CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂选择性催化脱除NO机理研究

利用溶胶凝胶法制备CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂颗粒,在固定床上测试其催化脱硝活性.CuO-CeO2-MnOx/γ-Al2O3催化剂在200～450℃范围内脱硝效率保持在70%以上.利用程序升温方法研究了催化剂对NH3的氧化性能,活性组分负载量增多,加强了催化剂对NH3氧化性能.红外表征显示NH3被吸附在催化剂的L酸位和B酸位.NO以多种硝酸盐物种在催化剂表面吸附.吸附态NH3参与SCR反应,但吸附态NO物种仅部分参加SCR反应.     

助剂对Pd/γ-Al2 O3催化剂上NO选择催化还原的影响

研究了含氧条件下钯催化剂上进行丙烯选择催化还原NO的反应,考察浸渍法制备的Pd/γ-Al2O3催化剂中加入碱（土）金属或稀土氧化物助剂对NO转化率的影响,并对催化剂进行了XRD表征及在氧化气氛中饱和吸附NO后的TPD研究。结果表明,助剂CeO2、Li2O能较大幅度提高催化剂的的低温活性,使NO的最高转化率增加1-3.5倍。Pd/CeO2-Al2O3、Pd/LiO2-Al2O3催化剂有较高的Pd分散度及较强的NO解离吸附能力。并讨论了NO、N2O、NO2^-和NO3^-等吸附态物种在催化剂表面的形成及脱附特性对催化剂选择催化还原NO性能的影响。     

铁基磁流化床选择性催化还原烟气脱硝

选择性催化还原(SCR)脱硝是烟气中氮氧化物(NOx)脱除的最有效方法之一,现有SCR系统采用填充床反应器工艺,且催化剂价格较贵.本文以Fe2O3铁基催化剂为床料,以氨为脱硝剂,采用磁流化床进行选择性催化还原脱除氮氧化物实验研究,并对反应前后的床料进行EDAX元素分析和XRD分析.实验结果表明:γ-Fe2O3对加氨SCR脱硝有较强的活性,但随着温度的升高,由于γ-Fe2O3对氨的氧化也表现出较强活性,因而在250°C后,γ-Fe2O3催化剂的脱硝效率会降低;另一方面,磁流化床的良好气固接触与传质特性同时改善了γ-Fe2O3催化剂的上述两个催化活性作用,使其在250°C达到95%的最佳脱硝效率.     

红外光谱研究大气痕量气体在α-Al_2O_3表面上的协同反应

利用傅里叶变换显微红外光谱仪(micro-FTIR)研究SO2/O3,SO2/NO2在α-Al2O3颗粒物上的协同反应。结果表明,O3和NO2都可以氧化SO2在α-Al2O3矿尘上反应形成硫酸盐。比较生成的硫酸盐峰面积随反应时间的变化可以发现,O3/SO2在颗粒物表面的反应速率较NO2/SO2快。     

碳结构锯齿形边缘对SO2的催化氧化机制研究

利用多孔碳实现SO2脱除和高值资源化具有耗水少、吸附剂可循环等优点,是当前重要技术方向,探究SO2在碳材料纳米空间中的吸附转化机制是该技术的理论基础。前期研究表明O2存在的条件下,碳材料中SO2会被催化氧化形成SO3,但具体的吸附催化位点和氧化路径有待进一步研究。本文采用密度泛函理论计算了SO2碳材料锯齿形不饱和碳原子处的吸附和催化氧化路径,发现:SO2和O2在不饱和碳原子处发生化学吸附。当O2在不饱和碳原子处优先吸附时,SO2会与活化的O2反应生成SO3和化学吸附态的O;当SO2在不饱和碳原子处优先吸附时,O2会在S原子附近活化,活化后的O2会与SO2反应生成气相SO3、化学吸附态SO3。本文计算结果为用于硫资源化的高性能碳材料合成提供了理论指导。     

硒化铜修饰海绵烟气脱汞研究

在气相元素汞(Hg0)吸附剂的设计和生产中,如何获得性能和经济性之间的平衡是最大的挑战.本文设计了一种化学镀偶联原位硒化方法,开发了硒化铜修饰商用聚氨酯海绵(Cu2Se/PUS)吸附材料,用于燃煤烟气脱汞.Cu2Se/PUS具有优异的Hg0吸附性能,海绵的物理结构特征以及Cu2Se前驱体用量对其吸附性能均没有明显影响;Cu2Se/PUS具有良好的抗H2O和SO2干扰能力,O2对Cu2Se/PUS的Hg0吸附能力具有一定的促进作用,NO存在时会与Hg0产生竞争吸附,抑制Hg0的吸附脱除.本研究不仅为燃煤烟气Hg0的脱除提供了有效的吸附材料,也为海绵在环境修复中的应用提供了通用的功能化策略.     

FT-IR与微量吸附量热联用研究BaO/Al_2O_3催化剂表面酸碱性质

运用红外光谱与微量吸附量热联用技术研究了焙烧温度对BaO/γ-Al2O3表面酸碱性的影响。结果表明,γ-Al2O3经1000℃焙烧转化为θ-Al2O3和α-Al2O3,BaOγ-Al2O3经高温焙烧后生成BaO·Al2O3和BaO·6Al2O3等物相。600℃焙烧后,BaO/γ-Al2O3的表面酸性比γ-Al2O3的稍有下降,而碱性却大为增强。经1000℃焙烧后,表面的酸碱性则均大为降低,只有少量较弱的酸碱性位。     

不同金属在催化脱硝过程中作用研究

采用共浸渍法和分步浸渍法在氧化铝载体上通过调节金属元素的负载量和负载顺序制备了多种催化剂,测试了其在NH3作为还原剂条件下的低温催化脱硝活性,研究各种活性组分在脱硝过程中的作用,考察浸渍顺序对脱硝性能的影响。在(?)(NO)=500×10~(-6),n(NH_3):n(NO)=1:1和(?)(O_2)=3.6%的条件下进行试验,结果表明,Mn在脱硝反应中是主要的活性组分,而Fe和Zr是助催化组分;浸渍顺序对催化剂脱硝活性有一定影响;当Fe负载量达到10%时,制备的催化剂5Zr-5Mn-10Fe/Al_2O_3脱硝活性最佳。     

载硫椰壳活性炭喷射脱汞实验研究

以元素硫对椰壳活性炭在不同温度下进行载硫改性。采用N2吸附/脱附、X射线近边吸收结构等方法对吸附剂进行孔隙结构和硫存在形态表征。在模拟烟气管道喷射实验装置上进行汞吸附脱除实验研究。载硫温度500℃时椰壳活性炭汞吸附效率优于商用富硫活性炭。活性炭汞吸附脱除能力由孔隙结构、硫含量与存在形态共同决定。不同体积分数SO_2、NO和HCl的加入对活性炭均有不同程度的促进作用。     

含硫低浓度甲烷在Cu/γ-Al_2O_3颗粒上催化燃烧特性

实验研究了反应气流中SO_2对低浓度甲烷在Cu/γ-Al_2O_3颗粒上催化燃烧特性的影响规律,考察了硫在催化剂上的累积作用,探讨了催化剂硫中毒的原因。研究表明:SO_2存在时,燃烧反应时Cu/γ-Al_2O_3催化剂发生硫中毒,且中毒效应随着SO_2浓度的增加而加深;经预硫化处理的催化剂的活性有所下降,且低温段硫中毒效应更为明显,较高的反应温度能够使生成的硫酸盐发生分解,减少对催化剂活性的影响;造成Cu/γ-Al_2O_3催化剂硫中毒的原因是催化剂内有硫酸盐的生成,减少了活性位点及比表面积,阻碍了活性位点对甲烷分子的吸附,从而降低了催化剂活性。