两束重合脉冲控制下的振转态布居转移

利用两束频率比为1:3的重合脉冲控制分子振转态布居转移. 计算结果表明, 初始态|0,0>到目标态|3,1>的跃迁概率接近100%. 两束脉冲的相位可以控制跃迁概率. 当φ ₁ =1.68 π 时, 两束脉冲相互增强, 跃迁概率增加. 当φ ₁ =0.64π 时, 两束脉冲相互抵消, 跃迁概率降低. 第二束脉冲的场强对布居转移过程具有较大影响.     

两态模型中的振动态布居转移

以氢化锂极性双原子分子为例，运用含时量子波包法数值求解两态模型，从理论方面研究了基电子态X¹Σ⁺通过跃迁偶极矩到激发电子态A¹Σ⁺，两态模型中的振动态布居转移过程.基电子态上以及激发电子态上各自的振动态通过激光脉冲与永久偶极矩作用完成布居转移过程也考虑在内.在紫外光和红外光区域内，使用短的线性偏振激光脉冲实现了高效的布居转移.经过选择激光脉冲的峰值强度、中心频率以及持续时间等参数，在激光脉冲关闭后，最终的布居转移几率都超过了90%.     

Cs(6D5/2)+H2→CsH[ X1Σ+(v,J)]+H转动分辨总截面的测量

利用泵浦-检测方法,在样品池条件下,研究了Cs(6D5/2)与H2反应碰撞传能过程。利用激光感应荧光（LIF）光谱技术,确定了CsH[X1Σ+(v,J)]振转能级上的布居分布,转动态分布与热统计分布基本一致.Cs激发态原子密度由激光能量吸收得到.记录A1Σ+(v',J+1)→X1Σ+(v,J)的时间分辨荧光,从荧光强度的对数值给出的直线斜率确定(v',J+1)→(v,J)的自然辐射率,结合(v,J)→(v',J+1)吸收系数的测量,得到反应生成物CsH[X1Σ+(v,J)]态的分子密度.由速率方程分析,给出反应截面(v,J),对J求和,得到(v)[10-16cm2单位]分别为（0.64±0.19）（v=0）和（0.58±0.17）（v=1）.     

HF和DF分子双光子布居转移过程中的同位素效应

通过求解含时薛定谔方程,研究了XF(X=H,D)分子体系双光子共振条件下布居转移过程中的同位素效应.对于这两个分子体系,基电子态上的振动能级v=0和v=2被考虑成初始态和目标态.详细讨论了激光场峰值强度和脉冲持续时间对布居转移过程的影响.脉冲持续时间需要长于860 fs才能保证DF分子体系可以获得较为显著的布居转移几率(大于80%),而对于HF分子体系,该参数只需长于460 fs.与HF分子体系相比,中间态v=1和较高的v=3振动态会对DF分子体系的双光子共振布居转移过程产生更重要的影响.     

利用基频与倍频脉冲控制扩展“ladder”式跃迁

利用含时量子波包动力学方法研究了两束基频与倍频脉冲控制下的扩展"ladder"式跃迁.通过基频与2倍频脉冲控制分子布居从|0,0态跃迁至|5,0与|5,2态;基频与3倍频脉冲控制分子布居从|0,0态跃迁至|5,3?与|6,2态.计算结果表明,利用两束基频与倍频脉冲,通过"ladder"式跃迁,可以得到近100%的布居跃迁概率.两束脉冲间的相对相位角影响分子的布居分布.当脉冲频率比为1:2时,布居以π为周期变化;当脉冲频率比为1:3时,布居以2π为周期变化.     

利用多光子跃迁控制基态HF分子布居转移

采用波包动力学方法研究了HF分子基电子态的多光子跃迁. 激光场由两束频率比为1:2的重合红外脉冲构成. 态|0,0>作为初始态, 态|4,0>与态|4,2>分别作为目标态. 计算结果表明, 通过选取不同的共振频率, 可以控制布居跃迁至不同的目标态. 两束脉冲间的初相位差可以控制布居转移概率. 当初相位差为π/2的偶数倍时, 布居转移概率为最大值. 当初相位差为π/2的奇数倍时, 布居转移概率为最小值. 初相位差对于态|4,0>的布居影响大于态|4,2>. 关键词： 多光子跃迁 初相位 布居转移 波包     

不对称双量子阱中电子布居转移的相干控制研究

采用龙格-库塔算法对激光与半导体双量子阱系统相互作用的密度矩阵方程进行数值求解,研究了不对称半导体双量子阱系统中电子布居转移的相干控制。研究表明,调节激光场强和脉冲时间延迟可控制两个下能级间的粒子数转移;利用激光场相对相位可精确地控制布居转移几率。这些结果在相干叠加态制备、量子纠缠和量子信息处理等领域具有潜在的应用价值。     

Li2 Autler-Townes分裂的实验观察

用光学 光学双共振激光光谱研究了 7Li2 A1Σ+ u 态的Autler Townes (A T)分裂 .一个强的耦合场 (泵浦激光 )激发 7Li2 A1Σ+ u v′ ,J′←X1Σ+ g v″,J″跃迁 ,诱发A1Σ+ u v′ ,J′能级和X1Σ+ g v″ ,J″能级的A T分裂 .另一个探测激光从A1Σ+ u v′ ,J′能级进一步激发到 4 1Σ+ g 态 .扫描探测激光 ,监测 4 1Σ+ g 态碰撞诱导紫色荧光 ,从而探测A1Σ+ u v′,J′能级的A T分裂 .当耦合场频率偏离共振时 ,激发光谱线出现双重分裂 .在该实验条件下 ,分裂大小和泵浦激光频率偏离共振频率的失谐量成正比 .研究了A T分裂的两条线的相对强度与泵浦、探测光的强度及缓冲气体压力的关系 .     

CS2 分子 1 B2(1 Σ+u )态预解离动力学研究

研究了CS2 分子1B2 (1Σ+u )预离解态线形势垒下的g振动能级光解动力学,包括预解离寿命、产物振转布居、平动振动转动能量分配和解离通道分支比.在实验过程中,一束可调谐激光激发超声射流冷却的CS2 分子到1B2 (1Σ+u )电子态,光解产物CS用另一束可调谐激光通过激光诱导荧光(LIF)方法检测.通过拟合光解碎片激发谱的谱峰轮廓,获得了源于不同跃迁初始态的1B2 (1Σ+u )态g振动能级的预解离寿命.通过分析CS的LIF光谱,则获得了不同光解波长下CS碎片的v=0~8振动态布居、v=1、4 ~8振动态的转动布居、能量分配以及两个预解离通道CS(X1Σ+ ) +S(3PJ)和CS(X1Σ+ ) +S(1D2 )的分支比.实验还考察了初始态弯曲振动量子数v2″、振动角动量量子数l对解离动力学的影响.发现v2″的影响不大,而l的影响却是明显的.较大的l(=K)对应于较短的寿命和较小的通道分支比S(3PJ) /S(1D2 ),即大的l(=K)有利于预解离的发生,同时更有利于产生S(1D2 ).     

高振动激发Na2与Ar,H2的碰撞弛豫

受激发射泵浦(SEP)激发Na2(X1Σ+g)的(v=33~51,J=11)高位振动态,利用激光诱导荧光(LIF)光谱研究了Na2(X)高位振动态分别与Ar和H2的碰撞能量转移过程。SEP布居的高位态粒子的衰减曲线是一纯指数函数,由此得到总碰撞转移速率系数,它们随振动能级的增加而线性增加。测量从νp=48,Jp=11转移到(47,J)态上布居的LIF光强的相对强度,得到相对转移速率系数,再由总转移速率系数得到态—态转移的绝对速率系数。对于Na2(ν)+Ar,多量子弛豫没有观察到。对于Na(ν=48)+H2,由泵浦得到的高位态ν=48上的布居的相当大的部分直接弛豫到较低能级ν=43(Δν=-5),所用的弛豫时间比位于ν=48和43中间的态之间的碰撞时间还要短,故相继单量子弛豫的机制可消除。对于ν=48,至少有占其布居数的40%的粒子经历了多量子振动弛豫过程,对这种过程的可能机制进行了讨论。     

RbH(X1∑+,v=O～2)能级与H2碰撞振动能量转移

利用积分时间分辨荧光光谱方法,研究了RbH(X1Σ+,v=0～2)与H2间的振动碰撞能量转移。在Rb-H2混合样品池中,泵浦激光双光子激发Rb原子至6D态,Rb(6D)与H2反应生成RbH(X1Σ+)分子,探测激光延迟泵浦激光20ns,通过激光感应荧光光谱(LIF)的测量,确定了X1Σ+(v=0～2,J)原生态的转动布居分布。增加检测激光与泵浦激光的延迟时间,测量了0～10μs延迟时间内各振动态时间分辨LIF强度,v=0,1能级荧光信号先增加后缓慢减弱,这是因为RbH在瞬间形成后通过碰撞转移和扩散而减少所致。通过速率方程分析,并利用振动能级上布居数变化与积分时间分辨荧光强度的关系,得到v=1→v=0和v=2→v=1的碰撞转移速率系数分别为(2.8±0.6)×10-11cm3·s-1和(3.4±0.8)×10-11cm3·s-1。而v=0,1,2的扩散率分别为(4.9±1.1)×105,(1.0±0.3)×105,(0.6±0.2)×105s-1。实验表明,v=2能级上布居数衰减率最大。     

Broadband Vibrational Cooling of Cold Cesium Molecules: Theory and Experiments

通过调制的宽带激光脉冲冷却冷的铯分子平动近来被证明同时也是冷却其振动自由度的有效方法. 这样,最初分布在几个振动能级上的冷分子样品的布居可以被转移到被唯一选定的单电子基态X1∑g的振动能级上. 基于使用具有足够宽谱带的激光脉冲对所有已布居的振动态进行重复泵浦,并且使用空间光调制器来限制其频率带宽,这样就可以消除从所选定的能级上产生的激发,从而使分子布居在这个能级上. 本文报道了实验的主要结果,并且通过仔细的计算模拟来讨论包括转动自由度在内的对分子进行“完全”冷却的前景. 由于泵浦过程强烈地依赖于基态和激发     

碰撞诱导振动能量转移K_2[1~1Σ_u~+(v′=2)]+He,H_2→K2[1~1Σ_u~+(v′=1,3)]+He,H_2

在样品池条件下,利用激光诱导荧光方法研究了K2[11Σ+u(v′=2)]+He,H2→K2[11Σ+u(v′=1,3)]+He,H2的碰撞能量转移。池温保持在420 K,He和H2气压在40~250 Pa之间变化。脉冲激光激发K2基态至11Σ+u(v′=2)态,荧光中含有直接和碰撞转移荧光成分,记录直接11Σ+u(v′=2)→11Σ+g(v″=0)荧光发射的时间分辨强度。在发射开始时v′=2能级的布居未受v′=1,3→v′=2碰撞转移的影响,因此光强为一纯指数曲线,从强度的对数值给出的直线斜率得到有效寿命,由Stern-Volmer方程得到v′=2→v″=0的辐射寿命为(36±7)ns,v′=2与He和H2碰撞的总的转移截面分别为(3.0±0.5)×10-16cm2和(6.4±1.2)×10-15cm2。在不同的He和H2气压下,测量v′=1,2,3→v″=0的时间积分荧光强度,结合11Σ+u(v′=1,3)能量辐射率的测量,得到了v′=2→v′=1和v′=2→v′=3的碰撞转移面分别为(1.4±0.5)×10-16cm2,(1.2±0.4)×10-16cm2(对K2+He)和(3.2±1.0)×10-15cm2,(2.6±0.9)×10-15cm2(对K2+H2)。     

飞秒激光脉冲作用下氢原子径向和角向波包的产生与演化

采用劈裂-伪谱方法求解激光场中的含时薛定谔方程,探讨飞秒激光脉冲中氢原子波包的演化过程.研究了氢原子激发态的径向分布,角向分布、各态布居和电子云密度随时间的变化关系.在用共振激光脉冲控制氢原子波包演化的过程中径向分布、角向分布、各态布居和电子云密度随时间发生变化,但发现径向分布和角向分布在变化的过程中始终经过一些特殊点,并从理论上分析了存在这些特殊点的原因.     

实现粒子布居高效转移的两种激光脉冲时序方案的理论研究

基于最近实验工作的结果(2010 Nat.Phys.6 265)即Danzl等在五能级M型级联系统中分别利用连续型和四光子型受激拉曼绝热通道(stimulated Raman adiabatic passage,STIRAP)实现了将Feshbach态上弱束缚的Cs2有效转移到其振转基态,本文理论研究了两种STIRAP方案实施的基本条件,解析推导系统的准暗态、绝热参数的具体形式并分析其存在的必要性,详细讨论布居转移效率对相关参量的依赖关系.通过比较激光脉冲的时序、中间能级的失谐量和自发辐射率、光场脉冲的幅值等诸多参量的不同影响,讨论方案各自的优缺点,找到了参量优化的方法以实现最高效的粒子布居数转移.与前人的实验结果相比,本文研究表明,实验观测值(约0.60)均低于理论预估最佳值(约0.97)的主要原因是受限于激发态能级的自发辐射率过大.该理论方案还可用于制备量子纠缠态,在量子逻辑门操控、量子信息传输等领域都有潜在的应用.     

准Λ型四能级中用非匹配高斯脉冲实现相干布居转移

文章研究用非匹配高斯脉冲实现四能级准Λ型系统中的相干布居转移.从密度矩阵方程出发,对四个态的布居数随时间的演化进行了数值模拟.模拟结果表明,泵浦光场的拉比频率强度和失谐量对布居转移率的影响和探测光场、耦合光场的拉比频率强度及失谐量对布居转移率的影响不同;自发辐射诱导相干(SGC)对布居转移率的影响不大.但当它们选取适当参数的时候,基态的布居几乎可以全部被转移到目标态能级.     

CS21B2(1Σ+u)态预离解产物CS的振转布居研究

用一束波长为 2 10 .2 7nm的激光将CS2 分子激发至预离解态1B2 (1Σ+ u) ,用另一束激光通过激光诱导荧光 (LIF)方法检测碎片CS ,在 2 5 0 .5～ 2 86 .5nm获得了CS碎片A1Π←X1Σ+ 振转分辨的激发谱 .通过对光谱强度的分析 ,获得了CS碎片v″ =0～ 8的振动布居和v″=1,4～ 8振动态的转动布居 .结果发现 ,碎片CS的振动布居呈双模结构 ,分别对应于CS2 分子1B2 (1Σ+ u)态的两个解离通道 ,即CS(X1Σ+ ,v″=0～ 9) +S(3 PJ)和CS(X1Σ+ ,v″ =0～ 1)+S(1B2 ) .由此得到两个解离通道的分支比S(3 PJ) :S(1B2 )为 5 .6± 1.2 .与前人 193nm处的研究结果相比 ,2 10 .2 7nm激发更有利于S(3 PJ)通道的生成 .此外 ,实验还发现CS的转动布居不满足热平衡分布 ,为两个Boltzmann分布的合成     

高位振动态RbH(Х1Σ+,v″≧15) 与CO2碰撞转移中的能量相关性

研究了高位振动态RbH(Х1Σ+,v″=15-21)与CO2碰撞转移过程。脉冲激光激发RbH至高位态,利用激光感应荧光 光谱(LIF)得到RbH(Х1Σ+,v″)与CO2的猝灭速率系数,。利用激光泛频光谱技术,测量了CO2(0000,J)高转动态分布。得到了转动温度,从而获得了平均转动能和转动能的变化<ΔErot>,发现。对于v"=16,证实了振动—振动能量转移的4-1近共振过程。在一次碰撞条件下,通过速率方程分析,得到RH(v")-CO2振转速率系数。对于v"=15,J=32-48,速率系数在1.25-0.33×10-13cm3s-1.之间,对于v"=21,速率系数在2.47-1. 53×10-13cm3s-1之间,其能量相关性是明显的。     

Cs(6D5/2)+H2→CsH[X1∑+(v,J)]+H转动分辨总截面的测量

利用泵浦-检测方法,在样品池条件下,研究了Cs(6D5/2)与H2反应碰撞传能过程.利用激光感应荧光(LIF)光谱技术,确定了CsH[X1∑+(v,J)]振转能级上的布居分布,转动态分布与热统计分布基本一致.Cs激发态原子密度由激光能量吸收得到.记录A1∑+(v',J+1)→X1∑+(v,J)的时间分辨荧光,从荧光强度的对数值给出的直线斜率确定(v',J+1)→(v,J)的自然辐射率,结合(v,J)→(v',J+1)吸收系数的测量,得到反应生成物CsH[x1∑+(v,J)]态的分子密度.由速率方程分析,给出反应截面σ(v,J),对J求和,得到σ(v)[10-16 cm2单位]分别为(0.64士0.19)(v=0)和(0.58士0.17)(v=1).     

激光冷却SH~–阴离子的理论研究

本文采用多组态相互作用及Davidson修正方法和全电子基组计算了SH~-阴离子的X~1∑~+,a~3∏和A~1∏态的势能曲线、电偶极矩和跃迁偶极矩.计算的光谱常数与实验值及已有的理论值符合得很好.在计算中考虑了自旋-轨道耦合效应.计算得到a~3∏_1(v'=0)?X~1∑_(0+)~+(v"=0)和A~1∏_1(v'=0)?X~1Σ_(0+)~+(v"=0)跃迁具有高对角分布的弗兰克-康登因子,分别为0.9990和0.9999;计算得到a~3∏_1和A~1∏_1态的自发辐射寿命分别为1.472和0.188 ms.A~1∏_1?X~1∑_(0+)~+跃迁存在中间态a~3∏_(0+)和a~3∏_1,但中间态对激光冷却SH~-阴离子的影响可以忽略.分别利用a~3∏_1(v'=0)? X~1∑_(0+)~+(v"=0)和A~1∏_1(v'=0)? X~1∑_(0+)~+(v"=0)跃迁构建了准闭合的能级系统,冷却所需的激光波长分别为492.27和478.57 nm.最后预测了激光冷却SH~-阴离子能达到的多普勒温度和反冲温度.这些结果为进一步实验提供了理论参数.