TiO_2-CeO_2催化剂湿式氧化苯酚的活性研究

采用共沉淀法制备了湿式氧化降解苯酚的TiO2-CeO2催化剂,测定了反应过程中不同反应时间的COD去除率,结果表明,当Ti、Ce摩尔比为3∶1时,在150℃、总压5MPa(其中氧分压4.5MPa)时,所制备的催化剂活性最高,反应90分钟COD去除率可以达到71%.对催化剂进行了比表面积、XRD和XPS测试,结果表明,高效的催化剂具有较多的活性位、催化剂粉末体系Ce的变价特性以及大量的表面吸附氧.     

湿式氧化工艺中颗粒Ru催化剂的活性和稳定性

分别采用传统成型法和新的成型法制备了一系列以CeO2为主要成分的载体,将贵金属Ru浸渍在这些载体上制备了不同的催化剂.对催化剂的比表面积和机械强度进行了表征,并通过湿式氧化乙酸的静态实验和湿式氧化苯酚的动态实验分别考察了催化剂的活性和稳定性.结果表明,Ru负载在采用新方法成型的载体上制得的催化剂具有更大的比表面积.向CeO2中掺杂Zr能增大载体的比表面积.新方法制备的催化剂Ru/ZrO2-CeO2催化湿式氧化乙酸具有良好的活性,化学需氧量(COD)去除率为98%.在110h的催化湿式氧化苯酚反应中,苯酚和COD的去除率维持在96%左右,反应过程中活性组分的溶出浓度很小,催化剂表面有少量的积炭,但积炭在300℃能够被完全氧化.因而催化剂具有较好的稳定性和工业应用可能性.     

采用循环伏安与Tafel曲线比较不同阳极的电催化性能

采用循环伏安和Tafel曲线两种方法评价了Pt电极、钛基二氧化钌电极(Ti/RuO2)及钛基二氧化锡电极(Ti/SnO2)的电催化氧化性能.结果表明,在500 mg/L的苯酚溶液中,Pt,Ti/RuO2和Ti/SnO2电极氧化苯酚的峰电位依次为0.93,0.95和1.40 V(vsAg/AgCl).Tafel曲线表明,三种电极析氧过电位的顺序依次是Ti/RuO2相似文献   

微生物电化学污水处理技术的优势与挑战

微生物电化学技术（Microbial Electrochemical Technology, MET）最为一种新型水处理工艺,因其具有污染物同步去除和能源化的特点受到广泛重视. 近年来微生物电化学系统（Microbial Electrochemical System, MES）的研究者在其电子传递机理、功能菌群分析、系统功能拓展、低成本材料开发和大型系统构建等方面取得大量进展. 然而该技术作为污水处理工艺的可行性却始终存在争议. 本文从应用角度将MET工艺与现有厌氧、好氧工艺进行对比,分析各工艺在有机物降解和能量回收方面的特点,有助于找到MET工艺在水处理领域中的适宜定位. 相对厌氧与好氧工艺,MET工艺具有低污泥产率,运行过程能量自给以及电流加速污染物去除等优势特征,但在推进MET工艺的实用化进程中仍需进一步简化其系统结构、降低构筑成本、提高运行稳定性,并应基于MET的运行特征确定其适宜的应用范围以发挥MET工艺的技术优势.     

CeO2-TiO2催化剂的表面结构及其湿式氧化活性

 采用溶胶-凝胶法和共沉淀法制备了CeO2-TiO2催化剂,利用N2吸附、X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱和Zeta电位分析等手段表征了催化剂的表面结构性质. 以乙酸和苯酚为目标物,进行了湿式氧化高浓度乙酸和苯酚的活性测试,研究了CeO2-TiO2催化剂表面结构与活性之间的关系. 结果表明, Ce和Ti之间的相互作用使复合氧化物CeO2-TiO2催化剂具有小的晶粒尺寸和高的比表面积,催化剂表面化学吸附氧含量增加,且不同制备方法得到的CeO2-TiO2催化剂表面电位点不同,共沉淀法制备的催化剂更有利于乙酸和苯酚的吸附. 在湿式氧化反应中, CeO2-TiO2催化剂有较高的活性,其中共沉淀法制备的催化剂活性最高; 在230 ℃, 5 MPa条件下反应120 min后,乙酸COD去除率为79%; 在150 ℃, 4 MPa下反应120 min后,苯酚COD去除率为96%.     

二烷基二硫代磷酸钕的摩擦磨损性能研究

用自制的二烷基二硫代磷酸和NdCl3为原料，通过交换反应制备了二异辛基二硫代磷酸钕和二异丙基二硫代磷酸钕，并鉴定了其结构，以四球实验比较了所合成的两种二烷基二硫代磷酸钕作为抗磨减摩剂的抗磨减摩性能，并与现在普遍使用的抗磨剂ZDDP进行了比较。以电子衍射X射线能谱（EDXA）分析了经四球机实验摩损10s后的蚀球表面元素组成，初步认证了稀土元素扩渗进入摩擦副表面是此类稀土配合物具有比ZDDP更好的抗磨减摩作用的原因之一。     

Dy改性SnO2 / Sb电催化电极的制备及表征

为改进钛基SnO2／Sb电极的电催化性能，采用高温热氧化法制备了稀土Dy改性钛基SnO2／Sb电极。以苯酚为目标有机物，考察了所制备电极的电催化活性，并采用SEM、EDS、XRD等分析方法表征了电极的形貌、组成及结构。对制备温度和Dy添加量进行了详细的实验研究，确定了适宜的制备条件为热处理温度650℃、Dy添加量1％左右。研究表明，结晶良好的掺杂SnO2晶粒有助于苯酚的快速彻底分解。Dy掺杂后，半径较大的Dy^3 可能取代半径较小的Sn^4 ，导致SnO2晶胞膨胀。引入Dy可提高SnO2晶粒的形核与长大速率之比，使SnO2的平均粒径变小，有利于电极催化性能的改善。但同时Dy掺杂使杂质原子Sb、Dy在电极表层富集，高含量的Dy会降低电极的性能。     

Al2O3催化剂结构对催化臭氧化活性的影响

以Al₂O₃为催化剂催化臭氧化处理邻苯二甲酸二甲酯. 通过XRD、比表面积、孔结构、FTIR和活性评价等方法对催化剂的物化性质及催化活性进行了研究, 考察了焙烧温度、成型粒径对催化剂活性的影响. 结果表明, Al₂O₃催化剂对臭氧化降解邻苯二甲酸二甲酯具有很高的催化活性, 反应120 min后, 总有机碳(TOC)的去除率从单独臭氧氧化的23.9%提高到55.1%; 焙烧温度对催化剂的活性具有很大的影响, 600 ℃催化剂催化活性最高; 随着焙烧温度的升高, Al₂O₃晶型经历了从γ-Al₂O₃到θ-Al₂O₃到α-Al₂O₃的转变, 催化剂的比表面积、焙烧得到的孔容逐渐变小, 晶体粒径变大, 表面•OH数量减少, 催化活性下降. Al₂O₃成型粒径的减小, 提高了催化剂的外比表面积, 减小了内部传质扩散的影响, 从而提高了催化活性.     

ZrxCe1－xO2催化剂催化湿式氧化乙酸的活性研究

采用共沉淀法制备了Zr_xCe_1－xO₂催化剂, 利用BET, XRD和XPS对其进行了表征, 并研究了催化剂催化湿式氧化乙酸的活性. 结果表明: Zr和Ce摩尔比为1∶9的催化剂催化湿式氧化乙酸时具有最好的活性, 当乙酸溶液的初始化学需氧量(COD)为5000 mg/L, 反应温度为230 ℃, 压力为5 MPa时, 120 min后, COD的去除率为76% . 催化剂具有良好的活性是因为在CeO₂中加入Zr能够增大催化剂的比表面积和表面缺陷氧的含量, 并最终加快了HO₂•自由基的产生, 从而提高了催化剂的活性.     

N,S共掺杂纳米TiO_2:水解-溶剂热法合成及可见光催化活性

采用简单的两相分离的水解-溶剂热法,以硫脲为非金属原料,可控地制备了N,S共掺杂的纳米TiO2。所获得的纳米TiO2平均粒径为10 nm、粒径分布集中,且分散性好。N,S共掺杂拓展了纳米TiO2对可见光的响应范围。气氛可控的表面光电压谱(SPS)的测试结果表明,N,S共掺杂引起的表面态能够捕获光生空穴,进而有利于光生电荷分离。在可见光催化氧化水产氧及降解污染物乙醛的过程中,共掺杂的纳米TiO2表现出了高的活性,甚至优越于N掺杂的。这主要归因于N,S共掺杂的纳米TiO2分散性好、可见光吸收强和光生电荷分离高。