S型异质结H2O2光催化剂的研究进展(英文)

随着现代经济和工业的快速发展,传统化石能源的过度开发和消耗造成了日益严重的环境污染和能源危机,极大地威胁着我们的健康和生活。我们需要开发新的可持续技术来解决日益恶化的环境和能源问题。太阳能作为一种绿色、可持续的清洁能源,在过去几十年中受到了广泛的关注。因此,开发和利用太阳能对解决当前面临的问题具有重要意义。半导体光催化技术是一种太阳能驱动的半导体材料表面催化反应过程,可利用太阳能并将其转化为其他能源,用于进一步的能量存储和应用。目前,制备高效稳定的光催化剂仍然是一个巨大的挑战。最近,为了解决传统异质结光催化剂电荷转移过程中的缺点和不足,一种新型梯形(S型)异质结概念被首次提出。S型异质结不仅有效地解决了电荷转移问题,实现了载流子的快速分离,而且保留了光催化体系最强的氧化还原能力,提高其光催化性能。到目前为止,各种S型异质结已被开发并应用于太阳能转化可用化学燃料领域以减少化石燃料的使用。此外,S型异质结也可用于降解污染物,以减少化石燃料的消耗所造成对环境恶化的影响。过氧化氢(H₂O₂)作为一种有效、多用途、绿色的氧化剂,已应用于诸多领域,包括污...     

纤维素基生物质催化转化制备二醇

生物质作为最有潜力替代化石能源的可再生资源之一,受到日益广泛的重视。纤维素基生物质是催化转化为各种燃料和化学品的重要原料。近年来,二醇(包括乙二醇、丙二醇和丁二醇等)作为燃料和化学品广泛应用于各个领域,市场需求很大。传统制备二醇是以化石能源为原料,存在原料不可再生和环境污染大等缺点。因此采用非化石原料途径制备二醇受到越来越多的关注,其中以纤维素基生物质催化制备二醇是克服化石燃料短缺和减少环境污染的重要途径之一。本文系统总结了近年来以纤维素基生物质(纤维素、葡萄糖、果糖和山梨醇)为原料催化转化制备二醇的研究现状,对反应途径、反应机理、催化剂稳定性和反应溶剂类型等进行了详细介绍,在此基础上对利用纤维素基生物质原料催化制备二醇的发展趋势进行展望,以期为相关研究者提供参考。     

呋喃类平台化合物催化转化成可再生化学品和燃料

正随着石油资源的相对贫乏和环境问题的加剧,寻求新的能源和途径来代替传统的化石资源越来越受到人们的关注.生物质在地球上含量丰富、分布广泛、价格较低廉且能够很好的实现碳循环,作为一种可持续和可再生资源,在取代传统的石油产品方面具有很大的潜力,能很好满足社会对燃料和化学品的需求,从而实现由不可再生的石油资源向可再生的生物能源的过渡.植物类生物质的主要成分是碳水化合物即纤维素和木质素,在一定条件下可     

Co纳米颗粒修饰的相结CdS光氧化还原合成氢化安息香和产氢（英文）

为了应对日益加剧的环境和能源危机,利用太阳能生产化学燃料迫在眉睫.太阳能光催化水分解产氢因其可利用阳光生产绿色H2燃料被认为是一种廉价且环境友好的技术.但是,要实现理想的产H2通常依赖于牺牲试剂的消耗,这会增加成本并会产生无利用价值的氧化产物.实际上,生物质(醇、胺和糖)可以替代牺牲试剂,在产生H2的同时获得有经济价值的化学品.其中,苯甲醇的C–C偶联氧化产物包括安息香、脱氧安息香、氢化安息香等,这些氧化产物是合成具有生物活性聚合物引发剂的重要结构基序.然而,目前光催化氧化苯甲醇的主要产物是苯甲醛,很少得到高选择性的C–C偶联产物.因此,设计一种能够同时实现光催化产氢和C–C偶联产物的合成的新型光催化剂是光催化领域面临的重要挑战.本文制备了Co纳米颗粒负载的共暴露(001)/(101)晶面的相结Cd S,并应用于光催化氧化苯甲醇合成氢化安息香和产氢.可见光下照射9 h后, HC-Cd S2/Co的光催化产氢速率达到11 mmol·g^–1,分别是C-Cd S/Co和HC-Cd S2产氢速率的4.7倍和34倍.在HC-Cd S2上负载Co后,氢化安息香的选择性由12%...     

新型二维碳材料——石墨烯在光催化分解水制氢中的研究进展

能源危机和日益严重的环境污染问题是目前人类生存和发展面临的严峻挑战,在化石能源日益枯竭的今天,清洁太阳能的转化、储存和利用成为当前研究的热点.利用太阳能光催化分解水制氢,并将太阳能以氢能的形式储存是解决能源问题最理想     

共价有机框架材料在光催化CO2还原中的应用

全球范围内化石燃料的大量消耗导致了能源危机,同时其所排放的CO₂等温室气体使环境问题日渐突出。将CO₂等废气进一步转化为高附加值燃料是解决能源与环境问题的理想方案。利用取之不尽的太阳能作为能源实现光催化CO₂还原为能源化合物被认为是有效解决此问题的最佳途径之一。共价有机框架材料(COFs)是一类新型晶态多孔有机聚合物材料,具有结构稳定性、可设计性和结构多样化的特征,因此在光催化CO₂还原领域表现出了巨大潜力。本文概述了近年来COFs在光催化CO₂还原领域中的催化应用研究进展,包括引入不同金属离子提供活性位点、增加光敏性官能团提高其对可见光利用率等方法。最后对以COFs材料为光催化CO₂还原催化剂的研究进行了总结和展望,我们认为更进一步的新材料合成、修饰与催化机理研究仍是前景广阔的研究领域。     

功能化Cu2O光催化研究进展

光催化技术是利用太阳能解决能源短缺和环境污染等问题的有效方法之一.因此,开发一种具有高效光催化活性的光催化材料具有重要意义.Cu₂O是一种窄带隙的P型半导体材料,因其成本低、制备方法简单以及高可见光活性被广泛应用于光催化、传感和储能材料等领域.本文主要结合氧化亚铜光催化机理概述了功能化氧化亚铜光催化性能研究进展,介绍了杂原子掺杂、贵金属负载、半导体复合、碳材料复合以及三元复合材料等改性方法,最后对氧化亚铜基光催化材料的应用前景做出了展望.     

生物质平台分子γ-戊内酯的研究进展

生物质是自然界存量丰富的可再生资源.随着化石资源的日渐枯竭,由生物质制备燃料和化学品引起人们关注.把生物质转化为燃料和化学品通常经过生物质平台分子步骤.在众多生物质平台分子中,γ-戊内酯(GVL)具有广泛的用途,有关γ-戊内酯的合成和转化的研究成为一个热点课题.由木质纤维素制备GVL已经开发出多种催化体系,将GVL转化为燃料、化学品以及高分子材料也有大量文献报道.着重从不同的原料、催化体系归纳GVL的合成路线和方法,为探索高效、经济、绿色、可持续的GVL合成途径提供思路,并对GVL的高效转化的研究加以总结,为发展新的转化技术,拓展应用范围提供参考.     

木质素及其模型化合物的加氢脱氧反应研究进展

随着化石能源的不断枯竭,以及所产生的环境问题-温室效应及其高硫含量引起的酸雨,迫使人类寻找新型替代能源.在众多可再生能源中,生物质因其碳中性,易获取,作为唯一可转化为液体燃料的可再生资源,正日益受到重视.全球每年生物质产出高达1.7×1011t,其中,含75%的碳水化合物如纤维素、甲壳素和淀粉,20%木质素,其他占     

光催化：电子的奇妙之旅

半导体光催化技术可以利用太阳能光催化分解水制备氢气和降解有机污染物以解决能源问题和环境污染问题,并且具有反应低能耗、低温深度反应和反应具有光谱性等优点,是解决环境和能源问题领域中最具有应用前景的新技术之一。本文通过将半导体光生电子拟人化,以电子先生的旅游视角介绍了光催化反应中电荷的转移过程,介绍了光催化技术在制氢和降解有机污染物领域中的应用。     

用N2O-C2H2火焰原子吸收光谱法测定不锈钢材料中钛

采用了N2O-C2H2火焰原子吸收光谱法测定不锈钢材料中钛．介绍钛的最佳测定条件以及线性范围的浓度．在样品测定中对干扰因素进行了综合考虑．实验表明：该方法灵敏度高、干扰小、选择性好、操作简便、容易掌握、分析周期短等优点．测定样品钛1．0～60．0mg／L时，其相对标准偏差均小于1．0％(n=6)．标准加入回收率均为97．00-100．0％(n=6)之间．该方法用于不锈钢材料中钛的测定，结果满意。     

Difluoromethylation of 2-Hydroxychalcones Using Sodium 2-Chloro-2,2-difluoroacetate as Difluoromethylating Agent

Difluoromethylation of 2-hydroxychalcones using sodium 2-chloro-2,2-difluoroacetate as the difluoro-methylating agent was developed. Under facile conditions, a wide range of aryl difluoromethyl ethers were obtained in yields of 36%-80%. It is noteworthy that the new addition products, 2,2-difluoro-2H-benzofuran derivatives, were also synthesized in the reactions. The yield of 2,2-difluoro-2H-benzofuran derivative could be up to 35% when 3-methyl-2-hydroxychalcone was used as the reactant. A plausible reaction mechanism was proposed.     

基于清洁氧源的金属卟啉配合物仿生催化氧化研究进展

细胞色素P-450是光面内质网上的一类含铁的膜整合蛋白, 其核心结构是铁卟啉配合物, 它是生命体中P-450酶系的末端氧化酶[1]. 金属卟啉配合物作为细胞色素P-450酶活性中心的类似物, 因其能够在温和条件下, 高活性、高选择性地催化烃类、醇类等有机底物的氧化, 而受到人们的广泛关注[2].     

氨丙基官能化SBA-15介孔分子筛的合成及催化性能的研究

以氨丙基-三乙氧基硅烷为有机硅源，采用共价接枝法，合成了杂化NH2-CH2-CH2-CH2-SBA-15介孔分子筛，并用于催化苯甲醛与氰乙酸乙酯的Knoevenagel缩合反应．反应结果表明，除个别有机基团负载量较高的样品外，该催化剂对Knoevenagel缩合反应有很高的催化活性，反应75min后，苯甲醛的转化率可以达到80％以上．此外，还考察了反应温度、溶剂、反应物配比和催化剂用量对反应活性的影响，以及催化剂的重复使用情况．结果表明，反应可以在低于75℃的温和条件下进行；有明显的溶剂效应；氰乙酸乙酯／苯甲醛的摩尔比太高不利于反应的进行；反应活性不仅与催化剂上氨丙基活性中心的密度有关，而且与杂化分子筛的比表面积、孔径和孔容大小有关．催化剂在重复使用三次时，苯甲醛的转化率仍可达到60％以上．     

ZrO2-TiO2-CeO2的制备及其在NH3选择性催化还原NO中的应用

采用共沉淀法制备了载体材料TiO2、ZrO2-TiO2及ZrO2-TiO2-CeO2, 并利用X射线衍射(XRD)实验、比表面积测定(BET)、程序升温脱附(NH3-TPD)、储氧性能测定(OSC)及程序升温还原(H2-TPR)等方法对三种载体材料进行了表征. 结果表明, ZrO2-TiO2-CeO2具有较多的表面强酸位, 并具有一定的储氧性能和较强的氧化还原性能. 以三种材料为载体, 制备了质量分数分别为1%、9%的V2O5、WO3的整体式催化剂. 研究了三种催化剂在富氧条件下用NH3选择性催化还原NO的催化性能. 结果表明, 以ZrO2-TiO2-CeO2为载体的催化剂在反应空速为10000 h-1, 275 ℃时, NO的转化率接近100%, 具有最好的催化活性,并有良好的应用前景。     

Transformation of Phosphaalkynes into 1H- and 2H-Phosphirenes1

Abstract

The 2H-phosphirene 4 is synthesized from the spirocyclic 3H-1,2,4-diazaphosphole 1 by low temperature photolysis. The isomeric 1H-phosphirenes 7 are formed by a [2+1]-cycloaddition process of chlorocarbenes, generated from diazirines. onto the triple bond of phosphaalkynes. When the 1-chlon-1H-phosphirenes 7 are allowed to react with a series of nucleophiles substitution occurs yielding the 1H-phosphirenes 9, 11 and 12. The existance of a phosphirenium cations, for instance 13 is discussed.     

贵金属对TiO2悬浮液光照过程中H2O2形成的促进作用

众所周知,TiO₂是一种能进行光能-化学能转换的半导体材料.70年代初期,日本的Fujishima等人[1]发现TiO₂电极能利用光能将水分解为氢气和氧气.从此,TiO₂作为光能转换材料,在太阳能利用,环境保护,卫生医疗等许多领域逐渐引起研究人员的注目并相继在许多基础和应用方面得到了大量的研究^[2～5].     

H_2O_2氧化N_2生成N_2O和H_2O机理的研究

采用量子化学计算方法研究了Ｈ２Ｏ２ 氧化Ｎ２ 生成Ｎ２Ｏ 和Ｈ２Ｏ 的机理．结果发现, Ｈ２Ｏ２ 氧化Ｎ２ 先通过１ 个四元环过渡态形成中间体Ｈ２Ｎ２Ｏ２ 分子,Ｈ２Ｎ２Ｏ２ 再通过一个五元环过渡态形成Ｎ２Ｏ和Ｈ２Ｏ．根据计算得到的每步反应的活化能,得知Ｈ２Ｏ２ 氧化Ｎ２ 生成中间体Ｈ２Ｎ２Ｏ２ 分子是整个反应的控制步骤．     

固体酸催化剂S2O2-8/TiO2-ZrO2合成马来酸二辛酯

固体酸催化剂S2O2-8/TiO2-ZrO2合成马来酸二辛酯     

固体超强酸S2O2-8/ZrO2-CeO2催化剂的结构与性能表征

用共沉淀法制备了固体超强酸S2O2-8/ZrO2-CeO2催化剂,通过XRD,FTIR,BET,TEM,DSC/TG等分析手段对其结构进行了表征,并考察了其对乳酸丁酯合成反应的催化活性.结果表明,Ce的引入可以有效地抑制ZrO2晶粒由四方相向单斜晶相转变和催化剂表面含硫物种的流失;当焙烧温度高于500℃时,体系内部有四方相Ce0.16Zr0.84O2固溶体形成,最佳焙烧温度为600℃.在,n(乳酸):n(正丁醇)=1.0:3.0,w(S2O2-8/ZrO2-CeO2)=12.0%,反应温度145℃,反应时问2.0 h的条件下,S2O2-8/ZrO2-CeO2催化剂对乳酸的酯化率达96.6%.