Cs(6D5/2)+H2→CsH[ X1Σ+(v,J)]+H转动分辨总截面的测量

利用泵浦-检测方法,在样品池条件下,研究了Cs(6D5/2)与H2反应碰撞传能过程。利用激光感应荧光（LIF）光谱技术,确定了CsH[X1Σ+(v,J)]振转能级上的布居分布,转动态分布与热统计分布基本一致.Cs激发态原子密度由激光能量吸收得到.记录A1Σ+(v',J+1)→X1Σ+(v,J)的时间分辨荧光,从荧光强度的对数值给出的直线斜率确定(v',J+1)→(v,J)的自然辐射率,结合(v,J)→(v',J+1)吸收系数的测量,得到反应生成物CsH[X1Σ+(v,J)]态的分子密度.由速率方程分析,给出反应截面(v,J),对J求和,得到(v)[10-16cm2单位]分别为（0.64±0.19）（v=0）和（0.58±0.17）（v=1）.     

Cs(6 ~2D_(5/2))与H_2反应生成的CsH分子的转动和振动态分布

利用激光泵浦-探测技术,在样品池条件下,研究了Cs(6D5/2)态与H2反应生成的CsH分子基电子态的转动和振动的量子态分布。在Cs-H2混合蒸气中,脉冲激光双光子激发Cs(6D5/2)态,另一台调频脉冲激光器扫描CsHX1Σ+(v″,J″)→A1Σ+(v′,J′=J″±1)吸收线,发现CsH分子只有v″=0和1上的振动带上有布居而不布居在v″1的振动带上。v″=0和1上的转动带分布呈现单峰结构,其峰值位于J″=6～8处,转动带分布轮廓与池温下的统计分布接近。转动Boltzmann温度分别为(458±20)K(对v″=1)和(447±18)K(对v″=0),得到的CsH分子的转动温度稍低于池温。从转动态分布得到v″=1与v″=0上布居数之比约为0.897,从而计算出CsH基电子态上的平均转动能ER和平均振动能EV,有效能减去平均振转能得到平均平动能ET。CsH分子3种能量的相对比值fT∶fV∶     

激光激发Cs+H_2系统形成CsH分子机理的实验研究

在Cs-H2混合系统中用激光将Cs原子激发到6P3/2能级,研究了CsH分子的形成机制.利用光学吸收法得到6P3/2态的密度及其空间分布,能量合并过程6P3/2+6P3/2→6D+6S1/2产生6D态原子;猝灭过程Cs(6P3/2)+H2(v=0)→Cs(6S1/2)+H2(v=2)产生H2(v=2)态.由6P3/2态原子密度及6D→6P3/2与6P3/2→6S1/2的荧光比得到碰撞能量合并速率系数,在不同的H2密度下,测量了转移荧光强度I895,得到了H2(2,J)态的产生速率系数kH2(2,J)=1.     

RbH(X1∑+,v=O～2)能级与H2碰撞振动能量转移

利用积分时间分辨荧光光谱方法,研究了RbH(X1∑+,v=0～2)与H2间的振动碰撞能量转移.在Rb-H2混合样品池中,泵浦激光双光子激发Rb原子至6D态,Rb(6D)与H2反应生成RbH(x1∑+)分子,探测激光延迟泵浦激光20 ns,通过激光感应荧光光谱(LIF)的测量,确定了X1∑+(v=0～2,J)原生态的转动...     

CsH(X1∑+,v≥15)与CO2碰撞中的振动-转动能量转移

研究了高位振动激发态CsH(v"=15～21)与CO2振动-转动碰撞转移过程.脉冲激光激发CsH至高振动态,利用激光感生荧光光谱(LIF)得到CsH(v")与CO2的猝灭速率系数kv"(CO2),kv"＝21(CO2)＝7kv"＝15(CO2).研究了CsH(v")+H2的弛豫过程,有kv"(H2)＞kv"(CQ),碰撞弛豫速率系数的质量效应明显.利用激光泛频光谱技术,测量了CO2(00°0)的转动态分布.对于CO2与CsH(v"=15)碰撞,CQ2有转动温度Trot=(605±50)K;对于v"=21,Trot=(780±70)K.基于转动温度,得到CO2的平均转动能〈Erot〉和转动能的变化〈ΔErot〉,发现〈ΔErot〉v"=21～2.7〈△Erot〉v"=15.由对CO2转动能级受激吸收线轮廓测量,得到J=36～48各能级的平均平动能〈Etel〉,对于v"＝15,〈Erel〉＝600～972 cm-1;对于v"=21,〈Erel〉=972～1351cm-1.低J值有低平动能.外推平动能到初始平动能520 cm-1(池温500 K的平动能)对于v"＝15和v"＝21,分别得到阈值Jth =34和24.大于初始平动能的转动态均处于Jth值之上.     

氢分子振动态与铯分子基态碰撞中转动-振动能量转移

利用受激拉曼泵浦将H2激发到v=1，J=3态，研究了H2(1, 3)态与Cs2分子碰撞(1, 3)态的弛豫及Cs2(X1+g)振动态的激发过程。利用相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)检测H2的振转态分布，由CARS峰值得到密度比[H2(1, 3)]/[H2(0, 3)]和[H2(1, 1)]/[H2(1, 3)]，由H2(v=0)振转态的Boltzmann分布确定H2(0, 3)的密度，由此得到[H2(1, 3)]和[H2(1, 1)]态的密度。激光诱导荧光光谱(LIF)确定被碰撞激发的Cs2(X1+g, v=11-15)各态。利用单模半导体激光作瞬时光吸收，对于v= 11, 12, 13, 14和15，积分吸收系数(单位：106cm-1s-1)分别是6.5，7.9，7.0，6.1和4.7，结合H2(1, 3)的密度，得到H2(1, 3)Cs2(X1+g, v)的转移速率系数，对于v=11-15，分别是(单位：10-13cm-1s-1)1. 40. 6，1.70. 7，1.50. 6，1.30.5和1.00. 4。利用吸收线Doppler增宽测量分别得到了Cs2(X1+g, v=11-15)的平动能。     

氢分子振动态与铯分子基态碰撞中转动-振动能量转移

利用受激拉曼泵浦将H2激发到v=1,J=3态,研究了H2(1, 3)态与Cs2分子碰撞(1, 3)态的弛豫及Cs2(X1+g)振动态的激发过程。利用相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)检测H2的振转态分布,由CARS峰值得到密度比[H2(1, 3)]/[H2(0, 3)]和[H2(1, 1)]/[H2(1, 3)],由H2(v=0)振转态的Boltzmann分布确定H2(0, 3)的密度,由此得到[H2(1, 3)]和[H2(1, 1)]态的密度。激光诱导荧光光谱(LIF)确定被碰撞激发的Cs2(X1+g, v=11-15)各态。利用单模半导体激光作瞬时光吸收,对于v= 11, 12, 13, 14和15,积分吸收系数(单位：106cm-1s-1)分别是6.5,7.9,7.0,6.1和4.7,结合H2(1, 3)的密度,得到H2(1, 3)Cs2(X1+g, v)的转移速率系数,对于v=11-15,分别是(单位：10-13cm-1s-1)1. 40. 6,1.70. 7,1.50. 6,1.30.5和1.00. 4。利用吸收线Doppler增宽测量分别得到了Cs2(X1+g, v=11-15)的平动能。     

碰撞诱导振动能量转移：Cs2[B1∏u(v′=5)]+ N2→Cs2[B1∏u(v′=4，6)]+ N2

利用激光诱导荧光方法研究了Cs2[B1∏u(v′=5)]与N2的碰撞能量转移。脉冲激光激发Cs2基态至[B1∏u(v′=5)]态,池温保持在410K ,N2气压在1.5×102Pa至2.5×103Pa之间变化。荧光中含有直接荧光和碰撞转移荧光成分,记录直接荧光B1∏u(v′=5)→X1∑+g(v〞=0)的时间分辨强度。从荧光强度的对数值给出的直线斜率得到B1∏u(v′=5)→X1∑+g(v〞=0)的有效寿命,由Stern-Volmer方程,得到B1∏u(v′=5)→X1∑+g(v〞=0)的辐射寿命为（45±9）ns。B1∏u(v′=5)态与N2碰撞的猝灭总截面为（9.8±1.5）×10-15cm2。用类似的方法得到B1∏u(v′=4,6)能级的辐射寿命。在不同的N2气压下,测量B1∏u(v′=5,4,6)→X1∑+g(v〞=0)的时间积分荧光强度,首次得到v′=5→v′=4及v′=5→v′=6的碰撞转移截面分别为(3.9±0.8)×10-15cm2和(4.1±0.8)×10-15cm2。     

Li2 Autler-Townes分裂的实验观察

用光学 光学双共振激光光谱研究了 7Li2 A1Σ+ u 态的Autler Townes (A T)分裂 .一个强的耦合场 (泵浦激光 )激发 7Li2 A1Σ+ u v′ ,J′←X1Σ+ g v″,J″跃迁 ,诱发A1Σ+ u v′ ,J′能级和X1Σ+ g v″ ,J″能级的A T分裂 .另一个探测激光从A1Σ+ u v′ ,J′能级进一步激发到 4 1Σ+ g 态 .扫描探测激光 ,监测 4 1Σ+ g 态碰撞诱导紫色荧光 ,从而探测A1Σ+ u v′,J′能级的A T分裂 .当耦合场频率偏离共振时 ,激发光谱线出现双重分裂 .在该实验条件下 ,分裂大小和泵浦激光频率偏离共振频率的失谐量成正比 .研究了A T分裂的两条线的相对强度与泵浦、探测光的强度及缓冲气体压力的关系 .     

碰撞诱导振动能量转移：Cs2[B1∏u(v′=5)]+ N2→Cs2[B1∏u(v′=4，6)]+ N2

利用激光诱导荧光方法研究了Cs_2B~1Π_u[(v′=5)]与N2的碰撞能量转移.脉冲激光激发Cs_2基态至B~1Π_u[(v′=5)]态,池温保持在410 K,N_2气压在1.5×10~2 Pa～2.5×10~3 Pa之间变化.荧光中含有直接荧光和碰撞转移荧光成分,记录直接荧光B~1Πu(v′=5)→Χ~1∑~+_g(v″=0)的时间分辨强度.从荧光强度的对数值给出的直线斜率得到B~1Π_u(v′=5)→Χ~1∑~+_g(v″=0)的有效寿命,由Stern-Volmer方程,得到B~1Π_u(v′=5)→Χ~1∑~+_g(v″=0)的辐射寿命为(45±9)ns.B~1Π_u(v′=5)态与N_2碰撞的猝灭总截面为(9.8±1.5)×10~(-15)cm~2.用类似的方法得到B~1Π_u(v′=4,6)能级的辐射寿命.在不同的N_2气压下,测量B~1Π_u(v′=5,4,6)→Χ~1∑~+_g(v″=0)的时间积分荧光强度,首次得到v′=5→v′=4及v′=5→v′=6的碰撞转移截面分别为(3.9±0.8)×10~(-15) cm~2和(4.1±0.8)×10~(-15)cm~2.     

Cs_2(B~1Π_u)态与基态Cs原子间的碰撞激发转移

在Cs2密度约为2×1013 cm-3的纯Cs样品池中,脉冲激光激发Cs2(X1 Σg+)至B 1Πu态,利用原子和分子荧光光谱方法研究了Cs2(B 1Πu)+Cs(6S)的碰撞激发转移过程.用736 nm激发Cs2到B 1Πu(v＜10),这时预解离不发生.由B 1Πu→X1 Σg+时间分辨跃迁信号得到B 1Πu态的辐射寿命为(35±7)ns,B1Πu态与Cs原子碰撞转移总截面为(4.0±0.5)×10-14 cm2.用705 nm激发至B 1Πu(v＞30)态,这时发生预解离,在不同的Cs密度下,测量了I(D1),I(D2)和分子带的时间积分荧光的相对强度,得到了预解离率为(4.3±1.7)×105 s-1(对预解离到6P3/2)和(4.7±1.9)×106 s-1(对预解离至6P1/2);碰撞转移截面为(0.45±0.18)×10-14 cm2(对转移到6 P1/2)和(4.3±1.7)×10-14 cm2(对转移到6P3/2).结果表明,如果B 1Πu(v)是束缚的,6P原子由碰撞转移产生;如果B 1Πu(v)是预解离的,则6P原子由预解离和碰撞转移产生.     

高位振动态RbH(X1∑+,v″≧15)与CO2碰撞转移中的能量相关性

研究了高位振动态RbH(X1∑+,v″=15～21)与CO2碰撞转移过程.脉冲激光激发RbH至高位态,利用激光感应荧光光谱(LIF)得到RbH(X1∑+,v″)与CO2的猝灭速率系数kv″(CO2),kv″=21(CO2)=2.7kv″=15(CO2).利用激光泛频光谱技术,测量了CO2(0000,J)高转动态分布,得到了转动温度,从而获得了平均转动能＜Erot＞和转动能的变化＜△Erot＞,发现＜△Erot＞v″=21≈2.9＜△Erot＞v″=15.对于v″=16,证实了振动—振动能量转移的4-1近共振过程.在一次碰撞条件下,通过速率方程分析,得到RH(v″)-CO2振转速率系数.对于v″=15,J=32-48,速率系数在1.25-0.33×10-13 cm3 s-1.之间;对于v″=21,速率系数在2.47-1.53×10-13 cm3 s-1之间,其能量相关性是明显的.     

RbH(X1∑+,v=O～2)能级与H2碰撞振动能量转移

利用积分时间分辨荧光光谱方法,研究了RbH(X1Σ+,v=0～2)与H2间的振动碰撞能量转移。在Rb-H2混合样品池中,泵浦激光双光子激发Rb原子至6D态,Rb(6D)与H2反应生成RbH(X1Σ+)分子,探测激光延迟泵浦激光20ns,通过激光感应荧光光谱(LIF)的测量,确定了X1Σ+(v=0～2,J)原生态的转动布居分布。增加检测激光与泵浦激光的延迟时间,测量了0～10μs延迟时间内各振动态时间分辨LIF强度,v=0,1能级荧光信号先增加后缓慢减弱,这是因为RbH在瞬间形成后通过碰撞转移和扩散而减少所致。通过速率方程分析,并利用振动能级上布居数变化与积分时间分辨荧光强度的关系,得到v=1→v=0和v=2→v=1的碰撞转移速率系数分别为(2.8±0.6)×10-11cm3·s-1和(3.4±0.8)×10-11cm3·s-1。而v=0,1,2的扩散率分别为(4.9±1.1)×105,(1.0±0.3)×105,(0.6±0.2)×105s-1。实验表明,v=2能级上布居数衰减率最大。     

高振动激发K_2与CO_2间弱碰撞和强碰撞的分支比

受激发射泵浦激发K2到X1Σ+g(v″=40,53)振动态.K2(v″)与CO2碰撞,瞬时泛频激光诱导荧光(LIF)测得CO2(0000,J)的初生态布居,其半对数描绘给出了双指数分布.在池温为600 K时,对于v″=40和53,低转动温度T,分别为581±70 K与621±76 K,而高转动温度分别为1395±167 K与1556±187K.T1和T2分别对应于弱碰撞和强碰撞.转动分布对K2(v″)的能量是敏感的,但弱,强碰撞分支比基本相同.利用瞬时泛频LIF强度的相对变化,得到CO2J态的出现和倒空速率系数.确定了CO2平均角动量改变ΔJ和平均反冲速度改变Δvrel间的关系.对于相同角动量的改变,K2(v″)能量增加25%,反冲速度增加约47%.对于K2(v″=40,53)-CO2碰撞,得到了能量转移概率分布函数P(ΔE).     

CS21B2(1Σ+u)态预离解产物CS的振转布居研究

用一束波长为 2 10 .2 7nm的激光将CS2 分子激发至预离解态1B2 (1Σ+ u) ,用另一束激光通过激光诱导荧光 (LIF)方法检测碎片CS ,在 2 5 0 .5～ 2 86 .5nm获得了CS碎片A1Π←X1Σ+ 振转分辨的激发谱 .通过对光谱强度的分析 ,获得了CS碎片v″ =0～ 8的振动布居和v″=1,4～ 8振动态的转动布居 .结果发现 ,碎片CS的振动布居呈双模结构 ,分别对应于CS2 分子1B2 (1Σ+ u)态的两个解离通道 ,即CS(X1Σ+ ,v″=0～ 9) +S(3 PJ)和CS(X1Σ+ ,v″ =0～ 1)+S(1B2 ) .由此得到两个解离通道的分支比S(3 PJ) :S(1B2 )为 5 .6± 1.2 .与前人 193nm处的研究结果相比 ,2 10 .2 7nm激发更有利于S(3 PJ)通道的生成 .此外 ,实验还发现CS的转动布居不满足热平衡分布 ,为两个Boltzmann分布的合成     

高位振动态RbH(Х1Σ+,v″≧15) 与CO2碰撞转移中的能量相关性

研究了高位振动态RbH(Х1Σ+,v″=15-21)与CO2碰撞转移过程。脉冲激光激发RbH至高位态,利用激光感应荧光 光谱(LIF)得到RbH(Х1Σ+,v″)与CO2的猝灭速率系数,。利用激光泛频光谱技术,测量了CO2(0000,J)高转动态分布。得到了转动温度,从而获得了平均转动能和转动能的变化<ΔErot>,发现。对于v"=16,证实了振动—振动能量转移的4-1近共振过程。在一次碰撞条件下,通过速率方程分析,得到RH(v")-CO2振转速率系数。对于v"=15,J=32-48,速率系数在1.25-0.33×10-13cm3s-1.之间,对于v"=21,速率系数在2.47-1. 53×10-13cm3s-1之间,其能量相关性是明显的。     

掺钕TeO_2-Al_2O_3-Cs_2O玻璃的Judd-Ofelt理论分析与光谱特性

采用高温熔融法制备了组分为80TeO2-10Al2O3-10Cs2O-xNd2O3(x=0,0.5,1.0)(mol%)的掺钕碲酸盐玻璃,测试了玻璃样品的折射率、吸收光谱、荧光光谱和荧光寿命曲线.利用Judd-Ofelt理论计算得到光谱强度参数Ωλ(λ=2,4,6),Nd3+从4F3/2能级到4IJ(J=9/2、11/2、13/2、15/2)能级跃迁的荧光有效线宽Δλeff,4F3/2能级跃迁几率AJ,荧光分支比β,相应的荧光寿命τrad和量子效率η及受激发射截面σemi.在该碲酸盐体系中,Nd3+离子掺杂浓度为0.5mol%时,样品在1 060nm波长处的σemi·τmeas为6.21×10-24cm2·s,荧光有效线宽为31.4nm,量子效率达到89%.光谱特性对比分析结果表明,该掺钕碲酸盐玻璃是一种性能优良的固体激光材料.     

Rb(5D_J)+H_2→RbH+H反应截面的测定

利用激光泵浦一吸收技术,研究了在样品池中(T=385 K,H2气压400 Pa)的Rb(5DJ)+H2→RbH+H[x1∑+(υ"=0)]+H光化学反应过程.双光子激发Rb-H2混合蒸气中Rb原子至52D态,荧光中除有泵浦能级发生的直接荧光外,还包含由精细结构碰撞转移产生的敏化荧光,RbH分子是由5D原子与H2间的三体碰撞反应产生的.利用852 nm激光扫描RbH X1∑+(υ"=0→υ'=17)吸收带,△I'和△I"分别表示泵浦5D3/2和5D5/2时的吸收光强.泵浦室温下的纯Rb蒸气至5D3/2或5D5/2态,由于在低密度下52D精细结构混合可略去,故由5D3/2→5P1/2与5D5/2→5P3/2的荧光比得到泵浦率比.解速率方程组,得到5D3/2→5D5/2和5D→5D以外态的碰撞转移截面分别是9.8×10-16和2.0×10-16cm2,Rb(5DJ)+H2→RbH+H的反应截面分别是5.4×10-17(J=3/2)和2.3×10-17cm2(J=5/2),5D3/2与H2的反应活动性大于5D5/2,这与其他实验结果是一致的.     

碰撞诱导振动能量转移:Cs_2[B~1∏_u(u′=5)]+N_2→Cs_2[B~1∏_u(v′=4,6)]+N_2

利用激光诱导荧光方法研究了Cs_2B~1∏_u[(v′=5)]与N_2的碰撞能量转移.脉冲激光激发Cs_2基态至B~1∏_u[(v′=5)]态,池温保持在410K,N_2气压在1.5×10~2Pa～2.5×10~3Pa之间变化.荧光中含有直接荧光和碰撞转移荧光成分,记录直接荧光B~1∏_u(v′=5)→X~1∑_8~+(v″=0)的时间分辨强度.从荧光强度的对数值给出的直线斜率得到B~1∏_u(v′=5)→X~1∑_8~+(v″=0)的有效寿命,由Stern—Volmer方程,得到B~1∏_u(v′=5)→X~1∑_8~+(v″=0)的辐射寿命为(45±9)ns.B~1∏_u(v′=5)态与N_2碰撞的猝灭总截面为(9.8±1.5)×10~(-15)cm~2.用类似的方法得到B~1∏_u(v′=4,6)能级的辐射寿命.在不同的N_2气压下,测量B~1∏_u(v′=5,4,6)→X~1∑_8~+(v″=0)的时间积分荧光强度,首次得到v′=5→v′=4及v′=5→v′=6的碰撞转移截面分别为(3.9±0.8)×10~(-15)cm~2和(4.1±0.8)×10~(-15)cm~2.     

Cs2分子的光解光谱

利用He-Cd激光器的441.6 nm线光解Cs2分子, 使Cs(n2L)(nL=7P, 6D)态得到布居, 在Cs密度1到9×1015 cm-3范围内测量原子荧光对分子荧光强度比, 得到碰撞转移率系数对解离率之比分别为2.9×10-17和7.4×10-18 cm3. 测定Cs nLJ对nLJ'荧光分支比, 得到72P, 62D态精细结构解离率之比分别为0.53和0.43. 从远翼激发得到的精细结构转移截面与从其他激发过程得到的截面结果相符, 给出了碰撞转移到6D态外(即Cs(6D)+Cs(6S)→Cs(6D)以外的态)的截面为1.9×10-14 cm2.