不同金属在催化脱硝过程中作用研究

采用共浸渍法和分步浸渍法在氧化铝载体上通过调节金属元素的负载量和负载顺序制备了多种催化剂,测试了其在NH3作为还原剂条件下的低温催化脱硝活性,研究各种活性组分在脱硝过程中的作用,考察浸渍顺序对脱硝性能的影响。在(?)(NO)=500×10~(-6),n(NH_3):n(NO)=1:1和(?)(O_2)=3.6%的条件下进行试验,结果表明,Mn在脱硝反应中是主要的活性组分,而Fe和Zr是助催化组分;浸渍顺序对催化剂脱硝活性有一定影响;当Fe负载量达到10%时,制备的催化剂5Zr-5Mn-10Fe/Al_2O_3脱硝活性最佳。     

铁基磁流化床选择性催化还原烟气脱硝

选择性催化还原(SCR)脱硝是烟气中氮氧化物(NOx)脱除的最有效方法之一,现有SCR系统采用填充床反应器工艺,且催化剂价格较贵.本文以Fe2O3铁基催化剂为床料,以氨为脱硝剂,采用磁流化床进行选择性催化还原脱除氮氧化物实验研究,并对反应前后的床料进行EDAX元素分析和XRD分析.实验结果表明:γ-Fe2O3对加氨SCR脱硝有较强的活性,但随着温度的升高,由于γ-Fe2O3对氨的氧化也表现出较强活性,因而在250°C后,γ-Fe2O3催化剂的脱硝效率会降低;另一方面,磁流化床的良好气固接触与传质特性同时改善了γ-Fe2O3催化剂的上述两个催化活性作用,使其在250°C达到95%的最佳脱硝效率.     

Fe-Mn/Al2O3催化剂低温 NH3选择性催化还原 NO的性能

本文制备了一系列 Fe-Mn/Al2O3催化剂,并在固定床上考察了其 NH3低温选择性催化还原 NO的性能.首先考察了不同 Fe负载量制备的催化剂的脱硝性能,优选出最佳的 Fe负载量;在此基础上,研究了 Mn负载量对催化剂脱硝效率的影响;最后,对优选催化剂的抗 H2O和抗 SO2性能进行了实验研究;同时,对催化剂由于 SO2所造成的失活机制进行了考察.采用 N2吸附-脱附、X射线衍射、透射电镜、能量弥散 X射线谱、程序升温还原、程序升温脱附、X射线光电子能谱、热重和傅里叶变换红外光谱等方法对催化剂进行了表征.结果表明,最佳的 Fe和 Mn负载量均为8%,所制的8Fe-8Mn/Al2O3催化剂在150°C的脱硝效率可达近99%;同时,在整个低温测试区间(90–210°C)的脱硝效率均超过了92.6%. Fe在催化剂表面主要以 Fe3+形态存在,而 Mn主要包括 Mn4+和 Mn3+; Mn的添加提高了 Fe在催化剂表面的积累,促进了催化剂比表面积增大和活性物种分散,改善了催化剂氧化还原性能和对 NH3的吸附能力.催化剂的高活性主要是由于其具有较大的比表面积、高度分散的活性物种、增加的还原特性和表面酸性、较低的结合能、较高的 Mn4+/Mn3+和增强的表面吸附氧.此外,8Fe-8Mn/Al2O3的催化性能受 H2O和 SO2影响较小,抗 H2O和 SO2能力较强.同时,反应温度对催化剂的抗硫性有重要影响,在较低的反应温度下,催化剂抗硫性更好; SO2造成催化剂活性降低主要是由于催化剂表面硫酸盐物种的生成.一方面,表面硫酸铵盐的生成造成催化剂孔道堵塞和比表面积降低,减少了反应中的气固接触从而导致活性降低;另一方面,催化剂表面的活性物种被硫酸化,造成反应中的有效活性位减少,从而降低了催化剂活性.     

磁场强化流化床铁基SCR脱硝的物理与化学效应

研究了磁场对流化床铁基SCR脱硝的物理、化学作用。其物理作用体现在磁场抑制和消除流化床中的气泡,增加气固接触效率,从而增强流化床磁性Fe₂O₃催化剂SCR脱硝的传递效率。其化学作用可归结为:1)颗粒磁化产生的边界效应使顺磁性NO受Faraday力的推动,增强了NO在磁性Fe₂O₃催化剂表面的化学吸附;2)亚铁磁性铁基催化剂和磁场的协同作用,促进了反磁性反应物向顺磁性产物的磁状态转变和反应中电子的迁移,促进了NH₃在磁性Fe（III）基上的活化;3)磁场影响自由基反应体系的有序性,促进自由基NH₂与NO的反应。     

改性菱铁矿催化剂的催化脱硝活性及抗硫性研究

采用混合搅拌法制备了Ce、Zr掺杂改性的菱铁矿SCR脱硝催化剂,研究了Ce、Zr共同掺杂对催化剂催化脱硝性能及抗硫性的影响。结果表明,3%Ce+3%Zr掺杂菱铁矿催化剂(Ce_(0.03)/Zr_(0.03)-菱铁矿)具有优异的催化脱硝活性,在180-330℃,催化脱硝效率均在92%以上,该催化剂同时具有良好的抗SO_2性能,在210℃下通入体积分数为0.01%的SO_2,8 h后仍有95%以上的催化脱硝效率。通过XRF、BET、XRD、NH_3-TPD、TG等实验手段对催化剂成分、微观孔结构、晶相等进行表征。表征结果显示,Ce、Zr的掺杂能明显提高催化剂的比表面积以及表面结晶分散度,增强催化剂的表面酸性,促进硫酸铵盐在催化剂表面的分解。因此,催化剂具有优异的中低温催化脱硝活性及抗硫性。     

铁基磁流化床SCR烟气脱硝的磁场效应

进行了铁基磁流化床SCR烟气脱硝实验研究,并对铁基床料进行了BET和XRD分析。结果表明,在0.01～0.015 T磁场下,180℃时的SCR脱硝效率达90%,将高效脱硝温度范围从无磁场时的220～250℃扩展至180～250℃。其原因主要在于辅加磁场降低了SCR反应的表观活化能,改善了Fe_2O_3催化剂的SCR活性。磁流化床中Fe_2O_3催化剂SCR脱硝反应的磁场效应可归纳为:磁场强化NO在Fe_2O_3表面的磁化学吸附;磁场促进活性自由基NH_2的生成以及自由基NH_2与NO的反应;磁场流态化良好的传热、传质特性进一步促进了脱硝反应。     

磁流化床烟气脱硫过程中S(Ⅳ)的氧化

研究了磁流化床烟气脱硫过程中铁磁颗粒和外加磁场对S(Ⅳ)氧化反应的促进作用.进行了两组实验:(1)磁流化床烟气脱硫实验.测定脱硫产物成分,分析流化床的床料和外加磁场的强度对S(Ⅳ)氧化反应的影响;(2)Fe(Ⅲ)溶液SO2吸收实验.测定溶液的SO2吸收性能,确定S(Ⅳ)氧化反应的机理.实验结果表明:磁流化床以石英砂为床料时,未发生S(Ⅳ)的氧化反应;以铁磁颗粒为床料时,发生S(Ⅳ)的氧化反应.并且,S(Ⅳ)的氧化反应程度随溶液中Fe(Ⅲ)浓度的增加和外加磁场强度的增加而增强.     

水平管气力输送最佳经济速度的模拟研究

本文建立了三维水平圆管的输送的简化数学模型,运用流体力学软件FLUENT对不同输送浓度的颗粒在水平管中输送的流动情况进行数值模拟.对不同输送工况下的压降损失与气体速度的关系进行了对比分析,并确定了在特定条件下能耗最小的经济速度并与实验数据进行了对比.结果表明计算结果与实验数据基本吻合,用于FLUETNT模拟计算的简化数学模型具有较好的适应性和准确性,研究结果对工程应用具有一定的指导意义.     

磁流化床强化烟气脱硫反应机理研究

磁流化床对脱硫反应的强化作用分铁磁颗粒强化和磁场强化两方面.铁磁颗粒强化体现在铁磁颗粒对SO2脱除具有催化氧化作用;磁场强化,体现在磁场能增强Ca(OH)2的溶解度,从而增强Ca(OH)2浆滴的脱硫能力.磁流化床烟气脱硫的试验研究结果证实了上述分析的正确性.