Mg-CO(X1Σ+)体系的冷碰撞动力学

应用量子散射动力学方法, 研究了电场条件下Mg-CO体系的冷碰撞动力学性质, 探索了外电场对碰撞体系低场追索态的弹性和非弹性截面的影响, 为碱土金属Mg原子感应冷却CO分子提供理论预测.     

He-BH碰撞体系微分截面的理论计算

用公认精确的密耦近似方法计算了入射能量从25至150 meV时,He原子与基态BH分子碰撞的弹性微分截面、非弹性微分截面和总微分截面,进一步讨论了微分截面的变化趋势及特征.计算结果表明：He-BH碰撞体系的总微分截面具有原子与双原子分子散射的一般规律和特征;随着入射能量的增加,低转动激发态-态微分截面在大角区的散射振荡现象会更加明显. 关键词： He-BH复合物 相互作用势 密耦近似 微分截面     

原子与双原子分子间非弹性碰撞理论研究

用密耦方法研究了氦原子与氢分子非弹性碰撞，当入射原子能量为０．２５ｅＶ，０．４０ｅＶ和０．６０ｅＶ时，比较了不同的原子与分子间势函数计算得到的振动和转动激发截面。看到原子与分子间势对原子与分子碰撞截面的理论计算影响很大。     

氦同位素被溴化氢散射的角分布

基于作者构造的He-HBr体系的各向异性势,采用密耦方法计算了碰撞能量分别为60和100 meV时3He、4He、6He和7He被HBr分子散射的角分布,详细讨论了氦同位素对散射角分布的影响.结果表明:在相同碰撞能量时,随着同位素氯原子质量的增加,总微分截面在0°时的角分布逐渐增大,同一级衍射振荡极小值位置逐渐向小散射角方向移动;弹性与总非弹性截面交界角逐渐减小,总非弹性截面逐渐增加.碰撞能量越低,入射同位素He原子的质量越大,彩虹现象越明显.     

He同位素原子与HBr分子碰撞的微分截面

基于作者构造的He-HBr体系的各向异性势,采用密耦方法计算了³He,⁴He,⁶He和⁷He与HBr分子在碰撞能量分别为40和75meV时的微分截面,详细讨论了入射氦同位素对微分截面的影响.结果表明：在相同碰撞能量时,随着同位素氦原子质量的增加,总微分截面在0° 时的角分布逐渐增大,同一级衍射振荡极小值位置逐渐向小散射角方向移动;弹性与总非弹性截面交界角逐渐减小,总非弹性截面逐渐增加.碰撞能量越低,入射同位素He原子的 关键词： 同位素效应 微分截面 各向异性势 He-HBr体系     

He和D2分子相互作用转动激发研究

用T.T(K.T.TangandJ.Peter.Toennies)势模型和公认精密度较高的密耦(Close-Coupling)近似方法计算了E=0.1eV和E=0.2eV时,00-00弹性碰撞及00-02、00-04、00-06非弹性碰撞,得出D2分子转动激发分波截面,并得到了原子与分子碰撞弹性分波截面和非弹性激发截面随量子数增加的变化规律.     

He-NO碰撞体系分波截面的理论计算

首先用Huxley势函数拟合在RCCSD(T)/aug-cc-pVTZ bf理论水平下计算的He-NO相互作用能数据,从而得到了He原子与NO分子相互作用各向异性势;然后用密耦近似方法计算了He-NO碰撞体系的总分波截面、弹性分波截面和非弹性分波截面,并总结了分波截面的变化规律.计算结果表明,拟合势较好地描述了He-NO系统相互作用的各向异性特征,利用碰撞体系分子间势的量子化学从头计算结果,可解决势能参数难以确定的问题,对进一步研究原子与分子碰撞机理有一定参考价值.     

He同位素对He-NO碰撞体系微分截面的影响

用密耦近似方法计算了同位素He原子与NO分子碰撞体系的总微分截面、弹性微分截面和非弹性微分截面,总结了同位素He原子对He-NO碰撞体系微分截面的影响. 计算结果表明：在同一入射能量下,随着入射同位素He原子质量增加,总微分截面在0°时的角分布逐渐增大;同位素He原子与NO分子碰撞发生的彩虹现象越明显. 同时,体系约化质量增加的效应大于相对碰撞速度减小的效应,使散射振荡间隔逐渐减小. 关键词： He-NO 密耦近似 微分截面 同位素效应     

He和D_2分子相互作用转动激发研究

用T .T(K .T .TangandJ .Peter.Toennies)势模型和公认精密度较高的密耦 (Close Coupling)近似方法计算了E =0 .1eV和E =0 .2eV时 ,0 0— 0 0弹性碰撞及 0 0— 0 2、0 0— 0 4、0 0— 0 6非弹性碰撞 ,得出D2 分子转动激发分波截面 ,并得到了原子与分子碰撞弹性分波截面和非弹性激发截面随量子数增加的变化规律。     

He-Na2体系低温下的冷碰撞研究

在已经拟合好的He-Na₂体系势能面上,根据原子-双原子分子的非反应性碰撞动力学的相关基本理论,在空间固定坐标系下,采用严格的密耦方法求解了He原子和Na₂分子的转动非弹性碰撞动力学方程.并对He-Na₂体系的微分散射截面、积分截面作了详细的分析,结果与实验符合得比较好.结果表明：（1）弹性散射（Δj=0）截面远大于非弹性截面;（2）较小Δj的跃迁主要产生前向散射,随着Δj的增加,后向散射的几率增加 关键词： 2体系')" href="#">He-Na₂体系 密耦方法 微分散射截面 积分截面     

He-NO碰撞体系微分截面的理论计算

首先用Huxley势函数形式拟合了在RCCSD(T)/aug-cc-pVTZ+bf理论水平下计算的He-NO相互作用能数据，获得了He原子与NO分子相互作用的各向异性势，然后采用密耦近似方法计算了He-NO碰撞体系的总微分截面、弹性微分截面和非弹性微分截面，并总结了微分散射截面的变化规律. 结果表明，拟合势不但表达形式简洁，而且较好地描述了He-NO系统相互作用的各向异性特征；利用碰撞体系分子间势的量子化学从头计算结果,可解决势能参数难以确定的问题，对进一步研究原子与分子碰撞机理有一定参考价值. 关键词： 各向异性势 势能参数 密耦近似 微分截面     

非对称同位素替代分子HD、HT和DT分子与氦原子(E=0.1 eV) 碰撞角分布计算

当入射氦原子能量E=0.1 eV时,用密耦方程(Close Coupling Equation)计算非对称同位素替代分子HD、DH-He碰撞的弹性和非弹性散射的角分布.     

低碰撞能下Ne原子对LiH分子转动猝灭的研究

用密耦方法首次研究了Ne原子和LiH分子低能碰撞下的转动猝灭过程.在碰撞能低于10-4cm-1时,弹性截面趋于常数值,非弹性截面随碰撞速度减小线性增加,遵循Wigner定则预言的趋势.对于一个给定的能量,总的猝灭截面是随着初始j的增加而减少的.当能量在0.01~100 cm-1范围内,弹性和非弹性截面均比其它的体系表现出更复杂的振荡行为,这主要是由于体系具有强的各向异性以及它们具有两个吸引阱而造成的.计算表明,在零温极限下,猝灭速率系数达到10-11cm3s-1数量级.当j=7速率系数出现反转结构.     

碱金属Li原子与CO分子体系相互作用势从头计算研究

采用三重激发项校正CCSD的CCSD(T)方法和AUG-CC-PVnZ(n=2,3,4)基组,优化了CO基态分子结构,并计算了碱金属Li原子与CO分子的相互作用势,共1010个构型势能点得到体系的势能面.结果表明:同一方法下,不同基组得到的CO基态分子的键长、能量等均与实验符合很好.Li-CO势能面体现较小的各向异性势,存在两个势阱,且都为非严格T型结构;基组重叠误差(BSSE)对相互作用势的影响比较明显,采用CP方法(Counterposie method)消除基组重叠误差,不同基组计算的相互作用势显示较好一致.体系各项异性势势阱值远高于CO基态分子转动常数,使得碰撞产生强烈的非弹性碰撞,这将阻止协同冷却制备超冷分子.     

与HBr(Χ1Σ+ 1,12)碰撞的CO2(0000)转动态分布

摘要：利用受激拉曼泵浦激发HBr分子至Χ1Σ+（1,12）激发态,由相干反斯托克斯-拉曼散射(CARS)光谱确定分子的激发。通过测量CARS谱相对强度,得到了HBr分子Χ1Σ+态（1,12）能级的布居数密度为n1=0.54×1013cm-3。在一次碰撞条件下,测量碰撞前后CO2（0000,J）态的激光感应荧光强度比,得到CO2转动态的双指数分布。由二分量指数拟合得到Ta=261K的低能分布和Tb=978K的高能分布。结果表明,碰撞后约有65%的分子处于低J态,属于弹性或近弹性的弱碰撞;约有35%的分子处于高J态,属于非弹性的强碰撞。在振动-转动平动（V-RT）能量转移过程中,CO2（0000,J）态的总出现速率系数为(1.3±0.3)× 10-10 cm3 molecule-1s-1;低转动态的平均倒空速率系数为(2.9±0.8)×10-10cm3molecule-1s-1。总的出现速率系数比平均倒空速率系数小,但在量级上保持一致。对CO2 J =60-74高转动态,随着J值的增加,质心平移温度和质心平移能的平均改变增加。对低转动态,在碰撞过程中,J态既可能出现也可能被倒空,平移能的改变不易确定。     

He原子和BH分子碰撞体系的转动激发能量转移

在碰撞体系He+BH的CCSD(T)二维势能面基础上,应用密耦方法,研究了 He+BH分子碰撞转动激发过程.计算了该体系的转动态-态激发的弹性和非弹性的微分和积分截面,分析了计算结果与势能面特征间的关系.结果表明: He原子以从H原子端共线形式碰撞BH分子对j=0→j'=2的激发最为有效;短程排斥对Δj=2的激发作用较大;态-态跃迁总截面出现振荡结构,长程部分分波只对j=0→j'=1的跃迁总截面有较大贡献,j'≥ 关键词： He+BH体系 转动激发 散射截面     

自由基分子BeH外电场特性

本文采用量子力学从头算方法,运用密度泛函B3LYP方法在6-311G基组水平上对不同外加电场(-0.02—0.02 a.u.)下自由基分子BeH基态的稳定电子结构进行了计算,研究了外电场对BeH分子键长、能量、电荷分布、能级分布、能隙及红外光谱的影响规律.结果表明,随着H→Be方向外电场的增加,分子键长、原子电荷值、偶极矩以及红外强度递减;而能量、能隙和振动频率递增.另外,随着反向电场(Be→H)的增加,能量较大幅度升高.     

U+CO体系的分子反应动力学研究

基于CUO分子(X3A″)的多体展式分析势能函数,用准经典的MonteCarlo轨迹法研究了U+CO(0,0)的分子反应动力学过程.结果表明:在碰撞能低时(<215kJ.mol-1),可以生成长寿命络合物CUO(X3A″),并且该络合反应是无阈能反应,这一结论与前文用多体项展式理论计算的CUO分子势能曲线结果一致.碰撞能大于4184kJ.mol-1后,逐渐出现置换产物UO和UC,随碰撞能进一步增大,分子将被完全碰散成U,C,O原子,而且反应U+CO(0,0)→UO+C,U+CO(0,0)→UC+O和U+CO(0,0)→U+O+C是有阈能反应基于CUO分子(X3A″)的多体展式分析势能函数,用准经典的MonteCarlo轨迹法研究了U+CO(0,0)的分子反应动力学过程.结果表明:在碰撞能低时(<215kJ.mol-1),可以生成长寿命络合物CUO(X3A″),并且该络合反应是无阈能反应,这一结论与前文用多体项展式理论计算的CUO分子势能曲线结果一致.碰撞能大于4184kJ.mol-1后,逐渐出现置换产物UO和UC,随碰撞能进一步增大,分子将被完全碰散成U,C,O原子,而且反应U+CO(0,0)→UO+C,U+CO(0,0)→UC+O和U+CO(0,0)→U+O+C是有阈能反应 关键词： 玻色-爱因斯坦凝聚体 V型三能级原子 双模压缩态光场 光场正交压缩     

He-HD(HT, DT)碰撞(E=0.3 eV)分波截面理论研究

用量子力学理论研究He-HD,HT, DT系统弹性和非弹性碰撞转动激发.当入射原子能为0.3 eV时, 用密耦方法计算了收敛的分波截面,用奥本-海默近似来决定He-HD, He-HT及He-DT相互作用势能面,对非对称替代分子与氦原子碰撞分波截面进行了仔细讨论和比较,并得到比较规律的变化结果.     

He-CO相互作用势及散射截面的理论研究

利用改进的MS势模型拟合出了He-CO体系一种形式简单的各向异性相互作用势,应用拟合的势能,采用全量子力学的密耦方法计算了基态氦原子和CO分子碰撞的散射截面,分析并总结了散射截面的变化规律。计算结果表明拟合势能不但表达形式简洁,而且较好的描述了He-CO系统相互作用的特征。为进一步研究He与CO微观碰撞机理有一定的参考价值。