飞秒激光参数对四态阶跃型分子光电子能谱的影响

利用含时波包法研究三激光场中四态阶跃型K₂分子光电子能谱的Autler-Townes（AT）分裂.研究第二束激光场强和波长对AT分裂的影响.共振时,光电子谱为对称三分裂,非共振时,不对称三分裂逐渐变为双分裂.波长增加,谱峰以不等位移向低能方向移动.边峰间距不随波长的改变而改变,随场强增强而增大.研究结果为进一步从第一性原理的理论研究提供有用的信息,为实现分子的光控制及量子调控提供重要参考.     

三态K2分子飞秒含时光电子能谱的理论研究

利用三态模型和含时波包法, 研究了K₂分子在强飞秒抽运-探测激光场中延时、脉宽以及抽运波长对光电子能谱和波包动力学过程的影响. 研究结果表明, 激光场强较弱或者脉宽较短都可能不发生Autler-Townes分裂, 光电子能谱呈现出单峰结构; 延时和抽运波长的改变影响能峰结构、位置和相对峰高; 对于不同的抽运波长, 波包的振动周期是相同的, 波包振荡幅度随脉宽增大而减小; 光电子能谱反映了波包动力学信息. 研究结果可以为实验上实现分子的光控制以及量子调控过程提供一定的参考, 并为进一步研究K₂分子的动力学性质提供有用的信息.     

飞秒激光参数对非绝热耦合分子态布居的影响

利用含时波包法研究强飞秒泵浦-探测激光场中激光脉宽、波长和场强对非绝热耦合NaI分子各态布居的影响.波包在势能面上做周期性运动,周期约为1 000 fs.延时为200 fs时,波包第一次到达交叉区域分裂成两部分.波包在交叉区域的分裂情况影响各态布居.脉宽增长,NaI分子的激发概率增大,而解离概率减小.泵浦波长为共振波长318 nm时,激发概率最大.泵浦波长增长,NaI分子的解离概率减小.泵浦场强增大,激发概率增大,但解离概率不变.探测激光波长和场强不影响NaI分子各态布居分布.调节激光场参数可实现对波包运动的控制从而控制态布居的选择性分布.研究结果为实验上实现分子的光控制过程提供参考.     

飞秒激光脉宽对三态阶跃型分子波包运动的影响研究

用含时波包法研究了三态阶跃型K2分子在强飞秒泵浦-探测激光场中脉宽对波包动力学过程的影响.研究表明激光场强较弱或者脉宽较短都可能不出现Autler-Townes分裂.波包的振荡周期随脉宽增长而增大,而振荡幅度随脉宽增长而减小. 脉宽影响Rabi振荡,而Rabi振荡的变化又导致了基态和激发态布居数周期性变化．首次量化了脉宽对激发态布居数的影响,表明变化频率随着泵浦场强的增强而增大．研究表明调节激光脉宽可实现对态布居数的选择性分布,可以为实验上实现分子的光控制提供重要参考．     

Stark效应对J-C模型腔场谱的影响

研究了计及Stark效应的J-C模型的腔场谱,通过求解本征方程导出了腔场谱的计算公式,给出了腔场处于光子数态时的数值结果,讨论了Stark效应和初始场强对标准J-C模型腔场谱的影响.发现在初始场为真空场时,两个Rabi峰的高度相等,随着Stark位移参数的增大,两峰都向低频方向移动,且频差逐渐增大;在初始场较强的情况下,Stark移动参数增大时会导致双峰的对称性消失,通过测量两峰的相对高度也可确定Stark位移参数的大小;在Stark效应较强初始场递增的情况下两峰仍向左移,但峰间距越来越小;在弱场情况下,Stark效应使两峰呈现左高右低或左低右高的峰结构.总之,改变Stark位移参数β1、β2的大小以及初始场强的强弱,可得到不同的谱线结构.     

飞秒激光脉宽对三态阶跃型分子波包运动的影响研究

用含时波包法研究了三态阶跃型K_2分子在强飞秒泵浦-探测激光场中脉宽对波包动力学过程的影响.研究表明激光场强较弱或者脉宽较短都可能不出现Autler-Townes分裂.波包的振荡周期随脉宽增长而增大,而振荡幅度随脉宽增长而减小.脉宽影响Rabi振荡,而Rabi振荡的变化又导致了基态和激发态布居数周期性变化.首次量化了脉宽对激发态布居数的影响,表明变化频率随着泵浦场强的增强而增大.研究表明调节激光脉宽可实现对态布居数的选择性分布,可以为实验上实现分子的光控制提供重要参考.     

少周期XUV激光中氢分子离子单光子电离理论研究

通过数值求解二维含时薛定谔方程研究了氢分子离子在圆偏振XUV少周期激光电场中的单光子电离,结果观察到不同核间距的氢分子离子的光电子能谱的能移现象.分析表明,在少周期激光场宽频情况下,分子电离电子的双中心干涉改变了夫兰克-康登因子的单调递减趋势,使不同核间距氢分子离子的光电子能谱出现能量移动.     

NaLi分子飞秒含时光电子能谱的理论研究

运用三态模型和含时波包方法,研究了NaLi分子处于强飞秒抽运-探测激光场中的波包动力学过程和时间分辨光电子能谱,并且揭示了飞秒激光脉冲参数与NaLi分子光电子能谱之间的关系.研究发现:对于不同的激光波长,波包的振动周期是不同的,而且随着抽运-探测脉冲延迟时间的不同,NaLi分子光电子能谱的谱峰高度和位置发生变化;当λ1=352 nm并且?t=400 fs时,外阱中相应的光电离信号(0.5 eV处)明显强于内阱中相应的光电离信号(1.35 eV处).计算结果表明,NaLi分子激发态41Σ+上波包动力学的一些信息能够通过其光电子能谱反映出来.这些结果可以为实验上实现分子的光控制以及量子操控过程提供一些有价值的参考信息,并为进一步的理论研究提供重要依据.     

Nd:YVO4复合腔激光器双波长激光输出及腔内和频研究

 采用两个重叠的共线支腔构成的三镜复合腔,实现LD泵浦的Nd:YVO₄激光器的1 064 nm和1 342 nm双波长激光运转。根据双波长振荡阈值相等条件,数值计算了1 064 nm支腔和1 342 nm支腔的腔长、支腔的输出耦合镜透过率之间的关系。合理选择两个支腔的参数,当泵浦功率13 W时,获得1 064 nm激光功率1.59 W,1 342 nm激光功率1.17 W的双波长激光输出。在满足腔内1 064 nm 和1 342 nm双波长光子数密度相等的条件下,计算了腔内和频的复合腔Nd:YVO4激光器的腔参数。采用Ⅱ类临界相位匹配KTP晶体作为和频器件,当808 nm泵浦光功率为12 W时,获得340 mW的和频593 nm激光输出。     

三原子准分子Kr2F激光的实验研究

 在电子束泵浦Ar、Kr、F₂混合气体中，获得了中心波长为415nm的三原子准分子Kr₂F的蓝色激光发射。在总气压为0.3MPa条件下，激光输出能量达到2mJ，光谱带宽约15nm。在采用平–平谐振腔时，激光发射角为5mrad，实验中首次观测到370nm等多条激光振荡谱线。     

Autlerben Townes splitting in photoelectron spectra of K2 molecule

We investigate Autler-Townes splitting in the photoelectron spectra of K₂ molecule driven by pump-probe pulses via employing the time-dependent wave packet approach. It is found that the magnitude of Aulter-Townes splitting varies with the wavelength of the intense laser pulse. In particular, the phenomenon of Aulter-Townes splitting vanishes for the far-off resonance of the pump pulse. Also, the split peaks of Autler-Townes in the case of resonant pump pulse give us an approach to directly obtaining the transition dipole moment of a molecule.     

Autler-Townes Splitting in Photoelectron Spectrum of Three-Level Li2 Molecule in Ultrashort Pulse Laser Fields

The Autler-Townes （AT） splitting in femtosecond photoelectron spectrum of three-level Li2 molecules is theoretically investigated using time-dependent quantum wave packet method. With proper femtosecond laser pulses, three peaks of the AT splitting can be observed in the photoelectron spectrum. The AT splitting stems from rapid Rabi oscillation caused by intense ultrashort laser pluses. The effects of laser parameters on the molecular ionization dynamics are also discussed.     

不同波长下氩原子高阶阈上电离的类共振增强结构

利用量子S-矩阵理论, 借助一致近似方法, 研究了波长分别为800, 1300与2000 nm的强激光场下氩原子高阶阈上电离光电子能谱的类共振增强结构. 结果表明: 在近红外和中红外波段的强激光场下, 阈上电离光电子能谱中均会出现类共振增强结构, 而出现的光强正好满足通道关闭条件, 从而进一步证实了类共振增强的通道关闭机理解释; 发现随着激光波长和光强的增加, 光电子能谱中类共振增强和抑制会交替出现, 该原因可能是电子返回次数不同的“量子轨道”间的相干叠加, 这可以解释实验观察到的长波长下出现的类共振增强能量范围展宽的现象. 研究表明, 在中红外波段的强激光场下, 也会出现与近红外波段类似的type-Ⅰ和type-Ⅱ类共振增强结构.     

Photoemission intensity oscillations in the valence bands of C70 film

We have measured and analyzed the photoemission spectra (PES) of a C₇₀ film in the photon energy region from 13.4 eV to 98.4 eV. The photoelectron intensities of two C 2p π-derived features (denoted by A and B) oscillate regularly in the whole energy region with some fine structures below ∼30 eV. To obtain the detailed information of the oscillations, we have developed a sophisticated but practical procedure for intensity calculation. The procedure consists of two core concepts. The first is ascribing the PES features to their corresponding molecular orbitals with the help of density functional calculations. The second is a background subtraction algorithm. With this procedure, we obtained the oscillating behavior for individual features (A and B), which is by and large consistent with the predictions based on the spherical symmetric approximation although C₇₀ has the ellipsoidal shape. Owing to the solid state effect, the oscillating amplitudes of the A/B intensity ratios are smaller than those of gas phase C₇₀, but an orbital shift reported recently was not observed on our sample. The oscillating curve of a deeper feature, which consists of both σ and π states, are also reported.     

On the complex momentum spectra of photoelectrons formed from H<Subscript>2</Subscript> in a strong laser field

We have experimentally investigated the ionization of molecular hydrogen in a strong, linearly polarized laser field. The angularly-resolved photoelectron spectra of H₂ were determined as a function of laser intensity at 800 nm, using pulses of 100 fs duration. A substantial portion of the molecular photoelectron spectra mimics those of atomic hydrogen. We provide qualitative interpretations for this and other features in the spectra. The very high resolution of our data will pose a stringent test on the validity of strong-field theories.     

高频激光脉宽对原子光电子发射谱的影响

采用广义含时伪谱方法数值求解原子在激光脉冲作用下的动量空间含时薛定谔方程,研究了高频激光脉宽对原子光电子发射谱的影响.数值模拟表明,随着激光脉冲宽度的增加,光电子谱干涉结构的振荡幅值逐渐减小,其最大峰值的强度和位置取决于产生有效电离的最大即时强度.通过分析光电子谱的变化规律能进一步加深对高频强场电离产生的动力学干涉效应的理解.     

Excitation dynamics of Rydberg states in C<Subscript>60</Subscript>

The electron and nuclear dynamics of C₆₀ fullerenes irradiated with femtosecond laser pulses are investigated with photoelectron and photoion spectroscopy. The focus of this work is the detailed exploration of the population mechanism of Rydberg levels within the excitation process of neutral C₆₀. The effect of excitation wavelength, intensity, chirp, and polarization on the kinetic energy distribution of photoelectrons in single-pulse experiments gives first insight into the underlying processes. In combination with time-resolved two-color pump-probe spectroscopy depending on either pump, or probe pulse intensity, a more complete picture of the interaction can be drawn. The results point towards a very interesting but nevertheless complex behavior including four steps: (i) non-adiabatic multielectron excitation of the HOMO (h_u) → LUMO+1 (t_1g) transition; (ii) thermalization within the hot electron cloud on a time scale below 100 fs, followed by a coupling of energy to vibrational modes of the molecule via doorway state(s); (iii) population of electronically excited Rydberg states by multiphoton absorption, and (iv) single photon ionization from the excited Rydberg states. This excitation process results in a characteristic sequence of photoelectron lines in the photoemission spectra. The comparison of the experimental results with recent theoretical work gives convincing evidence that non-adiabatic multielectron dynamics (NMED) plays a key role for the understanding of the response of C₆₀ to short-pulse laser radiation.     

用光电子能谱相位确定法同时测量阿秒超紫外线XUV脉冲的频率和强度时间分布

介绍阿秒超紫外线(XUV)激发惰性气体原子产生光电子并在强激光电场中运动的半经典近似 方法，以及同时、直接、全面地测量阿秒XUV脉冲频率和强度时间分布的光电子能谱相位确定法. 采用飞秒超短脉冲激光和XUV间的交叉关联技术，从不同激光强度下、与激光线性极化方向成0°或180°方向上测得的光电子能量积分谱，可以重建XUV的频率和强度时间分布. XUV脉冲时间宽度的测量范围从1／4到1／2激光振荡周期，时间分辨率取决于激光束和XUV脉冲之间的相对延时控制精度和光路抖动时间. 所述方法可用于在阿秒尺度上的超快速测量，以及有关电子在原子和分子中运动的超快速动力学过程研究. 关键词： 阿秒测量 光电子能谱 相位确定法 超紫外线 频率和强度时间分布