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1.
采用TPD-MS技术研究了Mn-Ce-O体系催化剂的表面氧脱附(供出)和恢复性能,并以甲醇氧化反应为探针考察了催化剂在不同气氛下的氧化活性。结果表明,氧化铈的存在并不影响氧化锰O2-TPD特征峰的位置,但氧化锰表面的吸附氧数量明显增加,氧化锰表面吸附氧的恢复能力随氧化铈含量的增加而增大。催化剂对甲醇的氧化活性与其表面吸附氧数量有很好的对应关系。催化剂表面氧恢复能力越大,对甲醇的氧化活性受气相氧影响越小。 相似文献
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氧化铈对氧化锰结构和催化性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
以共沉淀法制备了铈-锰混合氧化物催化剂,采用X射线衍射分析、程序升温脱附-质谱检测、程度升温还原等手段考察了催化剂的结构还原活性及表面氧脱附性能。结果表明,单组分MN-O催化剂的晶相结构为方铁锰矿型Mn2O3,双组分Mn-Ce-O催化剂为γMn2O3和CeO2。氧化铈的存在不影响氧化锰TPD-O2特征峰的位置,但表面吸附氧量明显增加,并同催化剂对甲醇的完全氧化活性进行了关联,当Mn/Ce原子比为4 相似文献
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甲烷氧化偶联La—Me—O(Me=Mg,Ca,Sr,Ba)系催化剂表面氧种的研究 总被引:2,自引:1,他引:2
利用CO2-TPD法考察了La-Me-O(Me=Mg,Ca,Sr,Ba)系催化剂的表面碱性,并用O2-TPD,C4-TPD法对该体系的表面活性氧种进行了表征,并与催化性能相关联,结果表明,La-Ba-O催化剂由于表面强碱性中心数目多,产生活性氧种的数目也多,有利于甲烷的活性,因而具有最高的甲烷转化率和C2烃选择性,脉冲反应表明,在无气相氧存在下,表面晶格氧参与了氧化偶联,而且是选择氧化的活性氧种。 相似文献
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氧化铈对Pd/Al2O3表面上CO氧化性能的影响 总被引:7,自引:0,他引:7
采用TPD-MS及TPSR-MS技术研究了添加CeO2对Pd/Al2O3催化剂上CO脱附、表面反应及表面氧脱附等性能的影响,考察了不同含氧量的气氛下CO的氧化活性,结果表明,Pd-Ce间的相互作用有利于各自原子上表面氧的吸脱附及CO的表面反应,并发现CO2脱附量大小及峰温次序与对CO的催化氧化活性有一致的对应关系。 相似文献
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甲烷氧化偶联MgO/BaCO3催化剂的表面结构与催化活性 总被引:2,自引:0,他引:2
用CO2-TPD,CO,CH4脉冲以及EPR,XPS等方法对MgO/BaCO3的表面结构及催化活性进行研究,结果表明,催化剂的碱性,氧扩散速率等对催化剂的活性均有影响。BaCO3和MgO的共同作用可以增强催化剂的碱性强度?增加强碱中心的量,调变晶格氧的移动性,提高C2烃的收率和选择性。EPR和XPS测试结果表明,表面吸附态的氧物种O^-2作为甲烷氧化偶联活性氧物种的前驱态在反应反应条件下可转化为活 相似文献
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ZrO2在Pd/Al2O3催化剂中的助剂作用 总被引:4,自引:2,他引:4
用流动反应法考察了富氧或贫氧气氛中添加ZrO2的Pd/Al2O3催化剂上CO的催化氧化反应,并用XRD、TPR和TPD-MS等技术研究了助剂ZrO2与γ-Al2O3间的相互作用对催化剂上氧物种的还原和脱出-恢复行为的影响,结果表明,基质γ-Al2O3与ZrO2能发生相互作用,添加6%ZrO2的催化剂氧化活性最好,添加适量的ZrO2有利于催化剂上氧物种的脱出-恢复,从而促进CO氧化活性及表面活泼氧物 相似文献
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CO2部分氧化乙烷制乙烯Pd—Cu/MoO3—SiO2催化剂的研究 总被引:7,自引:0,他引:7
用化学吸附-红外光谱、化学吸附-程序升温脱附(TPD)和微型反应技术研究了Pd-Cu/MoO3-SiO2(MoSO)催化剂对CO2和乙烷的吸附活化和部分氧化反应性能.结果表明,乙烷以C—H键中的H吸附于MoSO载体表面MoO键的端基氧上;Pd-Cu/MoSO催化剂对CO2有良好的化学吸附活化性能,CO2的吸附除有线式吸附态和剪式吸附态外,还有一种新的卧式吸附态;Pd-Cu/MoSO催化剂的晶格氧参与了化学反应.探讨了在Pd-Cu/MoSO催化剂上CO2的部分氧化乙烷反应机理 相似文献
9.
研究了一些锂基氧化物对异丁烷的催化氧化脱氢作用,其中Li2SnO3显示出优良的催化性质,Li2MnO3,LiFe5O8和LiAl5O8对异丁烯的选择性较差,而Li2CeO3,LiFeO2和LiZnO2在反应条件下不稳定。系列LiSnO催化剂的CO2TPD分析表明,当SnO2转化为Li2SnO3时,在表面形成了碱中心,它有利于异丁烯从催化剂表面脱附。O2TPD和H2TPD结果表明,此时吸附的氧物种数量降低,异丁烯的深度氧化受到抑制。Li2SnO3中晶格氧物种的活性对异丁烷催化氧化脱氢可能是适宜的,但不利于深度氧化。 相似文献
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用TPD-MS和TPR技术研究了Mn-O/γ-Al2O3和Mn-O/ZrO+γ-Al2O3催化剂中表面氧的脱附、还原性能和再生氧化恢复性能,并用XRD对催化剂的固相结构进行了表征。结果表明,Mn-O/γ-Al2O3或Mn-O/ZrO2+γ-Al2O3催化剂上存在MnO2、Mn2O3和少量Mn3O4物种。ZrO2的存在不影响Mn-O/γ-Al2O3的TPR的TPD的特征峰,但使MnO2的量明显增加, 相似文献
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用TPD-MS,TPSR-MS及CO氧化活性测定等方法研究了Pt/Al2O3和掺杂超细ZrO2的样品的表面氧脱-恢复性能,CO表面氧化性能有催化氧化性能。结果表明,在Pt/Al2O3中掺杂ZrO2后,样品表面上的氧物种脱出和氧经恢复性能明显提高,脱氧量也明显增大。 相似文献
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甲烷氧化偶联La-Me-O(Me=Mg,Ca,Sr,Ba)系催化剂表面氧种的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
利用CO_2-TPD法考察了La-Me-O(Me=Mg,Ca,Sr,Ba)系催化剂的表面碱性,并用O_2-TPD、CH_4-TPD法对该体系的表面活性氧种进行了表征,并与催化性能相关联。结果表明,La-Ba-O催化剂由于表面强碱性中心数目多,产生活性氧种的数目也多,有利于甲烷的活化,因而具有最高的甲烷转化率和C_2烃选择性。脉冲反应表明,在无气相氧存在下,表面晶格氧参与了氧化偶联,而且是选择氧化的活性氧种。 相似文献
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甲醇在氧化物催化剂上的分解反应及其机理已有不少文献报道[1-6],前人的研究主要集中在甲醇及其反应中间体在催化剂表面的吸附形式和反应历程的动力学过程,而对于催化剂表面活性中心性质对反应机理的影响的研究不多。本文运用TPD-MS和IR技术考察了MgO,... 相似文献
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Fe—Mo/KZSM—5上甲醇氧化为甲醛的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用浸渍法制备了Fe/Mo/HZSM-5和Fe-Mo/KZSM-5分子筛催化剂,利用NH3-TPD和O2-TPD对催化剂的表面酸性和吸附O2物种进行了表征,考察了温度、Mo/Fe摩尔比,空气/甲醇摩尔比及WHSV对催化性能的影响。实验结果表明,在Fe-Mo/KZSM-5催化剂上,适宜的反应条件下,甲醇转化率接近100%,甲醛选择性达到90.6%,同时还进行了96h的催化剂的稳定性实验。 相似文献
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铜、锰氧化物的表面过剩氧及其甲苯催化燃烧活性 总被引:9,自引:0,他引:9
研究了负载型Cu-Mn-O催化剂对烃类深度氧化的活性,并将XRD分析、电子探针考察和表面过剩氧浓度的分布测定等结果与催化剂活性进行了关联.以甲苯催化燃烧为模型反应,除用常规的微反考察其动力学性质外,还用脉冲反应技术研究了表面过剩氧的氧化功能和甲苯的吸附等.Mn/Cu原子比为0.88~0.9时,催化剂活性最好.这是由CuO和CuMn2O4的功能匹配决定的,后者提供与催化作用有关的表面过剩氧,前者促进甲苯的吸附.对催化剂的作用机理也进行了初步的探讨. 相似文献
20.
铜基甲醇合成催化剂的失活研究 总被引:5,自引:0,他引:5
选用了两个化肥厂的失活甲醇合成催化剂,采用XRD、SEM、SEM-EDS、TEM、XPS、TRP、CO-TPD和化学吸附等方法对催化剂进行比较测试。结果表明,硫中毒、积炭、铜粒长大和杂质金属沉积等是造成甲醇合成催化剂失活的因素。由于某一种或几种因素都导致催化剂活性表面积的降低,对反应物CO吸附量减少,或造成催化剂对CO吸附能力的降低,从而降低合成甲醇反应的活性。硫中毒和铜粒长大是普遍存在的最主要因 相似文献