, 氢原子吸附使得锰离子3d轨道内的电荷重排导致了分子的自旋由3/2降为1; 同时分子与金基底的间距增大, 使得近藤效应消失. 通过施加局域电压脉冲或者给样品加热, 可以实现单个或所有分子脱氢, 从而恢复体系的自旋态和近藤效应. 氢原子吸附还导致分子的优先吸附位置从金表面的面心立方堆垛区域变成了六角密排堆垛区域. 三个氢原子吸附于同一酞菁锰分子上, 可导致分子对称性的降低及分子镜面对称轴与金基底镜面对称轴的偏离, 从而导致手征性的出现. 这种分子吸附结构的手征性, 导致分子轨道也呈现出手征性. 这项工作为金属酞菁未来在分子电子学、自旋电子学、气体传感器等方面的应用提供了新思路.