湿式氧化催化剂RuO2/γ-Al2O3的制备及降解苯酚的研究

采用浸渍法制备了4;质量分数的RuO2/γ-Al2O3催化剂,并利用XRD和SEM对催化剂进行了晶体结构表征.研究了催化剂制备的焙烧温度和时间、进水pH值和处理温度对RuO2/γ-Al2O3催化剂活性影响,并对其影响机制进行了初步探讨.结果表明,焙烧温度升高、焙烧时间延长会导致催化剂的活性组分RuO2的晶粒增长过大;在300℃经3h焙烧,形成的RuO2晶粒细小,苯酚溶液的COD(化学需氧量)去除率较高.在本研究的pH范围内,进水pH值为酸性时,COD去除率高于碱性时的COD去除率;当反应温度升高时,RuO2/γ-Al2O3催化剂降解苯酚的能力显著提高,且反应的诱导期明显缩短,当反应温度从150℃升高至180℃时,在进水pH值为5.6,反应2h后,此催化剂的COD去除率为96;以上.研究表明,RuO2/γ-Al2O3催化剂具有较好的活性和和稳定性.     

湿式氧化催化剂RuO2／γ—A12O3的制备及降解苯酚的研究

采用浸渍法制备了4％质量分数的RuO2／γ-Al2O3催化剂，并利用XRD和SEM对催化剂进行了晶体结构表征。研究了催化剂制备的焙烧温度和时间、进水pH值和处理温度对RuO2／γ-Al2O3催化剂活性影响，并对其影响机制进行了初步探讨。结果表明，焙烧温度升高、焙烧时间延长会导致催化剂的活性组分RuO2的晶粒增长过大；在300℃经3h焙烧，形成的RuO2晶粒细小，苯酚溶液的COD(化学需氧量)去除率较高。在本研究的pH范围内，进水pH值为酸性时，COD去除率高于碱性时的COD去除率；当反应温度升高时，RuO2／γ-Al2O3催化剂降解苯酚的能力显著提高，且反应的诱导期明显缩短，当反应温度从150℃升高至180℃时，在进水pH值为5．6，反应2h后，此催化剂的COD去除率为96％以上。研究表明，RuO2／γ-Al2O3催化剂具有较好的活性和和稳定性。     

焙烧温度对Fe/γ-Al2O3催化剂去除苯酚模拟废水COD的影响

利用浸渍法制备了Fe/γ-Al2O3催化剂。考察了催化剂中Fe含量,催化剂焙烧温度对苯酚废水COD去除率的影响。发现300℃焙烧的Fe0.01/γ-Al2O3催化剂对苯酚废水的COD去除率最高,在反应温度为30℃,pH为3,加入100μL H2O2时,反应1 h后COD去除率约为65%。同时,采用N2物理吸附,XRD以及SEM等技术手段考察了催化剂的性质及其表面形貌。结果表明:300℃焙烧的催化剂中含有AlO(OH)。对于活性组分含量相同的催化剂而言,AlO(OH)的存在有助于苯酚废水COD去除率的提高。同时,焙烧温度的增加,催化剂表面会发生烧结,比表面积下降,催化剂活性降低。     

Cu-Ce复合浸渍型CWAO催化剂的研制

以Cu盐和Ce盐为原料、FSC为载体,以过量浸渍法制备负载型催化剂.用活性和稳定性作为催化剂的评价指标,通过CODCr去除率、脱色率及处理出水的金属溶出浓度分别表征催化剂的活性与稳定性.研究催化剂组分Cu与Ce的浸渍顺序、配比及焙烧温度对催化剂性能的影响,进而优化催化剂的制备条件.结果表明:Cu与Ce共浸渍所制备催化剂活性高稳定性强,其对水样的CODCr去除率和处理出水的Cu溶出浓度分别为83.9;、24.05mg/L; Cu与Ce的配比为1∶1时催化剂活性和稳定性均较高;Cu-Ce复合催化剂在550℃下取得了较高的活性和稳定性.SEM、XRD分析表征,催化剂活性组分在担体上分布均匀,活性组分主要以CuO、CeO2的形式存在.     

溶液燃烧法合成La和Ce共同改性的γ-Al2O3

采用溶液燃烧法,以硝酸铝,硝酸镧,硝酸铈为氧化剂,氨基乙酸为还原剂,制备La和Ce共同改性的γ-Al2O3。利用XRD、TG-DTA、TEM、XPS等分析手段对产物以及前驱体进行表征,系统考察煅烧时间、煅烧温度、反应物的摩尔配比等工艺参数对最终产物的组成和粒径的影响,并确定了最佳工艺条件。溶液燃烧法制备La/Ce/γ-Al2O3最佳反应条件为:硝酸镧和硝酸铈的物质的量比为2∶1,煅烧时间为4 h,煅烧温度为950℃。     

金属组分负载量对复合催化剂湿式氧化性能的影响

采用浸渍法制备Cu-Fe-Pt-La/γ-Al2O3催化剂,通过催化湿式氧化法处理垃圾渗滤液,以COD去除率、浊度去除率和反应后垃圾液中金属溶出量为指标,评估催化剂金属组分负载量对其活性和稳定性的影响,并对催化剂结构进行表征.结果表明,催化剂的活性和金属溶出量均随着负载量的增大而增加,0.7 mol/L为适宜的金属组分负载量,此催化剂属于介孔结构,表面颗粒分布均匀,且在循环应用中活性稳定.     

熔盐法制备CuFeMnO4光吸热材料的研究

以KOH、KNO3为熔盐,Cu(NO3)2·3H2O、Fe(NO3)3·9H2O、50wt; Mn(NO3)2为原料,研究了金属离子配比及合成温度对熔盐法制备CuFeMnO4粉体的影响,采用XRD和FESEM进行物相及微观形貌的测试分析,利用自行设计测试装置对CuFeMnO4涂层的吸热性能进行评价.研究结果表明,CuFeMnO4粉体主晶相为尖晶石型,当金属离子配比为Fe3+∶ Cu2+∶ Mn2+=1∶0.5∶1时,可有效地抑制杂相的生成;合成温度为700℃时,晶体成核均匀,晶粒尺寸较小.该粉体制成涂料涂覆在铝板上,可使铝板的吸热温度提高22℃,增强了吸热效果.     

γ-Al2O3预处理方式对 γ-Al2O3/SAPO-34复合催化剂物化性质及催化性能的影响

采用水热包覆法制备了 γ-Al2O3/SAPO-34复合催化剂,考察了γ-Al2O3预处理方式对复合催化剂物化性质和MTO反应催化性能的影响.采用X射线衍射(XRD)、傅里叶红外(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、N2吸附脱附(BET)等手段对几种复合催化剂进行了分析表征.结果表明,γ-Al2O3预处理方式对复合催化剂物化性质和MTO催化性能影响较大.添加拟勃姆石和电位改性γ-Al2O3制得复合催化剂未形成包覆复合相结构,比表面积较小,表现出较短催化寿命,仅分别为360 min和450 min;添加γ-Al2O3制得复合催化剂形成了包覆相结构和微-介复合孔结构(微孔比表面积123.49 m2·g-1、介孔比表面积122.68 m2·g-1,总比表面积为246.17 m2·g-1,总孔容0.29 cm3·g-1),总酸量较大(0.30 mmol·g-1);在常压、反应温度380℃、进料空速2 h-1反应条件下,复合催化剂催化性能优越,稳定性良好,具有较长的催化寿命,甲醇转化率为100;,低碳烯烃选择性为88.10;,催化寿命达990 min.     

Ni-MoS2/γ-Al2O3催化剂的制备及其光催化性能研究

采用共沉淀结合水热合成方法,以γ-Al2O3为载体,制备出Ni-MoS2/γ-Al2O3复合催化剂.采用X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等方法对样品的结构与形貌进行表征.研究了MoS2负载量、煅烧温度对Ni-MoS2/γ-Al2O3复合催化剂光催化降解罗丹明B性能的影响,并考察了催化剂的循环使用性能.结果表明:负载量为30wt;,煅烧温度为300℃的复合催化剂Ni-MoS2/γ-Al2O3表面的MoS2纳米片兼具有良好的结晶度和均匀分散性,其纳米片尺寸约为200nm.可见光下,Ni-MoS2/γ-Al2O3(MoS2 30wt;/Ni 5wt;)复合催化剂对罗丹明B的降解效率能达到100;,且循环使用5次后,对罗丹明B的降解效率仍能够达到88.9;.     

Al2 O3晶型对K2 WO4/Al2 O3物化性质及催化合成甲硫醇的影响

采用等体积浸渍法改性制备了K2 WO4/Al2 O3催化剂,研究了载体Al2 O3晶型对K2 WO4/Al2 O3催化剂物化性质及催化合成甲硫醇的影响.借助XRD、SEM、EDS、BET及NH3/CO2-TPD等手段对不同催化剂的晶相组成、微观形貌、孔结构及表面酸碱性质进行了表征分析.结果表明,Al2 O3晶型对K2 WO4/Al2 O3催化剂晶相组成及微观形貌影响较小,但对孔结构及表面酸碱性质影响较大.与K2 WO4/η-Al2 O3和K2 WO4/θ-Al2 O3催化剂相比,K2 WO4/γ-Al2 O3催化剂具有更大比表面积及孔容(介孔比表面积为226.75 m2·g-1,总孔容为0.557 cm3·g-1),且表面仅有弱酸和弱碱中心(弱酸浓度为0.42521 mmol·g-1,弱碱浓度为0.44184 mmol·g-1).在反应温度370℃,反应压力1.0 MPa,H2 S流速4.9 mL·min-1,CH3 OH流速0.03 mL·min-1反应条件下,K2 WO4/γ-Al2 O3催化剂表现出优良催化性能,甲醇转化率和甲硫醇选择性分别达81.58;和87.05;,与K2 WO4/η-Al2 O3和K2 WO4/θ-Al2 O3催化剂相比,甲醇转化率分别提高了4.23;和19.42;,甲硫醇选择性分别提高了14.68;和7.85;.     

三维Ag2O/WO3复合催化剂的制备及光催化性能研究

WO3是一种带隙约为2.7 eV的过渡金属半导体,可见光就能激发其光催化活性,这极大地提高了太阳光的利用率,但纯WO3纳米材料催化活性偏低,针对这一难题,本文选取了三维网格结构的WO3纳米材料为载体,利用化学搅拌法制备了不同摩尔比的Ag2O/WO3复合光催化剂.选择亚甲基蓝为研究对象,测定了不同摩尔比的Ag2O/WO3复合催化剂的光催化性能.实验表明,当Ag2O和WO3的摩尔配比为1∶2时,该复合催化剂的光催性能最好.过量的Ag2O纳米颗粒会增加Ag2O/WO3内部电子空穴的复合几率,反而导致光催化剂反应活性的降低.     

铜负载湿式氧化催化剂焙烧条件的研究

Cu-O/FSC是一种优化制备的负载型催化剂,实验中以其催化湿式氧化处理模拟印染废水,考察焙烧条件对催化剂的影响.以水样COD去除率和脱色率评价催化剂的活性、以处理出水Cu溶出浓度评价催化剂的稳定性,通过AA、XRD、SEM等研究了焙烧温度和时间对催化剂性能、物相及形貌等的影响.结果表明:随着焙烧温度的提高和焙烧时间的延长,催化剂活性降低、稳定性提高;催化剂的比表面和孔容随着焙烧温度的提高而减少;适宜的催化剂焙烧温度和时间分别为650 ℃和5 h.     

溶胶-凝胶法制备La2CuO4纳米晶生长动力学研究

以硝酸镧和硝酸铜为起始原料,柠檬酸为络合剂,乙二醇为交联剂,采用溶胶-凝胶法制备了La2CuO4纳米晶.通过XRD和FESEM对La2CuO4粉体进行了测试和表征,研究了不同柠檬酸配比对La2CuO4相组成、显微结构以及晶体生长活化能的影响.结果表明:当柠檬酸与金属阳离子总和(La3++Cu2+)的物质的量比为1∶1,600℃煅烧保温2h后,可获得单一正交晶型的La2CuO4,颗粒形貌为球状结构,平均尺寸为65 nm;在制备过程中提高柠檬酸的加入量,能够降低La2CuO4晶体的生长活化能,当物质的量比由0.5∶1增加至1∶1时,生长活化能由67.3 kJ/mol降低到50.5 kJ/mol.     

均相沉淀法制备γ-La2S3粉体及球形形貌控制研究

以La2O3和尿素为原料,丙三醇为分散剂,采用均相沉淀方法制备镧盐前驱体,并通过H2S硫化得到γ-La2S3粉体。采用X射线衍射仪和扫描电子显微镜对镧盐前驱体和γ-La2S3粉末的结构和形貌进行表征。结果表明,当加热温度为95℃,尿素和La2O3的物质的量比为15∶1,V(丙三醇)/V(水)=1∶1,反应时间为3 h时,可制备出高纯、分散性好、球形γ-La2S3纳米粉体。     

硫酸钠熔盐制备片状α-Al2O3的研究

分别以十八水合硫酸铝和氢氧化铝为γ-Al2O3源,以硫酸钠为熔盐,干法混合熔盐和γ-Al2O3,采用熔盐法制备片状氧化铝.结果表明:以氢氧化铝为γ-Al2O3源,由于氢氧化铝为母盐分解后仍保留球形多面体的母盐假相,熔盐只能溶解球形多面体表面的氧化铝,经过溶解-沉淀过程生长出少量镶嵌于球形多面体的片状氧化铝,不能制备片状氧化铝;以十八水合硫酸铝为氧化铝源,分解后形成的分散程度良好的γ-Al2O3与硫酸钠熔盐摩尔比γ-Al2O3∶Na2SO4=1∶4时能够充分溶解于熔盐中,可制备出分散的片状氧化铝.     

高分散型La2O3/Bi2O3复合氧化物的制备及其光降解染料性能研究

采用炭黑吸附-沉淀法合成高分散型La2 O3/Bi2O3复合氧化物光催化材料,通过改变材料的焙烧温度实现对其比表面积、晶体结构、晶粒尺寸、光吸收性质及光降解染料活性的调控.研究结果显示,焙烧温度为600℃时制备的La2O3/Bi2O3复合材料,具有较高的分散性、较大的比表面积、宽的紫外-可见光吸收范围,以紫外灯为光源,亚甲基蓝的光降解率可达98;(50 min内).该材料较高的染料光催化降解率主要源于:较小的颗粒尺寸加快了光生e--h+向材料表面的扩散速率,稀土元素镧的存在有利于促进光生e--h+的分离,从而提高光量子效率;同时较大的比表面积和表面较多的活性基团促进了染料的吸附和降解.     

合成方式对(1-x)Ba_(0.998)La_(0.002)TiO_3-xBi_4Ti_3O_(12)陶瓷性能影响的研究

采用固相法制备了Bi4Ti3O12(BIT)与La2O3共掺杂的(1-x)Ba0.998La0.002TiO3-xBi4Ti3O12(0.001≤x≤0.03)系统陶瓷,研究了不同合成工艺(一步合成法:BIT与La2O3直接掺杂到BaTiO3陶瓷中;两步合成法:先将La2O3和BaTiO3预合成Ba0.998La0.002TiO3陶瓷,再将BIT掺杂到Ba0.998La0.002TiO3陶瓷中)对(1-x)Ba0.998La0.002TiO3-xBi4Ti3O12陶瓷显微结构、居里温度Tc及电性能的影响。结果表明:BIT对两种方式合成的(1-x)Ba0.998La0.002TiO3-xBi4Ti3O12陶瓷的晶粒长大均有抑制作用,而随着BIT加入量的增加晶粒又逐渐长大;一步合成法制备的(1-x)Ba0.998La0.002TiO3-xBi4Ti3O12陶瓷存在晶粒异常长大,而两步合成法制备的BLIT陶瓷晶粒较小;一步合成法对(1-x)Ba0.998La0.002TiO3-xBi4Ti3O12陶瓷的居里温度没有影响,而两步合成法制备的(1-x)Ba0.998La0.002TiO3-xBi4Ti3O12陶瓷居里温度提高到约150℃。     

磁性Fe3O4@TiO2/ZnO的制备及光催化性能研究

通过水热法制备磁性Fe3O4@C纳米微球,分别将TiO2和ZnO负载到微球上得到磁性Fe3O4@TiO2/ZnO催化剂.利用扫描电镜、红外光谱和紫外漫反射光谱表征催化剂的形貌和结构性能.紫外漫反射光谱显示磁性Fe3O4@TiO2/ZnO的吸收带边红移,表明催化剂可以在更高的波长范围内吸收光波,且禁带宽度变大表明光生电子和空穴具有更强的氧化还原能力,因此具有更强的光催化活性.相比于磁性Fe3O4@TiO2,磁性Fe3O4@TiO2/ZnO催化剂对罗丹明B的降解率从65.33;增加到98.11;.循环使用5次后,磁性Fe3O4@TiO2/ZnO催化剂对罗丹明B的降解率仍保持92.05;,说明该催化剂具有易于回收和良好的循环稳定性.     

可见光响应型Fe掺杂SiO2/TiO2光催化材料的制备及降解水中腐殖酸的研究

采用溶胶凝胶法制备了可见光响应型Fe掺杂SiO2/TiO2光催化材料,并采用TG-DTA、XRD、UV-vis、TEM及XPS等手段对其进行了表征.以水中腐殖酸的降解为探针反应,考察了可见光照射下Fe-SiO2/TiO2的光催化活性.XRD结果表明,Fe离子掺杂可抑制催化剂晶粒尺寸,600℃焙烧后的Fe-SiO2/TiO2为锐钛矿相结构.Ur-vis吸收光谱分析可看出Fe离子掺杂提高了催化剂对可见光的吸收能力,并使催化剂的吸收带边产生了红移.XPS光谱表明,催化剂表面存在着Fe2+和Fe3+.实验结果表明,Fe-SiO2/TiO2在可见光下对腐殖酸的光催化降解率优于SiO2/TiO2和TiO2.Fe-SiO2/TiO2具有较高光催化活性的主要原因为:Fe离子掺杂不仅使SiO2/TiO2催化剂的粒径减小和对可见光的吸收增强,而且在催化剂表面产生了有利于光生e--h+对分离的Fe3+/Fe2+氧化还原循环电对.     

镧钡改性的γ-Al2O3的制备及其热稳定性研究

以硝酸铝为氧化剂,甘氨酸作为还原剂,添加硝酸钡-硝酸镧作为改性剂,通过溶液燃烧合成法制备了改性的γ-Al2O3纳米粉体.通过对产物进行X射线衍射分析(XRD)、热重-差热分析(TG-DTA)、扫描电镜分析(SEM)和比表面积分析,研究了改性剂的添加量、煅烧温度、煅烧时间等工艺参数对最终产物的物相、形貌、粒径等的影响.结果表明,制备硝酸钡-硝酸镧改性的γ-Al2O3的最佳工艺条件为:以甘氨酸为燃烧剂,硝酸镧、硝酸钡、硝酸铝的摩尔比为0.01:0.03:1,煅烧温度为1050℃,煅烧时间为4h.通过掺杂稀土元素La和碱土金属元素Ba,可同时阻止Al3+的表相和体相扩散.