飞秒激光诱导的Mn2+掺杂锗酸盐玻璃上转换发光

研究了室温下的飞秒激光诱导过渡金属Mn2+掺杂锗酸盐玻璃的上转换发光现象。样品的激发光谱与发射光谱表明,激发过程是能级6A(6S)→4E(4G)/4A1(4G)的跃迁,该过程源于Mn2+离子的4T1(4G)→6 A1(6 S)跃迁。由409 nm单色光激发样品得到的发射光谱与800 nm飞秒激光激发的光谱相一致。通过分析飞秒激光泵浦功率密度与荧光强度的依赖关系以及飞秒激光辐照样品前后的吸收谱,认为该上转换过程为双光子同时吸收过程。随着Mn2+浓度的提高,上转换发光的中心波长发生红移。     

含有光敏剂的人体皮肤的激光诱导荧光光谱分析

利用血红蛋白在578nm处有吸收峰以及在光动力疗法治疗鲜红斑痣过程中病变区血液含量减少的特性,根据测得的含有光敏剂的皮肤层激光诱导荧光光谱,计算了皮肤层光敏剂的荧光强度随时间的变化关系。通过光谱处理计算了624nm处光敏剂血卟啉(HpD)的荧光峰值强度。分析和计算结果表明,皮肤层中的血液含量的减少导致新的荧光光谱峰(578nm处)的产生,新荧光峰的产生造成624nm处荧光强度的增大,因此必须排除这种影响才能得到皮肤层由光敏剂产生的荧光强度。由光谱处理结果得到治疗过程中病变区光敏剂荧光强度的变化曲线。     

X射线荧光光谱中散射效应对荧光强度的贡献研究

采用理论计算和实验测定的方法研究了在纯元素样品、BaB二元样品及熔融片样品中三种散射效应对荧光强度的贡献(包括相干散射X射线激发的荧光强度、非相干散射X射线激发的荧光强度以及其他方向的一次荧光X射线被散射进探测方向的强度)大小及其变化规律。研究结果表明,三种散射效应对荧光强度的贡献大小与所研究元素原子特征谱线的能量及样品的基体有关,元素原子的特征谱线能量越高,散射效应对荧光强度的贡献越大;轻基体样品中散射效应对荧光的贡献比重基体样品大。实验证明,将散射效应包括在基本参数法的理论计算中可以有效地提高理论计算的准确度。     

水溶性TGA-CdTe量子点的超快弛豫动力学过程探究

本文以三个不同粒径(1^#:2.3 nm, 2^#:2.8 nm和3^#:3.5 nm)的巯基乙酸包覆的CdTe量子点(thioglycolic acid capped CdTe quantum dots, TGA-CdTe QDs)样品为研究对象, 其时间相关单光子计数(time-correlated single photon counting, TCSPC)实验得到的时间分辨光谱显示, 三个量子点的荧光平均寿命依次是～6 ns, ～10 ns和～12 ns, 其动力学过程包括慢过程和快过程两部分. 随其粒径尺寸的增加, 其慢过程延长, 快过程在变短. 然后, 通过瞬态吸收和荧光上转换两种基于飞秒的时间分辨光谱技术, 对TGA-CdTe量子点的带间弛豫过程做了探究. 实验结果显示, 三个TGA-CdTe量子点样品, 随其粒径增大, 最高激发态和最低激发态填充速率减慢, 其中, 最高激发态从0.33 ps增加至0.79 ps; 最低激发态从0.53 ps增至～1 ps. 另外, 由瞬态吸收和荧光上转换两种时间分辨手段相结合, 可得到CdTe量子点带间弛豫的完整图像, 结果显示了TGA-CdTe 量子点的一个本征特征:即在基态漂白恢复过程中的初始上升阶段, 荧光上转换信号要慢于瞬态吸收信号. 这可以为量子点在光电转换应用上提供帮助.     

高激发态原子的相干效应

本文以高激发态原子为研究对象, 由基态、激发态和高激发态能级形成阶梯型三能级系统, 理论上求解阶梯型三能级系统的密度矩阵方程, 研究了高激发态原子的相干效应, 计算获得探测光的吸收和色散曲线. 并研究了高激发态原子间相互作用以及外加电场对相干效应的影响. 结果表明, 外加场可以使吸收和色散曲线产生频移.     

Yb3+,Er3+离子共掺磷酸盐铒玻璃的Judd-Ofelt光谱参数与光谱性质

研究了含Er3+离子浓度较高(155×1020cm-3)的磷酸盐玻璃中Yb3+敏化离子浓度和Al2O3含量对Er3+离子光谱性质的影响.根据掺Er3+磷酸盐玻璃的吸收光谱,利用JuddOfelt理论计算了强度参数Ωt(t=2,4,6)、Er3+离子的4I132→4I152能级跃迁振子强度、自发辐射几率等光谱参数.用McCumber理论计算了Er3+离子的受激发射截面,结果表明Yb3+离子浓度不影响Er3+离子的受激发射截面,但会影响Er3+离子荧光强度,Yb3+含量越高,Er3+的荧光越强.对掺Er3+磷酸盐玻璃的荧光上转换光谱测试表明,Yb3+含量越高,上转换荧光越强,玻璃上转换主要表现为双光子吸收机理研究了含Er3+离子浓度较高(155×1020cm-3)的磷酸盐玻璃中Yb3+敏化离子浓度和Al2O3含量对Er3+离子光谱性质的影响.根据掺Er3+磷酸盐玻璃的吸收光谱,利用JuddOfelt理论计算了强度参数Ωt(t=2,4,6)、Er3+离子的4I132→4I152能级跃迁振子强度、自发辐射几率等光谱参数.用McCumber理论计算了Er3+离子的受激发射截面,结果表明Yb3+离子浓度不影响Er3+离子的受激发射截面,但会影响Er3+离子荧光强度,Yb3+含量越高,Er3+的荧光越强.对掺Er3+磷酸盐玻璃的荧光上转换光谱测试表明,Yb3+含量越高,上转换荧光越强,玻璃上转换主要表现为双光子吸收机理 关键词： Er3+离子 磷酸盐玻璃 光谱性质 JuddOfelt参数     

饱和吸收光谱中相干效应的矢量模型理论

本文利用微扰论和拉格朗日变换终值定理,将光学布洛赫(Bloch)方程推广应用于饱和吸收光谱之中,得到考虑相干效应的各级近似表达式,并从矢量模型出发,讨论了弱波吸收线形特性的物理过程.     

单分子荧光过程的Monte-Carlo模拟

从单分子发光过程中电子在激发态上的停留时间t服从P(t)=γe^-γt分布出发,对单分子荧光过程进行M-C(Monte-Carlo)随机试验,得到了单分子的激发态相邻两次发光的时间间隔的统计结果以及单分子荧光强度的自相关函数,并对其进行了详细地讨论,这些结果与目前文献报道的实验结果相一致.     

XRF中激发电位和靶材对散射效应增强荧光强度的影响研究

采用一组熔融片样品研究了由不同的X光管激发电位和不同的X光管靶材(Cr靶和Rh靶)所导致的入射X射线能量及强度分布变化对3种散射效应增强荧光强度的影响规律。研究的散射增强包括相干散射激发的荧光强度、非相干散射激发的荧光强度以及其他方向的一次荧光被散射进探测方向的强度。研究结果表明,对于采用的熔融片, 相干散射效应和一次荧光被散射进探测器方向增强效应对荧光强度的贡献随X光管激发电位增大而减小,用Cr靶原级谱激发比用Rh靶原级谱激发贡献大;而非相干散射效应对荧光强度的贡献则随X光管激发电位增大而增大,用Rh靶原级谱激发比用Cr靶原级谱激发贡献大;3种散射效应对荧光强度的总贡献随X光管激发电位增大而增大,在Rh靶原级谱激发条件下比用Cr靶原级谱激发贡献大。     

355 nm纳秒激光作用下荧蒽的时间分辨荧光光谱特征

多环芳烃由于具有三致(致癌、致畸、致突变)特性,其在环境中的检测受到人们广泛关注。利用时间分辨光谱技术,研究了荧蒽乙醇溶液的荧光光谱随延时时间和门宽改变的特性。研究了不同浓度荧蒽的时间分辨荧光光谱特性,以原始浓度的荧蒽为初始溶液,通过逐级稀释的方式,最终将原始溶液稀释16倍,拟合了不同稀释倍数下的荧蒽荧光强度衰减随延时时间变化的动力学曲线,得到了不同浓度荧蒽的拟合荧光寿命。研究结果表明,荧蒽的荧光光谱特性与光谱仪探测器延时时间和门宽宽度密切相关。固定延时时间,随着光谱仪门宽宽度的变化,荧蒽的荧光强度随着门宽的增大而逐渐增强。固定门宽,改变延时时间的过程中,荧蒽的荧光强度随延时时间呈现先增大,后减小的趋势。荧蒽的荧光强度随延时时间的衰减过程符合指数衰减过程,将荧蒽乙醇溶液进行逐级稀释,荧蒽荧光强度与延时时间的衰减进行指数拟合后,得到不同稀释倍数的荧蒽乙醇溶液的衰减动力学参数,随着稀释倍数的增大,拟合得到的荧蒽荧光寿命增大。多环芳烃时间分辨光谱特征的研究,可以为环境中多环芳烃的检测提供技术基础,由于不同荧光物质具有特征的荧光寿命,因此,可以利用多环芳烃与环境中其他荧光物质的不同荧光寿命特性,准确识别环境中的多环芳烃污染物。     

Modification of laser-induced state in atomic attosecond transient absorption by the XUV pulse pair

Attosecond transient absorption(ATA) has been developed as an all-optical technique for probing electron dynamics in matter.Here we present a scheme that can modify the laserinduced state and the corresponding ATA spectrum via excitation by a pair of XUV attosecond pulses and by a time-delayed mid-infrared(MIR) laser probe.Different from the scheme of the electronic excitation by a single XUV attosecond pulse,the application of a pair of XUV pulses provides extra degrees of freedom,such as the t...     

受激发射损耗荧光显微镜的模型设计及参量优化

受激发射损耗荧光显微镜利用荧光饱和和激发态荧光受激损耗的非线性关系,通过限制损耗区域,可突破远场光学显微术的衍射极限分辨力并实现三维成像。基于对粒子速率方程组的修正,建立了描述荧光团各能级粒子数概率时间特性的模型,并定义了时间平均损耗效率判据。采用高斯函数模拟两束入射激光脉冲通过对模型的数值计算,模拟了激发脉冲的SIED激光脉冲的光强、脉冲宽度以及两束光的延迟时间等参量与损耗效率之间的关系,并获得了各参量的最佳值,优化了损耗效率,为提高系统分辨力提供了有效的途径。     

Kinetics of Er3+-doped fluorozirconate optical fiber upconversion fluorescence and laser emission under 800 nm excitation

Applying single- and double-pulse excitation at 800 nm, the kinetics of the upconversion fluorescence in the green, as well as the upconversion laser at 543 nm was studied. No significant delay between the pumping pulse and the laser emission was found. In the erbium doped (1000 ppm) optical fiber, the mechanism responsible for the upconversion is purely of the excited state absorption (ESA) type. The double-pulse technique enables also a determination of the lifetime of the intermediate metastable state ⁴ I _11/2 (7±0.3 ms). Some other basic properties of the upconverted fluorescence and of the laser itself (fluorescence spectrum, optical gain, laser threshold) are also described. Received: 11 December 2000 / Revised version: 18 February 2001 / Published online: 18 July 2001     

Analysis of Upconversion Fluorescence Dynamics in NaYF4 Codoped with Er3+ and Yb3+

The efficiency of upconversion fluorescence for Er³⁺ and Yb³⁺ codoped into NaYF₄ powder crystals is investigated. The dependence of Er³⁺ green (540 nm) and red (660 nm) upconversion fluorescence intensities on laser excitation intensity and the ratio of the green and red fluorescence intensities respectively under 355‐nm and 936‐nm excitations have been measured and analyzed in terms of radiative and nonradiative relaxation mechanisms. It is shown that the intensity of both the green and red upconversion fluorescence bands is affected at high pumping intensities by a low‐lying state acting as a bottleneck, with the red fluorescence less affected than the green. In addition to two‐photon, two‐step excitation and energy transfer processes, nonlinear optical coupling mechanisms of avalanche processes appear responsible for reducing the bottleneck saturation of the red upconversion fluorescence.     

利用激光感应瞬态光栅技术测量超短激光脉冲宽度

描述了利用激光感应瞬态光栅技术测量超短脉冲激光的脉冲宽度和相干时间的方法，来自同一光源的两束激光在非线性介质中相干形成积分光栅，测量光栅自衍射强度与两束光脉冲之间的延迟时间关系，利用相干光束的四阶相干函数关系，可以求出光源的脉冲宽度和相干时间。     

Enhancement and broadening of extreme-ultraviolet supercontinuum in a relative phase controlled two-color laser field

We experimentally demonstrate the generation of an extreme-ultraviolet (XUV) supercontinuum in argon with a two-color laser field consisting of an intense 7 fs pulse at 800 nm and a relatively weak 37 fs pulse at 400 nm. By controlling the relative time delay between the two laser pulses, we observe enhanced high-order harmonic generation as well as spectral broadening of the supercontinuum. A method to produce isolated attosecond pulses with variable width and intensity is proposed.     

Combination of high-intensity femtosecond laser pulses for generation of time-dependent polarization pulses and ionization of atomic gas

Time-dependent polarization pulses are generated by combining two perpendicularly polarized, high-intensity laser pulses. The time evolution of the polarization state of the combined laser pulse is measured by the POLLIWOG technique. We observed changes in the polarization state while varying the relative delay. In order to investigate the effect of pulse combination on the ionization of atoms, the electron signals and the ion signals are measured by irradiating combinations of two perpendicularly polarized pulses or two parallel polarized pulses. With the two parallel polarized pulses, high-order fringe-resolved autocorrelations are obtained by measuring the time-integrated ion signals as a function of the time delay. When two perpendicularly polarized pulses are combined, the fringe period of the time-integrated electron signal as a function of the time delay is different from that of the time-integrated ion signal. This is due to the fact that the electron signal depends on the direction of the field vibration and the number of generated electrons. We also measured the electron energy distributions at different relative delays and confirmed that these depend on the polarization state of generated pulses.     

飞秒时间分辨实验中泵浦-探测交叉相关函数的测量和时间零点的确定

飞秒激光技术的出现使得实时探测与跟踪激发态超快弛豫动力学过程成为可能,并能够给出激发态动力学过程清晰的物理图像。而在飞秒时间分辨实验中,泵浦-探测相关函数和时间零点直接影响实验结果的可靠性和准确性。本文结合飞秒激光在分子激发态超快动力学过程中的应用进展,介绍了根据实验条件和要求,在具体实验过程中泵浦-探测相关函数测量和时间零点确定的几种方法。实验中选择可见光作为泵浦光和探测光时,可以通过测定随泵浦-探测时间延迟变化的泵浦激光与探测激光的和频/差频光强来确定泵浦探测交叉相关函数和时间零点;而选择中心波长在紫外甚至真空紫外的激光脉冲作为泵浦光或探测光时,泵浦-探测交叉相关函数通常采用校正的方法测量。     

Quantum beats in stimulated electronic raman scattering of ultrashort laser pulses

A theory of quantum beats in a Stokes signal observed in pump-probe experiments upon excitation of four-level atoms with two close upper lying levels by femtosecond laser pulses is developed. Quantum beats arise in the intensity of the Stokes field due to the interference of two atomic wave packets generated by ultrashort pump and probe pulses. An analytical solution of the non-steady-state Maxwell-Bloch equations is obtained, and the dependence of the Stokes radiation intensity on the delay time between two laser pulses is investigated. The theoretical results describe qualitatively well the observed features of quantum beats.     

Sc~(3+)共掺杂对单个NaGdF_4∶Yb~(3+),Er~(3+)微晶的上转换荧光调控

在高温、长时的水热氛围中,通过Sc~(3+)的共掺杂,制得了一类特殊的稀土掺杂氟化物微晶。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能量色散X射线探测器(EDX)和元素分布像(element mapping)对其晶相和形貌进行表征。结果表明,无Sc~(3+)共掺时,样品为六方相NaGdF_4基六角微米盘;有Sc~(3+)共掺时,六方相NaGdF_4基微晶与单斜相Na3ScF6基微晶共存于样品之中,并且随着Sc~(3+)掺杂浓度的升高,NaGdF_4基微晶发生了显著的形貌演变。值得一提的是,实际进入基质晶格的Sc~(3+)浓度远小于前驱物中Sc~(3+)的浓度。采用激光共聚焦显微技术测试了980nm激光激发下的单颗粒上转换光谱。结果表明,晶格内少量Sc~(3+)的有效介入,可诱导单个NaGdF_4∶Yb~(3+),Er~(3+)微晶内绿色荧光(~2H_(11/2)/~4 S_(3/2)→4 I15/2)对红色荧光(4 F9/2→4 I15/2)相对强度的显著调控,且随着Sc~(3+)掺杂浓度的增加逐渐升高。结合建议的上转换机制,对红色和绿色上转换荧光衰减曲线和对应发射带的积分强度对激发功率的依赖关系展开了详细分析。上转换荧光衰减曲线的上升时间随着Sc~(3+)掺杂浓度的升高逐渐缩短,红绿发射带积分强度对激发功率的依赖也随着Sc~(3+)掺杂浓度的升高变得更为明显,暗示了半径最小的稀土离子Sc~(3+)进入基质晶格后,从Yb~(3+)到Er~(3+)能量转移速率显著提升,使得绿光的~2H_(11/2)/~4 S_(3/2)激发态较红光的4 F9/2激发态更容易布居,从而产生可观的上转换荧光调控。此类微晶有望在荧光防伪、光学波导等领域获得重要应用。