太阳光照射浮石负载二氧化钛降解氨氮废水

采用溶胶-凝胶法制备了Ti O_2,并使Ti O_2负载在浮石上制备Ti O_2/浮石光催化剂。用X射线荧光光谱(XRF)、电镜扫子显微描(SEM)和傅里叶红外光谱(FT-IR)表征浮石、Ti O_2及Ti O_2/浮石。在太阳光照射下,用Ti O_2/浮石处理模拟氨氮废水,以废水中氨氮降解率为标准,考察影响氨氮降解因素。结果表明,Ti O_2成功固定在浮石表面,负载率为3.71%;废水中氨氮降解率随太阳光照射时间、废水p H值、催化剂Ti O_2/浮石含量增加而增大。当初始氨氮浓度为500 mg/L、太阳照射180 min、废水p H=11、催化剂Ti O_2/浮石剂量为20 g/L时,氨氮降解率达82.0%,氨氮除去率86.8%,降解产物中未发现污染成分NO_2~-和NO_3~-产生。催化剂再生/催化3次,每次再生后氨氮降解率约下降10.0%。该方法快速、简单、低消耗和产生二次污染少,能有效地降解废水中的氨氮。     

δ-FeOOH对刚果红的吸附及光催化降解EI北大核心CSCD

通过化学还原法合成了δ-FeOOH,对其物理性质和微观结构进行了表征。以偶氮废水中的刚果红(CR)为模拟污染物,研究了CR初始质量浓度、催化剂用量、反应时间和H2O2投入量对δ-FeOOH吸附及光催化降解CR活性的影响。实验结果表明:δ-FeOOH为非晶态、呈片状,比表面积高达402.5 m^(2)/g;在CR质量浓度250 mg/L、δ-FeOOH用量20 mg时,6 h后CR的脱除率为100%,吸附量为1225 mg/g,可循环吸附5次;在CR质量浓度为250 mg/L的废水中,δ-FeOOH用量为30 mg时,在可见光下照射40 min,CR的降解率达99%以上,经5次循环使用后,光催化降解率仍可达99%。     

微波助离子液体中锌和氮共掺杂TiO2催化剂的制备及微波强化光催化氧化活性

在1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐（[Bmim]PF6）离子液体介质中,采用微波干燥的方法制备了锌和氮共掺杂的TiO2催化剂TiO2-Zn-N,分别采用IR、XRD、SEM、BET对催化剂结构进行了测试和表征。室温条件下,以甲基橙和苯酚溶液为模拟污染物,在微波超声波组合催化合成仪中,分别利用微波辐射（MW）、紫外光照（UV）、微波辐射-紫外光照（MW-UV）和太阳光照射（SL）等降解方式,着重考察了制备条件对TiO2-Zn-N光催化活性的影响。结果表明,在离子液体用量为5.6 mL、Zn掺杂量n(Zn)/n(Ti)=0.015:1、N掺杂量n(N)/n(Ti)=4:1、微波干燥功率350 W、微波干燥时间20 min、煅烧温度700 ℃、煅烧时间2 h的条件下所制得的TiO2-Zn-N催化剂具有较高的光催化活性;在MW、UV、MW-UV和SL四种降解条件下,TiO2-Zn-N对甲基橙的降解率分别为29.6%、95.4%、99.2%和79.2%;并且在前三种降解条件下,甲基橙降解率始终是：MW-UV> UV> MW。这表明在紫外光照条件下,微波辅射具有强化催化剂降解甲基橙的作用。     

芬顿体系降解邻苯二酚和对苯二酚研究

基于石墨烯修饰电极,分别建立了对苯二酚(HQ)和邻苯二酚(CC)浓度与电化学信号的工作曲线,并通过差分脉冲伏安法(DPV)考察了Fe~(2+)与H_2O_2添加量、pH环境及降解时间对HQ、CC降解率影响。结果表明:Fe~(2+)/H_2O_2芬顿体系对HQ、CC的降解效果明显,其中羟基自由基起主导作用。处理50 mL 6×10~(-5) mol·L~(-1)的苯二酚污染物时,Fe~(2+)与H_2O_2摩尔比为5∶4,芬顿试剂添加量为9.8×10~(-5) mol,降解时间为45 min,分别在pH=4.0的条件下降解HQ和pH=5.0的条件下降解CC,降解率分别达88.8%(HQ)和96.1%(CC)。     

聚吡咯敏化磁载TiO_2光催化剂的制备及性能研究

以自制锰锌铁氧体为磁基体,采用乳液分散和原位聚合相结合的方法成功制得了聚吡咯(PPy)敏化磁载TiO2光催化剂(PPy-TiO2/M-Mn0.4Zn0.6Fe2O4),运用傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)对催化剂的结构进行分析表征,以甲基橙为模拟降解物,对比了不同光照条件下PPy敏化前后TiO2的光响应特性及催化性能,应用重量分析法考察了催化剂的磁回收特性。结果表明:经PPy敏化处理后,PPy-TiO2/M-Mn0.4Zn0.6Fe2O4的光催化响应范围拓宽到435nm,在自然光照射90min后,经PPy敏化的PPy-TiO2/M-Mn0.4Zn0.6Fe2O4对甲基橙的降解率较纯TiO2高29.0%。催化剂经5次使用后,回收率仍可达97%以上,具有良好的回收特性。     

铁锌柱撑膨润土催化剂的制备及其对甲基橙废水的光催化降解性能

采用微波辐照促进的溶胶浸渍法制备了铁锌柱撑膨润土催化剂;用制备的催化剂对甲基橙溶液在可见光照射下进行降解,探讨了铁负载量、H2O2质量浓度、溶液初始pH、反应时间和催化剂投加量对甲基橙降解率的影响,并考察了催化剂的重复利用性能.结果表明,在pH为3、H2O2质量浓度100mg/L、催化剂投加量1.5g/L、反应时间为2h条件下,甲基橙降解率可达97%.     

金电极上苯二酚异构体的电化学性质及同时测定

采用循环伏安法研究了邻苯二酚(CAT)、间苯二酚（RE）和对苯二酚(HQ)在0.5 mol/L硫酸水溶液中的电化学行为,循环伏安法和差分脉冲伏安法研究了CAT、RE 和HQ共存体系的伏安行为。 实验结果表明,在pH=0的硫酸水溶液中,扫描速率为10 mV/s,循环伏安法扫描电位在0～1.2 V（vs.Ag/Cl）时,分离效果明显。 本文采用差分脉冲伏安法,测定了CAT、RE和HQ的混合物,检出限依次为3.9×10-6、3.9×10-6和7.8×10-6 mol/L。 将该方法用于合成样品测定,其精密度和准确度均满足分析要求。     

新型杂多酸盐光催化降解亚甲基蓝染料废水

以水热自组装法合成的新型杂多酸盐[PMo₈V₆O₄₂][Co(Phen)₂][Him]₂·2H₃O·3H₂O(1),通过红外光谱、拉曼光谱、紫外-可见光谱、光电子能谱和X粉末衍射等技术手段进行表征。 以此物质为催化剂光催化降解亚甲基蓝染料废水。 分别讨论催化剂投加量、亚甲基蓝废水初始浓度、废水溶液酸度(pH)对亚甲基蓝降解率的影响。 实验结果表明:催化剂投加量为50 mg/L、亚甲基蓝初始浓度为4 mg/L、模拟废水溶液的初始pH=1、降解时间220 min时,废水降解率可达到99.2%。 光催化动力学分析显示,以合成杂多酸盐为催化剂光催化降解亚甲基蓝废水降解过程满足一级动力学方程,该一级方程反应速率常数为0.0144 min^-1,拟合常数为0.9918。 另外,此催化剂还表现出较好的重复使用性能,连续使用5 次后降解率仍为92.4%。     

可磁回收CoFe2O4/RGO/BiOBr复合光催化剂的制备及性能

通过溶剂热法制备了一种可磁回收CoFe₂O₄/RGO/BiOBr（CRB）三元复合光催化剂。利用TEM、XRD表征了该光催化剂的微观形貌和晶体结构。在可见光驱动下降解亚甲基蓝（MB）和诺氟沙星（NFX）,探讨了光催化剂的光催化活性与稳定性,结果表明,制备得到的CRB复合光催化剂具有最佳的光催化性能,对MB（20 mg/L）的降解率在30 min能达到82.2%,光照60 min能降解81.7%的NFX（5 mg/L）。利用外加磁场将CRB复合光催化剂分离后进行了五次循环实验,该复合光催化剂对MB和NFX的降解率仍能分别达到80.2%和78.8%。结合UV-vis DRS、PL和EIS,研究了其光催化性能变化的原因。最后基于能带结构理论公式,推导出了磁性CRB体系的光催化降解机理。      

邻苯二酚和对苯二酚在钴氢氧化物膜修饰玻碳电极上的选择性测定

通过镀膜/循环伏安法制备了钴氢氧化物膜修饰的玻碳电极。该修饰电极对邻苯二酚(CA)和对苯二酚(HQ)具有较强的电催化活性。考察了支持电解质酸度对邻苯二酚和对苯二酚电化学响应的影响,选用0.1 mol/LPBS(pH 10.0)作为支持电解质。利用差示脉冲伏安法(DPV)对邻苯二酚和对苯二酚进行选择性检测,当两者浓度同时改变时,邻苯二酚和对苯二酚在6～100μmol/L范围内氧化峰电流与其浓度呈良好的线性关系,检出限分别为2×10–7,5×10–7mol/L(S/N=3)。钴氢氧化物膜电极具有较好的稳定性、重现性及较强的抗干扰能力,将此修饰电极应用于模拟水样中邻苯二酚和对苯二酚的测定,回收率为95.4%～100.4%。     

Ag@AgBr光催化剂的制备及其可见光催化降解亚甲基蓝反应性能

采用沉积-沉淀及光还原法制备了Ag@AgBr等离子体光催化剂,利用X射线衍射、扫描电镜和紫外-可见漫反射光谱对其进行了表征,并考察了该等离子体光催化剂在可见光(λ420nm)下的催化性能,探讨了催化剂用量、pH值、亚甲基蓝初始浓度、H2O2添加量、循环使用及捕获剂对Ag@AgBr催化性能的影响.结果表明,当亚甲基蓝的初始浓度为10mg/L,催化剂用量为1g/L,pH=9.8时,光照12min后,亚甲基蓝的降解率高达96%,且样品经5次循环使用后活性基本保持不变;而少量H2O2的添加对光催化活性影响不大,过量的H2O2会降低光催化活性;乙二胺四乙酸捕获空穴后比异丙醇捕获·OH后的光催化活性降得更低.同时,对Ag@AgBr等离子体光催化剂可见光降解亚甲基蓝的催化机理进行了分析.     

柠檬酸辅助水热法制备可见光高效去除甲基橙的Bi2WO6纳米片

以Bi(NO3)3·5H2O和Na2WO3 ·2H2O为原料,以柠檬酸为络合剂,采用辅助水热法制备了Bi2WO6纳米片,运用X射线衍射、扫描电镜、场发射高分辨透射电镜、拉曼光谱、红外光谱和紫外-可见漫反射光谱等手段对样品进行了表征,并考察了该催化剂光催化去除甲基橙反应性能.结果表明,通过调节体系的pH值可制得结晶度良好...     

碳掺杂的二氧化钛纳米管的制备及其可见光催化性能

以尿素作为碳元素前驱体对TiO2纳米管进行掺杂,采用比表面积测定、X射线衍射、透射电子显微镜、能量色散X射线荧光光谱、X射线光电子能谱、固体漫反射紫外-可见吸收光谱和荧光光谱对产物进行了表征。 结果表明,以尿素作为前驱体可制备C掺杂的TiO2纳米管,C掺杂后,TiO2纳米管的可见光催化活性明显提高。 此外,研究了C掺杂量、煅烧温度、催化剂用量和pH值对TiO2纳米管光催化降解活性的影响,发现当C的掺杂量为5.3%、催化剂用量为1.5 g/L、溶液的pH值为5时,在其催化作用下,可见光光照3 h后罗丹明B的降解率可达到91%。     

以工业粉煤灰为原料制备 TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂及其催化性能

2-仲丁基-4,6-二硝基苯酚(DNBP)作为杀虫剂、除草剂和烯烃基芳香族化合物阻聚剂而被广泛地应用于工农业生产中.在 DNBP生产和使用过程中,会产生大量难以降解的有机废水,从而对人类和生态环境造成极大危害.因此,开展含 DNBP废水的处理技术和方法研究具有重要的现实意义. TiO2半导体材料由于具有良好的光化学特性和电化学行为,近几十年来一直是光催化领域的研究热点.在能量等于或大于 TiO2的带隙能级的辐照光照射下, TiO2可以产生光生电子/空穴对(e-/h+).光生电子和空穴分别与 TiO2表面被吸附的 H2O和 O2分子反应,生成具有强氧化性的活性羟基自由基(?OH),对硝基酚类有机污染物具有较强的降解能力. TiO2光催化反应属于非均相反应,反应在催化剂的表面进行,催化剂对污染物的吸附是影响其催化降解性能的重要因素.但是,传统 TiO2光催化剂存在比表面积小,对有机污染物吸附能力差,光生电子与空穴易于复合等缺陷,限制了 TiO2光催化技术的进一步发展和在水处理领域中的大规模应用.我们基于气凝胶具有多孔性、大比表面积和高孔隙率的特点,以富含硅、铝的工业废弃物粉煤灰为反应原料,首先利用碱熔法和常压干燥技术制备出 SiO2-Al2O3气凝胶.在此基础上,以钛酸四丁酯(TBOT)为反应前体, SiO2-Al2O3气凝胶为载体,利用酸催化溶胶-凝胶法(sol-gel)制备出 TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂.利用 X射线粉末衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附(BET)、紫外-可见吸收光谱(UV-vis)等分析测试技术对所制备的 TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂结构进行了表征.结果显示,在 TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂中,粒径尺寸为10~30 nm的锐钛矿型 TiO2纳米颗粒均匀分散在 SiO2-Al2O3气凝胶载体上. TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂呈现典型介孔材料的 IV型等温线. SiO2-Al2O3气凝胶的加入极大提高了 TiO2光催化剂的比表面积和对有机污染物的吸附性能,但是对 TiO2光波吸收范围影响不大.在制备出 TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂基础上,进一步对其在可见光条件下的光催化性能进行了研究.以500 W的 Xe灯光源模拟自然太阳光, DNBP为探针污染物分子,系统考察了可见光照射条件下溶液 pH值、光催化剂用量、光反应时间、DNBP溶液初始浓度不同因素对 TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂催化活性的影响.结果表明, TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂对 DNBP有机污染物的吸附率和光降解率明显高于纯 TiO2样品.在 DNBP溶液初始浓度为0.167 mmol/L, pH =4.86,催化剂用量6 g/L,光照时间5 h的条件下, TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂对 DNBP的降解率几乎高达100%.根据 Langmuir-Hinshelwood方程,在低浓度下光催化降解反应符合一级反应动力学.所制备的 TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂具有良好的稳定性和重复利用性能.重复利用5次后, TiO2/SiO2-Al2O3气凝胶三元复合光催化剂对 DNBP的降解率仍高达90%以上.利用紫外-可见分光光度计、气相-质谱联用仪对 DNBP降解中间产物进行了分析,探讨了 DNBP的光催化降解机理.     

氧缺陷型SnO2纳米颗粒可见光催化性能的研究

由简单的水热法合成了一种可高效降解有机染料的氧缺陷型Sn O2纳米颗粒新型光催化剂,用X射线衍射、透射电镜、高分辨透射电镜和紫外-可见分光光度计等手段对其结构及性能进行了表征。结果表明,所制备的催化剂的禁带宽度最小可达2.90e V,可实现对可见光的有效吸收利用,对甲基橙的降解反应具有很高的光催化活性。将该催化剂(1g/L)分散在10mg/L的甲基橙溶液中,可见光照射下,40min内甲基橙的降解率达99%以上。由于该催化剂具有合成方法简单、高效、成本低和反应条件温和等特点,为有效解决有机染料对环境的污染问题提供了一条新的途径。     

具有表面等离子体效应的Ag-AgBr/Al2O3光催化性能研究

以介孔γ-Al2O3为载体,通过化学沉积与光还原法制备了Ag-AgBr/Al2O3等离子体诱导可见光催化材料。采用SEM、TEM、XRD及UV-Vis吸收光谱对复合材料进行结构与性能表征,并通过降解亚甲基蓝溶液对其光催化性能进行考察。研究结果表明,在可见光下照射1 h,催化材料对5 mg/L亚甲基蓝溶液的降解率达95%以上,总有机碳去除率为70%。由于表面金属的等离子体共振效应和介孔材料的吸附性能,催化剂具有很高的可见光催化活性和良好的稳定性,在开发新型等离子体诱导可见光催化剂方面应用前景广阔。     

Physicochemcial characteristic of CdS-anchored porous WS2 hybrid in the photocatalytic degradation of crystal violet under UV and visible light irradiation

In this work, we report the synthesis of CdS-incorporated porous WS₂ by a simple hydrothermal method. The structural, morphological, and optical properties of the samples were examined by X-ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM), high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM), Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), high resolution X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and UV–visible spectrometry. The photocatalytic activities were established for degradation of crystal violet (CV) under UV and visible light irradiation. The CdS-incorporated porous WS₂ hybrid demonstrated high photocatalytic activity for degradation of CV pollutant compared to pure CdS nanoparticles and porous WS₂ sheets. This result implies that the CdS-incorporated porous WS₂ promoted more electron-hole pair transformation under UV and visible light irradiation. This significant enhancement of photocatalytic efficiency of CdS-incorporated porous WS₂ photocatalyst under visible light can be ascribed to the presence of CdS nanospheres on the meshed-like WS₂ sheets which potentially improves absorption in the visible range enabled by surface plasmon resonance effect of CdS nanospheres. The photostability and reusability of the CdS-porous WS₂ were examined through recycling experiments.     

Synthesis, property characterization and photocatalytic activity of the novel composite polymer polyaniline/Bi2SnTiO7

A novel polyaniline/Bi(2)SnTiO(7 )composite polymer was synthesized by chemical oxidation in-situ polymerization method and sol-gel method for the first time. The structural properties of novel polyaniline/Bi(2)SnTiO(7) have been characterized by X-ray diffraction, scanning electron microscopy, X-ray photoelectron spectroscopy and X-ray spectrometry. The lattice parameter of Bi(2)SnTiO(7) was found to be a = 10.52582(8) ?. The photocatalytic degradation of methylene blue was realized under visible light irradiation with the novel polyaniline/Bi(2)SnTiO(7) as catalyst. The results showed that novel polyaniline/Bi(2)SnTiO(7 )possessed higher catalytic activity compared with Bi(2)InTaO(7) or pure TiO(2) or N-doped TiO(2) for photocatalytic degradation of methylene blue under visible light irradiation. The photocatalytic degradation of methylene blue with the novel polyaniline/Bi(2)SnTiO(7) or N-doped TiO(2) as catalyst followed first-order reaction kinetics, and the first-order rate constant was 0.01504 or 0.00333 min(-1). After visible light irradiation for 220 minutes with novel polyaniline/Bi(2)SnTiO(7 )as catalyst, complete removal and mineralization of methylene blue was observed. The reduction of the total organic carbon, the formation of inorganic products, SO(4)2- and NO(3-), and the evolution of CO(2) revealed the continuous mineralization of methylene blue during the photocatalytic process. The possible photocatalytic degradation pathway of methylene blue was obtained under visible light irradiation.     

Keggin型铬取代的磷钨杂多阴离子/二氧化钛纳米膜光催化剂的制备及可见光催化性能

以钛酸四丁酯Ti(OC₄H₉)₄为TiO₂前驱体,Keggin型铬取代的杂多阴离子PW₁₁Cr为可见光活性组分,采用溶胶-凝胶提拉法在玻片表面制备了PW₁₁Cr/TiO₂纳米膜光催化剂,并用UV-Vis DRS、IR、XRD、SEM和TEM等技术手段对催化剂的光吸收性质、化学组成、晶相和表面结构形貌等进行了表征;讨论了膜中PW₁₁Cr和TiO₂相互作用的方式;以染料模型污染物RhB的可见光催化降解为探针,评估了PW₁₁Cr/TiO₂光催化剂的可见光催化活性,讨论了光催化反应机理,并与TiO₂的光催化反应机理进行了比较;考察了焙烧温度、PW₁₁Cr剂量和溶液pH值对光催化活性的影响;最后用RhB的循环降解实验评估了催化剂的光催化稳定性。 实验结果表明,PW₁₁Cr/TiO₂光催化剂对可见光有明显吸收,较低焙烧温度(100 ℃)下得到的膜为无定形结构,而较高焙烧温度(500 ℃)为纳晶结构;前者的光催化活性较高,在200 W金卤灯照射下降解10 μmol/L RhB,120 min的降解率为95%,4 h的COD去除率为72%;羟基自由基是导致RhB降解的主要氧活性物质;低的膜处理温度,高的PW₁₁Cr负载量和溶液酸性有利于提高PW₁₁Cr/TiO₂膜的光催化活性;经循环重复使用10次,PW₁₁Cr/TiO₂膜的光催化活性仅有较少损失。