被动差分吸收光谱法测量区域内污染气体排放通量的方法研究

研究了一种基于被动差分吸收光谱技术(differential optical absorption spectroscopy, DOAS)测量区域(如工业区,城市)内SO₂等大气污染气体排放通量的光学遥测方法。采用安装在汽车上的被动DOAS系统围绕区域进行扫描测量,通过被动DOAS光谱处理方法对系统采集的天顶太阳散射光谱进行处理获取污染气体柱密度,再结合测量时段的气象(风场)信息获得该区域内污染气体对外的净排放通量。文章着重描述了获得污染气体柱密度的差分吸收光谱方法以及区域内污染气体净排放通量的计算方法,并构建了车载被动DOAS系统对北京市五环路以内区域的SO₂和NO₂排放进行外场测量,测得了该区域内SO₂和NO₂净排放通量分别为1.13×104和9.3×103 kg·h-1。实验结果表明这种基于被动DOAS的光学遥测方法能够用于区域内污染气体排放通量的快速测量。     

被动差分光学吸收光谱法监测污染源排放总量研究

研究了一种测量污染源污染气体(如SO2、NO2)排放总量的光学遥测方法,即采用被动差分光学吸收光谱(DOAS)系统在移动平台(如汽车)上对污染源排放烟羽进行扫描测量,利用被动差分光学吸收光谱处理方法对系统采集的天顶太阳散射光谱进行处理获取柱密度,在结合测量时段的气象(风场)信息后获得污染气体的排放通量,最终得到排放总量。着重描述了获得烟羽垂直柱密度的差分光学吸收光谱方法以及污染气体排放通量的计算方法,并利用车载被动差分光学吸收光谱系统对某一热电厂SO2排放进行了外场测量,实验结果与在线设备的对比表明:这种基于被动差分光学吸收光谱光学遥测方法能够用于污染源排放总量的快速测量。     

超光谱成像差分吸收光谱系统烟羽测量研究

研究一种测量污染气体(如SO2,NO2)二维分布的光学遥感方法,即采用超光谱成像差分吸收光谱(DOAS)系统在扫描转台上对污染源排放烟羽进行扫描测量,利用被动差分吸收光谱处理方法对采集到太阳散射光谱进行处理获得柱浓度,结合转台扫描,最终实现污染气体的二维成像解析.着重描述了基于成像差分吸收光谱仪、紫外镜头及扫描转台的超光谱成像差分吸收系统,并利用该系统对热电厂烟羽排放进行了外场测量,该技术为污染源实时成像测量提供了一种简便的方法.     

基于红外掩日通量法(SOF)污染源排放气体浓度时空分布反演算法研究

介绍了在傅里叶变换红外光谱(FTIR)技术基础上发展起来的一种监测污染源有害气体排放率的新方法——红外掩日通量(solar occultation flux,SOF)法.在理论上建立了太阳辐射两层传输模型,根据比尔定律阐述了计算污染物透过率的方法.详细介绍了如何从HITRAN,NIST和QAsoft三种红外数据库中提取气体标准吸收截面.介绍了基于Levenberg-Marquardt非线性最小二乘法反演污染气体柱浓度的算法和污染源气体排放率计算算法.介绍了整套装置的组成部分和太阳跟踪装置的结构.对合肥某一化肥厂的氨气排放进行了测量,从实验结果可以看出,测量的柱浓度分布准确地反应了污染物排放和扩散情况,证明了污染源排放气体浓度时空分布反演算法的正确性.     

FTIR被动遥测热烟羽中污染气体

文章介绍和讨论了傅里叶变换红外光谱法(FTIR)在大气环境下被动遥测热烟羽中污染气体的原理及相关技术;提出了辐射光谱、测量区域内大气透过率谱的算法模型,以及应用非线性最小二乘拟合算法实现气体浓度反演的方法。实际遥测了工厂燃煤锅炉烟囱排放的污染气体,对SO₂和CO₂气体浓度进行了定量分析。实验结果表明该技术在工业烟囱及其他燃烧源污染排放的应急监测方面具有极大的应用前景。     

机载成像差分吸收光谱技术测量区域NO2二维分布研究

本文主要介绍了一种快速测量区域大气痕量气体二维分布的方法——机载成像差分吸收光谱(differential optical absorption spectroscopy, DOAS)技术. 该技术基于成像光谱仪, 利用DOAS算法, 对痕量气体大范围分布快速扫描成像, 可实现污染源扩散趋势的可视化观测, 应用于污染源定位、污染源排放率监测、污染物传输演化等研究. 文中详细介绍了研制的机载成像DOAS系统, 并利用该系统开展飞行实验, 快速获取了飞行轨迹上空的NO₂浓度分布. 实验中针对重点关注区域进行扫描测量, 成功获取了高分辨率的NO₂二维分布图, 分析了污染扩散趋势, 并结合风场数据, 估算污染点源的NO₂排放率为1570 kg/h.     

基于页岩气返排液中污染气体浓度及扩散模型研究

针对页岩气开发过程中污染气体浓度与扩散分布不确定性问题,利用自主设计并搭建的开放光路傅里叶变换红外光谱(FTIR)测量系统,对返排液中污染气体进行浓度反演,并通过返排液流速及污染源大小,计算出污染源源强.结合现场环境,建立参考坐标,对高斯扩散模型进行数学推导,构建污染源面源扩散模型并进行仿真分析.结果表明:源强、距离、风速、大气稳定度影响气体浓度扩散.对返排液进行80 h连续测量,确定主要污染气体浓度及面源源强.实验结果表明:返排液排放的主要污染气体为丙烷、戊烷、丙烯、一氧化碳、二氧化硫;对应的最大浓度分别4.689, 25.494, 30.324, 0.656, 4.620 mg/m~3.最大面源源强分别为1.9872,10.9750, 12.8513, 0.2707, 1.9064 g/s.结合风速及日间环境情况,选取大气稳定度,将源强代入面源扩散模型,进行污染气体扩散浓度构建,实现对不同污染气体不同位置上浓度分布的实时监测.相对于传统测量方法,利用FTIR方法并结合面源扩散模型,不仅能够实现对污染源的非接触远距离在线测量,还能对污染气体分布进行安全区域划分.     

机载光纤式成像差分吸收光谱仪测量区域大气污染应用研究

我国大气污染呈现出区域性和复杂性等特性,开展污染气体区域分布的立体监测,能够及时了解大气环境现状、研究分析影响大气质量的各种因素,指导大气污染控制措施。机载成像差分吸收光谱仪,是目前有效的污染气体区域分布遥感手段之一。该技术观测区域大,覆盖率高,最终可提供精细化的污染气体区域分布资料,实现污染分布及传输的可视化探测。以往机载成像差分吸收光谱仪采用整体式设计,需要占用飞机光学观察窗口,航空搭载需求苛刻、应用受限。为此提出了光纤式机载成像差分吸收光谱仪,采用光纤束传输方式,安装过程中对飞机改装需求小,极大的便利了机上安装和调试,适应了适航设备认证需求。该系统采用特制多芯光纤束结合Littow-offner结构光谱成像系统,具有光谱成像分辨率高、大视场、结构紧凑等优点。在此详细介绍了该设备性能参数,并利用该系统在芜湖市周边开展了区域污染遥感应用。应用过程中,针对光纤式成像差分吸收光谱仪,提出了数据处理算法。对采集到的太阳散射光谱进行反演得到污染气体的斜柱浓度,并利用大气传输模型计算大气质量因子,实现垂直柱浓度转化。最后结合飞机姿态位置信息,快速获取了芜湖市区及其周边上空的NO₂     

基于成像差分吸收光谱技术测量电厂SO_2排放方法研究

介绍了一种测量烟羽污染气体二维分布的方法——成像差分吸收光谱(IDOAS)技术。该技术基于成像光谱仪,结合旋转平台实现对目标区域的二维扫描测量,获取目标区域的高光谱数据;采用差分吸收光谱(DOAS)算法对光谱进行处理,获取扫描区域内污染气体的二维分布图,进而对污染气体的分布及扩散趋势进行分析。对地基IDOAS系统及其测量原理进行了介绍,并开展外场实验,成功获取了电厂烟羽中的SO2二维分布图,实现电厂污染排放的可视化;对SO2排放率及平均浓度估算方法进行了分析,结合风速,利用获得的二维数据计算得到电厂SO2排放率及平均浓度分别为210 kg/h、6.7 mg/m3。     

被动差分吸收光谱法测量烟羽速度的方法研究

差分吸收光谱技术(differential optical absorption spectroscopy, DOAS)是利用气体分子在紫外-可见光谱范围的特征吸收来测量其浓度含量。被动DOAS以天顶太阳散射光为光源通过对污染源排放烟羽进行扫描测量能获取污染气体(如SO₂,NO₂)柱浓度的连续分部,再结合风场信息后可以估算出污染源污染气体的排放总量。在实际测量中由于无法准确获取烟羽速度这一重要参数使得排放总量的计算变得比较困难,并且这也成为估算总量中的主要误差来源。文章研究了被动DOAS测量污染源排放烟羽速度的原理和方法,两套系统以固定夹角在烟羽下方获取烟羽通过一定距离的时间差从而得到烟羽运动速度。通过两套被动DOAS系统对某电厂排放烟羽进行测量得到了两个时刻的烟羽速度3.6和5.4 m·s-1,并与单经纬仪测风法获取当时烟羽高度上的风速结果进行对比表明,这种基于被动DOAS光学遥测方法能够满足烟羽速度的测量。     

工业园区边界污染气体定量分析及来源研究

工业园区中边界污染气体的浓度不仅受工业园区无组织污染源的排放影响，也受园区道路机动车尾气的扩散影响。利用AG-FTIR-DA3000型开放光程傅里叶变换红外光谱（Open-FTIR）测量系统，对厂区边界污染气体进行实时在线测量，确定污染气体厂界实测浓度。同时，针对机动车尾气扩散影响厂区边界污染气体浓度的问题，通过AG-FTIR-DX4000型便携式傅里叶变换红外光谱（FTIR）测量系统，确定不同排放标准下机动车尾气污染源浓度。利用便携式FTIR测量结果、风速风向、大气稳定度、车流量等变量因素建立参考坐标，给出了高斯扩散的数理模型。并结合Open-FTIR，对Open-FTIR的测量路径进行积分计算并构建点线源扩散模型，从而建立各种排放标准的烟团线源扩散表。将Open-FTIR实测浓度与构建的点线源扩散模型模拟浓度相结合，分析工业园区边界污染气体的来源。结果表明：厂区边界污染气体主要包括一氧化碳、甲烷、乙烯、乙醛、丙烯、甲醇、丙醛、异丁烯、甲醛、二氧化硫，其中一氧化碳、甲烷、乙烯浓度受机动车尾气的扩散影响。早晚高峰期时，机动车尾气的扩散对边界污染气体浓度影响较大；非高峰期，在1:00时与4:00—6:00时浓度骤升，出现高浓度点，不符合机动车尾气模型排放规则，主要受园区排放影响。其最高浓度与集中浓度分别为：5.50与4.00 mg·m-3；1.85与1.60 mg·m-3；78.00与40.00 μg·m-3。对比扩散表，符合尾气扩散浓度分布结果。其他测量结果组分的最高值和平均值依次为：1.65与1.40 mg·m-3；2.60与1.27 mg·m-3；43.53与11.40 mg·m-3；310.23与839.05 μg·m-3；76.32与38.96 μg·m-3；47.70与25.20 μg·m-3；1.33与1.16 mg·m-3。该研究不仅实现了工业园区边界多组分污染气体的实时在线测量，同时结合外场环境及便携式FTIR测量结果实现了边界污染气体浓度的混合测定。为今后对工业园区边界污染气体的来源判断提供了一种分析思路。     

基于页岩气返排液中甲烷浓度及排放速率的红外光谱反演研究

随着页岩气的开发,传统的手持式甲烷测量仪无法继续应对复杂的开采工况。针对页岩气开发过程中温室气体甲烷的浓度及排放速率难以实时在线监测的问题,利用自主设计并搭建的开放光程傅里叶变换红外光谱（FTIR）测量系统,对页岩气开采过程中各种工况下返排液进行实时在线测量。其中FTIR分辨率为1 cm-1, 光程为50 m,红外光源通过返排液正上方被光谱仪接收。对测量所得的红外光谱进行多次平均,提高光谱质量并进行反演计算。从HITRAN数据库中提取甲烷特征吸收截面,考虑环境与仪器等影响,对测量温度进行修正,选取合适的吸收波段,与水汽的吸收截面进行吸收峰叠加,合成标准光谱。使用最小二乘法对实测光谱与标准光谱进行拟合,从而反演出甲烷浓度。并根据返排液排放速率,结合光路通过返排池的距离及红外光谱反演浓度,对页岩气开采过程中甲烷排放速率进行计算。结果表明：不同开采工况下,光谱反演浓度呈明显起伏变化。更换三项分离器时,甲烷浓度有明显上升;在点燃火炬时,甲烷浓度持续低值;其红外光谱反演浓度符合页岩气开采过程中甲烷排放情况。改变测量光谱平均次数,对返排液甲烷进行单位小时和连续80小时测量并分析。在单位小时内,甲烷浓度在100～800 μmol·mol-1范围内呈现明显起伏变化;甲烷的排放速率在50～300 m3·h-1内波动。对返排液进行80小时连续测量,甲烷浓度最大值为936.4 μmol·mol-1,其最大排放速率达到535.1 m3·h-1;最低值为36.82 μmol·mol-1最小排放速率为18.63 m3·h-1。反演数据结果说明：在页岩气开发过程中,其返排液为一个无组织甲烷排放源,且排放速率在短时间内变化十分明显。红外光谱反演浓度和传统手持式甲烷测量仪测量结果具有较好一致性,相关系数为0.743 6。相对于传统手持式甲烷测量仪器,红外光谱反演法具有响应速度更快,非接触远距离,实时在线测量等优势。     

FTIR固定污染源VOCs在线监测系统

挥发性有机物(VOCs)造成了全球环境污染,给人们日常生活工作带来不利影响。对挥发性有机物进行高效准确监测成为我国大气环境治理的热点。与其他污染物气体相比,VOCs更易挥发并可以和其他污染物发生反应,其物理化学性质的复杂性对已有的检测方法提出了很高的要求。在众多的气体检测方法中,光谱检测技术以其方便快捷、检测准确等优点得到了广泛应用。傅里叶变换红外光谱(FTIR)作为光谱检测技术中重要的一员,不仅可以多通道快速检测,还可以分析上百种污染物种类并实时计算污染物浓度,解决了VOCs气体性质复杂带来的困扰。开展了固定污染源VOCs在线监测系统的研制,整套系统基于傅里叶变换红外光谱,干涉仪出射的红外干涉信号被10 m光程的气体池中的目标气体吸收后进行傅里叶变换,得到含有气体特征吸收峰的红外光谱;将红外光谱与标准谱库的数据进行对比分析即可实现对目标气体的种类鉴定和浓度测量。系统覆盖650～4 000 cm-1光谱范围,由于大多数VOCs在中红外指纹区具有相对独立的吸收峰,因此可实现对多种气体的分析检测。光谱分辨率为1 cm-1,浓度检测范围为1.6～319.47 mg·m-3(以苯为例)。系统对甲苯、丙酮、乙酸乙酯等十几种VOCs进行分析测试,得到不同气体的红外光谱图,与标准数据库吻合得很好,并且可以根据不同气体的吸收峰对其进行区分。为了得到气体的准确浓度,需要对仪器进行标定。为降低气体在气体池内腔和反射镜上的吸附并控制水蒸气含量,加入温控系统对气体池温度进行实时监测。实验中通入不同浓度的二甲苯标准气体,利用五点标定法得到分析浓度与标准浓度之间的关系,分析浓度的相对偏差小于0.06%。为验证系统在实际工作场景下的性能,选取某喷涂车间,对喷漆过程中溶剂和稀释剂挥发形成的VOCs污染进行一周的监测,得到苯、甲基乙基酮、异丙醇以及乙酸乙酯四种主要污染气体的浓度变化。设定浓度安全阈值为安全作业提供参考。从长时间测试数据分析,系统平均无故障时间(MTBF)长达1 000 h,可长时间稳定可靠地实时监测。     

CS2燃烧火焰光谱辐射模型的构建与特征污染产物浓度反演研究

CS₂在当今化工等领域占据了重要地位,而CS₂火灾污染事故危害性极大。通过研究CS₂燃烧火焰光谱辐射以探究其火灾污染特性极为必要。搭建了CS₂燃烧火焰光谱测试平台,采用黑体辐射源对VSR仪器进行了标定,通过多用途傅里叶变换(VSR)红外光谱辐射仪测试了5,10和20 cm三种燃烧尺度下CS₂燃烧的火焰光谱,并通过热电偶测试了整个燃烧时间段内不同燃烧时刻下的火焰温度,以及在火焰上方安装了烟气分析仪对火焰中的燃烧产物浓度进行监测。测量了CS₂整个燃烧时间段内火焰温度,以及不同燃烧时间、不同燃烧尺度下的火焰光谱、燃烧产物组分信息。测试结果表明,CS₂火焰中主要含有高温SO₂,CO₂,CO气体和空气中卷入的H₂O分子,并获取了特征污染产物SO₂的浓度。由于现有光谱仪测量分辨率有限,室内实验测量的火焰尺度有限,为了能实现火灾在线监测需要建立一个火焰光谱辐射模型来反演CS₂火灾时的污染物浓度相关信息。基于HITRAN数据库可知在2.7 μm附近为高温水蒸气的发射峰,4.2 μm附近特征峰为高温CO₂气体的发射峰,4.7 μm附近有CO微弱的发射峰,在7.4 μm附近特征峰为高温SO₂气体的发射峰,并获得了CS₂燃烧时产生的SO₂,CO₂,CO和H₂O气体在火焰燃烧相同温度下的吸收系数,通过计算得到了CS₂燃烧时产生的SO₂,CO₂,CO和H₂O混合气体的透过率与发射率,并结合气体辐射传输方程、气体吸收系数等方程,创建了CS₂燃烧的火焰光谱辐射模型。利用该光谱辐射模型反演了不同燃烧时间下特征污染产物SO₂的浓度,并与实验测得的数据进行了对比分析。结果表明,该模型精度高,可用于燃烧产物浓度的定量化反演,SO₂分子含量在燃烧时间20,40,60和80 s时的反演精度分别是89.5%,82.5%,85.6%和86.5%。为遥感反演CS₂型大尺度火灾中燃烧产物的浓度奠定基础。     

傅里叶变换红外光谱法被动遥测大气中VOC

采用傅里叶变换红外光谱法(FTIR)对大气中挥发性有机物(VOC)进行了被动遥测实验,提出了在复杂背景下定量遥测污染气体光谱的算法,讨论了被动FTIR的探测极限。这种测量技术和数据分析方法可在不预先测量背景光谱的情况下得到目标气体柱数密度和目标气体等效辐射温度。     

Retrieval algorithm of quantitative analysis of passive Fourier transform infrared （FTRD） remote sensing measurements of chemical gas cloud from measuring the transmissivity by passive remote Fourier transform infrared

Passive Fourier transform infrared （FTIR） remote sensing measurement of chemical gas cloud is a vital technology. It takes an important part in many fields for the detection of released gases. The principle of concentration measurement is based on the Beer-Lambert law. Unlike the active measurement, for the passive remote sensing, in most cases, the difference between the temperature of the gas cloud and the brightness temperature of the background is usually a few kelvins. The gas cloud emission is almost equal to the background emission, thereby the emission of the gas cloud cannot be ignored. The concentration retrieval algorithm is quite different from the active measurement. In this paper, the concentration retrieval algorithm for the passive FTIR remote measurement of gas cloud is presented in detail, which involves radiative transfer model, radiometric calibration, absorption coefficient calculation, et al. The background spectrum has a broad feature, which is a slowly varying function of frequency. In this paper, the background spectrum is fitted with a polynomial by using the Levenberg-Marquardt method which is a kind of nonlinear least squares fitting algorithm. No background spectra are required. Thus, this method allows mobile, real-time and fast measurements of gas clouds.     

污染气体扫描成像红外被动遥测系统实时数据处理研究

使用红外被动遥测技术可实现污染气体的远程监控和预警. 该技术应用过程中, 获取背景辐射是进行定量解析的关键, 在已有的应用中, 多采用同条件测量法和上风口测量方法获取背景光谱和环境光谱, 但这些方法均需要提前或者同时测量无目标物的背景光谱, 难以在实际应用中满足快速响应的需求. 本文基于红外辐射传输模型分析, 通过研究在800–1200 cm^-1波段内的实测光谱中同时包含目标、背景和环境辐射的基本原理, 采用了一种不需要事先测量背景的目标特征的背景光谱实时提取算法, 通过将该方法应用于自主研制的污染气体扫描成像红外被动遥测系统, 以六氟化硫为示踪气体, 开展了遥测验证实验. 将获取的浓度数据与应用同条件测量法获取的数据进行了比较, 结果显示两者的相关系数平方值达到0.99, 表明该方法切实可行, 可有效提高系统的响应速度和适用范围. 关键词： 傅里叶变换红外光谱 被动遥测 实时光谱提取算法     

多次反射池FTIR光谱法的臭氧浓度反演及其相关性分析

同温层臭氧对人类起保护作用,地面臭氧对人类健康是有害的,能够对它进行多途径多方法监测对于了解臭氧分布和变换规律以及控制污染排放有积极作用.文章利用多次反射式怀特池傅里叶变换红外光谱仪测得傅里叶变换红外光谱,使用非线性最小二乘算法对它们进行反演,准确得到了臭氧浓度.将测得的臭氧浓度结果与开放光路紫外差分光谱仪以及热电公的...