被动差分光学吸收光谱法监测污染源排放总量研究

研究了一种测量污染源污染气体(如SO2、NO2)排放总量的光学遥测方法,即采用被动差分光学吸收光谱(DOAS)系统在移动平台(如汽车)上对污染源排放烟羽进行扫描测量,利用被动差分光学吸收光谱处理方法对系统采集的天顶太阳散射光谱进行处理获取柱密度,在结合测量时段的气象(风场)信息后获得污染气体的排放通量,最终得到排放总量。着重描述了获得烟羽垂直柱密度的差分光学吸收光谱方法以及污染气体排放通量的计算方法,并利用车载被动差分光学吸收光谱系统对某一热电厂SO2排放进行了外场测量,实验结果与在线设备的对比表明:这种基于被动差分光学吸收光谱光学遥测方法能够用于污染源排放总量的快速测量。     

被动差分吸收光谱法测量烟羽速度的方法研究

差分吸收光谱技术(differential optical absorption spectroscopy, DOAS)是利用气体分子在紫外-可见光谱范围的特征吸收来测量其浓度含量。被动DOAS以天顶太阳散射光为光源通过对污染源排放烟羽进行扫描测量能获取污染气体(如SO₂,NO₂)柱浓度的连续分部,再结合风场信息后可以估算出污染源污染气体的排放总量。在实际测量中由于无法准确获取烟羽速度这一重要参数使得排放总量的计算变得比较困难,并且这也成为估算总量中的主要误差来源。文章研究了被动DOAS测量污染源排放烟羽速度的原理和方法,两套系统以固定夹角在烟羽下方获取烟羽通过一定距离的时间差从而得到烟羽运动速度。通过两套被动DOAS系统对某电厂排放烟羽进行测量得到了两个时刻的烟羽速度3.6和5.4 m·s-1,并与单经纬仪测风法获取当时烟羽高度上的风速结果进行对比表明,这种基于被动DOAS光学遥测方法能够满足烟羽速度的测量。     

差分吸收光谱方法反演大气环境单环芳香烃有机物

差分吸收光谱技术(differential optical absorption spectroscopy, DOAS)是利用气体分子在紫外-可见光谱范围的特征吸收来测量其浓度含量,如SO₂,NO₂,O₃等。由于大气环境中的芳香烃有机物含量较低,并且其在紫外的特征吸收光谱与O₂和O₃分子的吸收谱相互重叠,交叉干扰,使得对芳香烃有机物的测量比较困难。文章利用自制的差分吸收光谱系统,采用与实际测量光程接近、经过插值的氧气分子吸收柱密度作为氧气分子吸收的参考光谱,通过最小二乘拟合去除其干扰,另外采用不同温度下的O₃吸收截面作为参考光谱修正O₃的温度效应,测量了大气环境中的苯、甲苯、二甲苯和苯酚,表明差分吸收光谱方法能满足大气环境中单环芳香烃的测量。     

基于二极管阵列PDA的紫外-可见差分吸收光谱(DOAS)系统的研究

介绍了一种自行研制的长程差分光学吸收光谱(DOAS)系统,该系统采用光电二极管阵列(PDA)作为光谱检测器,代替结构较为复杂的光电倍增管(PMT)加扫描圆盘的SD检测器,并对该系统检测器的偏置、暗电流、噪声、线性以及光谱仪的分辨率、光谱范围等性能进行了测试,同时对SO₂,NO₂等大气污染物进行了外场的测定,确定出相应光程下该系统测量SO₂,NO₂的最低检测限。     

目标差分吸收光谱技术测量大气NO2平均浓度的方法研究

介绍了一种测量近地面大气NO₂平均浓度的新方法——目标差分吸收光谱方法,即target DOAS(target difference absorption spectrum technology)。该方法基于被动差分吸收光谱技术,测量墙体、山体等目标的太阳反射光谱,通过差分吸收光谱算法反演得到目标与仪器之间NO₂浓度沿路径的积分值SCD(slant column density),同时仪器到目标之间的距离已知,并通过选取特定的参考光谱扣除目标到大气顶层的痕量气体吸收,最终计算出仪器和目标之间的大气NO₂平均浓度。利用建立的目标DOAS系统在合肥开展了观测实验,成功获取了观测地大气NO₂浓度。观测结果与主动长光程差分吸收光谱仪观测数据进行对比,二者呈现较好的一致性,验证了该方法的可行性。     

FTIR被动遥测热烟羽中污染气体

文章介绍和讨论了傅里叶变换红外光谱法(FTIR)在大气环境下被动遥测热烟羽中污染气体的原理及相关技术;提出了辐射光谱、测量区域内大气透过率谱的算法模型,以及应用非线性最小二乘拟合算法实现气体浓度反演的方法。实际遥测了工厂燃煤锅炉烟囱排放的污染气体,对SO₂和CO₂气体浓度进行了定量分析。实验结果表明该技术在工业烟囱及其他燃烧源污染排放的应急监测方面具有极大的应用前景。     

差分吸收光谱中甲醛的反演研究

由于甲醛(HCHO)在城市大气光化学反应中的重要性,测量大气环境中的甲醛已经成为全球的热点。针对目前国内检测甲醛的方法基本局限于化学法,文章详细介绍了采用差分吸收光谱(DOAS)技术反演得到大气环境中甲醛的方法,利用自制的差分吸收光谱系统测量了北京地区大气中的甲醛。文章分析了DOAS反演过程中反演甲醛光谱波段的选择及去除大气中SO₂,NO₂,O₃的吸收以及氙灯灯谱结构对光谱反演中的交叉干扰影响;通过采用选择不同干扰气体所对应的最优波段,同时反演获得大气环境甲醛的浓度,避免了甲醛选择波段过窄,干扰气体去除不全的缺点;通过对误差来源的分析,得到该甲醛的反演方法总误差在13.7%内。     

超光谱成像差分吸收光谱技术研究

基于散射光的被动差分吸收(DOAS)技术利用气体的特性吸收谱线可实现对不同大气污染气体的定量测量,介绍了一种基于成像光谱仪的光学遥感系统,该系统运用被动DOAS原理实现了对大气污染气体的二维成像测量,并报道了该系统对实验室样品池一维测量与城市道路上方NO₂组分的成像测量实验. 基于成像光谱仪的被动DOAS系统利用太阳散射光可获取垂直方向一维的光谱信息,结合扫描装置,便可实现对污染气体的二维成像解析. 关键词： 被动差分吸收光谱 成像光谱仪 污染气体 二维成像     

超光谱成像差分吸收光谱系统烟羽测量研究

研究一种测量污染气体(如SO2,NO2)二维分布的光学遥感方法,即采用超光谱成像差分吸收光谱(DOAS)系统在扫描转台上对污染源排放烟羽进行扫描测量,利用被动差分吸收光谱处理方法对采集到太阳散射光谱进行处理获得柱浓度,结合转台扫描,最终实现污染气体的二维成像解析.着重描述了基于成像差分吸收光谱仪、紫外镜头及扫描转台的超光谱成像差分吸收系统,并利用该系统对热电厂烟羽排放进行了外场测量,该技术为污染源实时成像测量提供了一种简便的方法.     

利用O4测量去除车载差分吸收光谱测量污染源NO2排放通量计算中多次散射的影响

基于被动差分光学吸收光谱(DOAS)算法,使用车载被动DOAS技术在测量污染源排放通量时,由于云的多次散射影响,导致污染源排放通量的计算误差.特别对于像NO2这样的整层分布气体,由于低层云的出现造成多次散射增强使得NO2浓度显著升高,造成在计算污染源排放通量时产生较大误差.针对此问题,提出在车载DOAS污染源排放通量监...     

基于车载被动差分光学吸收光谱技术的甲醛排放通量遥测研究

甲醛(HCHO)是大气中含量最为丰富的羰基化合物,广泛参与大气中的光化学反应,是一种重要的大气反应活性的指示剂以及城市大气气溶胶的前体物,在大气化学中扮演着重要的角色.本文初步探索了利用车载被动差分光学吸收光谱技术(differential optical absorption spectroscopy,DOAS)遥测...     

基于光纤收发一体LP-DOAS系统对大气HONO和NO_2的测量

介绍了一种基于施密特-卡塞格林望远镜的光纤收发一体长光程差分光学吸收光谱(LP-DOAS)系统,并应用于实际大气HONO和NO_2的测量。该测量系统采用光纤收发一体设计,相比于目前广泛使用的卡塞格林式差分光学吸收光谱系统更能充分利用望远镜主镜有效面积,具有较高的光学效率。分析了暗电流,偏置以及望远镜内部反射光对系统的影响,在晴好天气下,望远镜内部反散光所占大气谱光强比例小于1%。且通过与传统卡塞格林式差分光学吸收光谱系统进行了实际大气NO_2的测量对比,相关系数r达到0.968,验证了新系统测量的准确性。利用该测量系统在河北固城开展了对大气HONO和NC_2高灵敏度、高时间分辨率的外场观测,在光程为2 490 m下系统对HONO和NO_2探测限(2σ)分别为84.2和144.6ppt。测量期间的平均时间分辨率约为30 s,HONO和NO_2浓度最大值分别为3.2和37.8 ppb,最小值均低于探测限,并根据观测期间的数据结果计算夜间HONO/NO_2平均值为0.12。     

差分吸收光谱技术监测气溶胶光学厚度及大气能见度的研究

介绍了一种基于闪烁氙灯光源、利用差分光谱吸收(DOAS)技术监测大气气溶胶的新方法。提出用大气能见度确定系统校正参量的可行做法,解决了差分光谱吸收探测气溶胶领域原始光强难以测量的难题。并对350~650 nm范围内的气溶胶光学厚度进行反演,通过与多道太阳光度计的对比证实方法的可行性,实验中发现气溶胶光学厚度与悬浮颗粒物(SPM)浓度具有很好的相关性。同时,利用气溶胶550 nm处的消光系数确定大气能见度。     

发光二极管在差分吸收光谱系统中的应用研究

研究了新型发光二极管(LEDs)作为主动差分吸收光谱技术(DOAS)光源的可行性及其应用.分析了LEDs发光特性、谱的形状、光谱范围和谱的稳定性.结果表明LEDs作为主动DOAS光源是可行的,只是当温度不恒定时,LEDs光谱中的法布里-珀罗标准具效应将影响DOAS精确反演,若把其结构提取参与拟合可以很好地去除其影响.并成功地利用LEDs-DOAS系统监测了大气NO₂的浓度,与基于高压氙弧灯为光源DOAS系统测量结果的相关性达到0.99以上.当光程为0.7km时,检测限为1.1×10< 关键词： 发光二极管(LEDs) 差分吸收光谱技术(DOAS) 可行性     

算法融合的差分吸收光谱法烟气SO_2浓度在线监测研究

过去几十年中差分吸收光谱技术(differential optical absorption spectroscopy,DOAS)在大气污染物监测方面取得了成功应用.文章提出了根据差分吸光度最大值(OD'm)设定阈值的思想,将传统DOAS算法与基于卡尔曼滤波的DOAS算法相结合,利用两种算法在相同信噪比下具有不同反演精度的特点,在保证测量精度的前提下提高了DOAS系统的检测极限,较好地解决了短光程下低浓度气体的测量精度问题.在常温常压和流动状态下,对烟气中的SO2浓度测量进行了理论和实验研究.研究结果表明,改进的DOAS算法在OD'm＜0.048 1时,SO2浓度测量精度较高,测量下限可低于28.6 mg·m-3,零点漂移低于2.9 mg·m-3传统DOAS算法在0.048 1＜OD'm＜0.927 2时,SO2浓度测量精度较高;两种算法对OD'm＞0.927 2时的SO2浓度测量都存在较大的误差,必须进行线性度校正.     

基于主动差分吸收光谱系统获取大气颗粒物光学特性研究

以主动差分吸收光谱遥感技术为基础,在干净大气环境条件下,结合参考光路设计技术,开展了获取近地面气溶胶颗粒物的光谱新方法研究.针对以宽带氙弧灯为光源的主动差分吸收光谱系统固有宽波段特性,建立了解析颗粒物光学厚度模型,获取了大气颗粒物光学特性.最后通过外场实验,获得测量期间气溶胶颗粒物光学厚度,然后采用对数线性回归获取Angstrom波长指数和混浊系数,以及大气能见度数据.主动差分吸收光谱系统用测量光程范围内的大气总的吸收特性,获得监测区域的颗粒物平均水平,更具有代表性和进一步应用价值.     

双光路DOAS系统获取大气颗粒物粒谱分布方法研究

当前大气复合污染日趋严重,造成大气氧化性增强,气体向颗粒物的转化加快。大气颗粒物粒径大小及谱分布决定其在大气中的行为,以差分吸收光谱法（DOAS）为基础,结合双光路设计技术,开展实时、在线、获取近地面大气气溶胶颗粒物的粒谱分布的光谱方法研究。首先构建低噪声性能稳定的宽带氙弧灯为光源的双光路差分吸收光谱系统,基于干净天气条件下大气的能见度数据对系统进行校准,通过两个不同光路获得的光谱信号强度之比获取近地面紫外-近红外波段的大气总宽波段消光系数。基于宽波段消光系数,在去除瑞利散射以及气体吸收对消光系数的影响后,解析出气溶胶颗粒物的消光系数。基于核函数准则,利用均匀球型粒子的电磁场Mie理论来反演气溶胶物理特性,获得气溶胶粒子在该测量谱段的体积谱分布,利用体积谱与数密度谱的关系,反演出气溶胶粒子的数密度谱分布。开展利用直方图方法来表现颗粒物的粒谱分布方法研究,首先将DOAS测量波段近似等分为若干谱段,利用谱段处平均值,获取气溶胶粒谱直方分布图。最后把该系统和方法应用于外场实验,获得了气溶胶颗粒物在300～650 nm范围内的消光系数,将测量波段等分为11个谱段,反演了颗粒物的在0.1～1.25 μm粒径范围的数密度谱分布。该研究为整治我国灰霾天气,研究大气气相/粒子非均相化学反应提供科学依据。同时将推动DOAS技术的进一步发展和应用。     

获取大气颗粒物消光系数的差分吸收光谱法研究

针对雾霾天气日益增多,大气污染气体向颗粒物的转化在加快,研究了一种大范围对其监测的差分吸收光谱方法。差分吸收光谱法可以实时、在线、准确同时获取颗粒物光学特性和大气痕量气体浓度。论文首先分析了双光路差分吸收光学遥感系统获取颗粒物绝对光强的原理,然后研究了基于单光路测量大气吸收谱,在干净天气状况下测量参考光谱,利用能见度数据,在550 nm波段处实现系统校准,计算校准参数,从而获得大气绝对吸收光强,然后解析出大气总的消光系数。再从总的大气消光系数中,去除瑞利散射以及大气痕量气体吸收对消光系数影响后,精确解析出颗粒物消光系数。同时基于差分思想获取大气痕量气体的浓度。最后把该方法应用于外场实验,获取大气颗粒物在350～700 nm波段范围内消光系数和大气中NO₂的浓度。研究结果表明颗粒物消光系数的随着波长的增加而减少,符合Angstrom公式。该研究为分析大气气相/粒子非均相化学反应提供有力的技术支持。     

用光学差分吸收光谱监测大气中污染气体浓度

在实验室内模拟测量了实际大气中污染气体的差分吸收光谱 (DOAS) .本文在介绍差分吸收光谱技术同时 ,分析计算了污染气体的浓度 .实验设计中被测气体为大气中的 2种主要污染气体 :工业锅炉的主要排放物SO2 和机动车尾气的主要成分NO .用氘灯作为光源测量其在紫外波段的特征吸收 ,并通过光纤束连接光栅光谱仪 ,由计算机自动采集和处理数据 .