湿式静电协同脱除SO_2、PM试验研究

湿式静电除尘技术是实现燃煤烟气超低排放的关键技术,本文研究了湿式静电中电晕放电对SO_2强化吸收的影响规律,并就SO_2对电晕电流的形成、粉尘脱除的影响进行了研究。结果表明:湿式静电中喷淋液滴对SO_2具有洗涤作用,电晕放电可以强化液滴对SO_2的吸收效果,提高气液相间的有效传质速度。湿态条件下放电可最高实现SO_2传质提高13.8%,干态条件下放电对SO_2无脱除效果。SO_2吸附电子致使进入吸附区的自由电子数目减少,降低了颗粒的荷电,粉尘的脱除效率下降。     

复合胺砜溶液同时吸收并分部解吸CO_2/SO_2/NO_x循环实验研究

在同一系统中联合脱除CO_2/SO_2/NO_x并实现溶液的解吸再生,不仅能够减少气体污染物的排放,而且具有系统简单、经济性高等优点。自行设计了同时吸收一分部解吸CO_2/SO_2/NO_x循环实验系统,以N一甲基二乙醇胺和二甲基亚砜配制成的复合胺砜溶液为吸收剂,在不同解吸温度和解吸气液比条件下,考察了富液中各组分的解吸情况,确定了CO_2和NO的最佳解吸条件。在整体循环实验中,考察了系统的可行性和稳定性,并考察不同浓度溶液的吸收、解吸特性。在整体循环实验中,实现了CO_2、SO_2、NO、NO_2的同时吸收和CO_2、NO的分部解吸,各组分的吸收速率逐渐减小,解吸速率逐渐增加,最终吸收一解吸达到平衡,平衡时吸收、解吸速率与吸收液浓度无关。     

NaClO/Ca(OH)_2旋转喷雾脱硫脱硝的实验研究

在直径380 mm,高830 mm的工业旋转喷雾吸收塔模型上开展了NaClO/Ca(OH)_2混合液脱除烧结烟气中的SO_2和NO的实验研究,考察了溶液pH,模拟烟气温度,NaClO浓度,SO_2浓度,NO浓度这些操作参数对脱除效率的影响,得出最佳的实验工况为pH=10,T_g=60℃,m_s=6,并在此条件下进行了平行实验,实验结果表明脱硫、脱硝效率可分别达到98%和60%以上。     

低温等离子体协同NH_3-SCR去除柴油机NO_x研究

为研究低温等离子体协同NH_3-SCR去除柴油机NO_x的性能与相关影响因素,实验研究了单独NH_3-SCR,单独低温等离子体以及低温等离子体协同NH_3-SCR三种系统下NO_x的去除效率,并考察了反应温度、NO_2/NO比值、O_2浓度、C_3H_6浓度、放电能量密度等因素对各系统去除NO_x的影响。实验结果表明;在合适的O_2浓度下,低温等离子体可以有效将NO部分氧化为NO_2,但过多的能量密度输入会导致副产物的大量生成同时造成能量消耗过多;提高NO_2的量对于低温工况下大幅度提高SCR还原NO_x效率有重要意义,当NO_2/NO=1时,NH_3-SCR在各温度下NO_x转化效率达到最高,继续增大NO_2的比例,NO_x的转化效率又趋于下降。利用低温等离子体辅助NH_3-SCR的协同作用可以大幅度提高低温工况下NH_3-SCR的NO_x转化效率。     

载硫椰壳活性炭喷射脱汞实验研究

以元素硫对椰壳活性炭在不同温度下进行载硫改性。采用N2吸附/脱附、X射线近边吸收结构等方法对吸附剂进行孔隙结构和硫存在形态表征。在模拟烟气管道喷射实验装置上进行汞吸附脱除实验研究。载硫温度500℃时椰壳活性炭汞吸附效率优于商用富硫活性炭。活性炭汞吸附脱除能力由孔隙结构、硫含量与存在形态共同决定。不同体积分数SO_2、NO和HCl的加入对活性炭均有不同程度的促进作用。     

复合胺砜溶液对SO_2/CO_2/NO_x吸收工艺的实验研究

本文在微型鼓泡床实验系统中选用N-甲基二乙醇胺和二甲基亚砜的复合胺砜溶液,对SO_2、CO_2和NO_x进行同时脱除。在前期研究已取得最佳溶液配比的基础上,进一步研究烟气流量、反应温度以及溶液pH值对各组分脱除率的影响规律;综合分析得200 ml的复合溶液对流量为1 L/min的烟气的综合脱除效果最好,最佳的系统反应温度为40℃;而溶液pH随反应进行而降低,溶液初始pH值越高则对气体组分的吸收效果越好。     

短光程下差分吸收光谱法测量烟气浓度的研究

介绍了一种基于差分吸收光谱技术(DOAS)的烟气浓度反演方法,将该方法应用于实际的多组分气体检测中。文中使用短光程和分辨率较低的国产光谱仪,在信噪比较低的情况下,应用DOAS算法,设计了基于最小二乘法的NO和SO_2混合气体浓度计算方法;详细介绍了NO和SO_2气体的差分吸收截面获取方法,详述了SO_2和NO混合气体在不同波段的浓度反演方法;在常温常压下,实现了单组分SO_2、NO气体和混合气体的在线实时监测。实验结果表明,方法能够检测短光程下(300mm)的单组分SO_2、NO气体和混合气体,检测结果比较稳定,误差较小。     

WFGD系统中pH对Hg~(2+)还原释放机理的实验研究

湿法脱硫系统对燃煤电站烟气中的Hg~(2+)具有良好的脱除作用,但Hg~(2+)在脱硫系统内会被还原变为Hg~0再次释放,造成汞的二次污染。本文系统研究了不同pH值条件下,温度、SO_3~(2-)浓度以及O_2浓度对Hg~(2+)的还原再释放的影响。实验结果表明:相同pH值条件下,温度的升高会极大地促进Hg~(2+)的还原释放,溶液中SO_3~(2-)离子浓度的增大会与Hg~(2+)反应生成Hg(SO_3)_2~(2-)从而抑制了Hg~(2+)的还原;pH降低会造成配合物HgSO_3的质子化,促进Hg~0的再释放。O_2的存在会破坏Hg(SO_3)_2~(2-)的稳定性,并且O_2浓度越高这种破坏作用越明显,从而增强Hg~(2+)的还原再释放。同时,在较高pH值环境下,溶液中SO_4~(2-)含量较高进而抑制Hg~(2+)的释放。     

H_2O和SO_2对汞在MnO_2表面吸附影响的机理研究

MnO_2是一种备受关注的低温SCR脱硝催化剂的活性组分材料,其不仅对NO_x具有强催化还原作用,而且能够把烟气中的单质汞(Hg~0)催化氧化为易脱除的氧化态汞。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理方法研究了H_2O和SO_2在MnO_2表面的吸附机理,并分析其对Hg~0吸附的影响机制.结果表明,H_2O主要吸附在MnO_2(110)表面的Mn_5 top位,而Hg~0主要吸附在O_(br)bridge上,因此H_2O与Hg~0在MnO_2表面不会发生竞争吸附;SO_2能稳定的吸附在MnO_2(110)表面O_(br)bridge或者hollow位上,且SO_2的吸附能小于Hg~0的吸附能,故SO_2会与Hg~0竞争吸附,从而对Hg~0在MnO_2上的吸附产生不利影响。     

流化床中煤与木屑混烧污染物排放实验研究

采用木屑和煤混烧的方法来降低流化床燃烧煤中污染物的排放.实验结果表明,流化床中木屑和两种不同煤混烧时均可以有效降低SO_2和NO_x排放。随着木屑掺烧比例的增加,降低SO_2和NO_x排放的效果越明显;SO_2排放随流化风速增加而增加、NO_x排放增加幅度较小;随着燃烧负荷的增加,NO_x排放增加.由于受炉膛高度限制以及无二次风,CO排放随木屑掺烧比例、流化风速增加而增加。     

加压富氧燃烧模式下SOx/NOx强耦合促进SO3形成的机理研究

加压富氧煤粉燃烧技术由于净发电效率高被认为是最有可能得到应用的燃煤CO2控制技术之一,但受燃烧压力影响,烟气中的酸性气体(SOx/NOx)分压显著提高,导致腐蚀风险加剧,而目前对该问题相关的基础研究很少。本文利用详细反应机理(72组分,428反应),基于实验数据对照,揭示了加压富氧模式下SOx/NOx强耦合促进SO3和NO2形成的协同效应。动力学机理计算结果表明:SOx/NOx的交互作用可促进SO2和NO向SO3和NO2的转化,并且该促进效应在一定的温度和加压条件下十分显著。基于反应路径和敏感性分析,本文最终发展了一个能用于准确预测加压富氧燃烧模式下SO3和NO2在后火焰区形成特性的9步骨架反应机理。     

脉冲电晕放电脱除NO化学反应动力学过程

采用非接触的色散荧光发射光谱和时间分辨光谱方法,在大气压条件下,对脉冲电晕放电脱除NO的化学反应动力学过程进行了实验研究。在该研究中,首先利用色散荧光发射光谱方法,得到纯NO气体脉冲电晕放电中各活性粒子的色散荧光谱,并对其进行归属,确定了各活性粒子的灵敏指纹跃迁谱线;在此基础上,通过测量NO气体放电过程中所产生的N+,O,N₂及NO分子的灵敏指纹跃迁谱线的时间行为特性,研究脉冲电晕放电脱除NO的化学反应机理。实验结果表明：在脉冲电晕放电过程中,NO分子首先与高能电子发生非弹性电离碰撞,变成NO+离子,随后NO+离子发生解离反应,形成N+离子和O原子;N+离子在向阴极运动过程中与电子碰撞结合成激发态N原子,继而和其他激发态N原子结合成为激发态N₂;而O原子则应与其它O原子结合成为O₂。由此建立了大气压条件下纯NO气体脉冲电晕放电脱除NO的化学反应动力学模型。     

城市干化污泥循环流化床燃烧过程中NO和N2O的排放特性

在15 kW循环流化床实验台上进行了城市干化污泥的燃烧实验,研究了污泥含水率、燃烧温度、过量空气系数、二次风比率等因素对NO和N₂O排放特性的影响。实验结果表明:污泥含水率从4.5%增加至17.5%时,NO排放浓度明显降低,N₂O排放浓度明显升高;燃烧温度升高,NO排放浓度呈上升趋势,N₂O排放浓度则呈下降趋势;增大过量空气系数会促进NO和N₂O的生成;提高二次风比率可以降低NO和N₂O的排放浓度。城市干化污泥在循环流化床燃烧过程中NO和N₂O的排放浓度高于污泥与煤混烧时的排放浓度,但燃料N向NO和N₂O的转化率低于与煤混烧过程。     

SCR气氛下CuO-CeO_2/TiO_2催化剂对汞的催化氧化

采用溶胶一凝胶法合成了CuO-CeO_2/TiO_2(CuCeTi)催化剂,并采用BET,XRD,XPS等分析手段对催化剂进行了表征。在固定床实验装置上研究了低温SCR气氛下催化剂对单质汞(Hg~0)的催化氧化。结果表明;SCR气氛(NO+NH_3+4%O_2)下CuCeTi催化剂可以促进Hg~0的氧化。200℃,NO与NH_3体积分数均为0.1%,空塔气速(GHSV)高达54000 h~(-1)时,CuCeTi催化剂上Hg~0的氧化效率仍可高达99%;SCR气氛可以抑制CuCeTi催化剂上Hg~0的氧化,且NO与NH_3的浓度越高,抑制作用越强,但这种抑制作用随GHSV的降低可以得到缓解甚至消除。CuCeTi催化剂在SCR气氛下具有良好的汞氧化活性与稳定性,应用该SCR催化剂有望实现燃煤烟气中NO_x与Hg~0的协同控制。     

O_2/CO_2气氛下CH_4再燃还原NO的实验研究

在自行设计的实验装置上研究了CH4再燃还原NO的特性。研究结果表明,最佳再燃温度约为1000℃,再燃区最佳停留时间在0.4～0.6 s之间,随着平衡比的增大脱硝率最高可达90%以上,烟气中NO浓度越大再燃脱硝率越高,而SO_2存在对NO的还原有不利影响。总体表明,相同条件下O_2/CO_2气氛比常规空气气氛更有利于再燃脱硝。     

炭黑非催化还原NO的实验研究

在石英管式炉固定床反应器上研究了程序升温条件下炭黑与NO反应的规律。实验表明:天然气炭黑比其它炭黑具有更高的脱除率、最低的起始反应温度;炭黑的起始反应温度随着NO反应气浓度增大而升高;升温速率越大,NO 的脱除率越大,起始反应温度越低;炭黑质量浓度越大,NO的脱除率越大,起始反应温度越低;反应气中氧存在可以降低炭黑-NO起始反应温度。     

烟气脱硫渣-Mn3O4混合氧载体与煤反应特性研究

基于TG-FTIR联用技术,结合SEM-EDX、XRD和XPS等表征手段,深入研究了煤与烟气脱硫渣制备的CaSO_4-Mn_3O_4混合氧载体的反应特性,重点关注Mn_3O_4对CaSO_4反应活性的提升及其对CaSO_4副反应过程气相硫释放的抑制,发现CaSO_4-Mn_3O_4氧载体与煤反应时,通过独特的氧传递特性和利用途径,不仅实现了 CaSO_4中晶格氧的充分利用、促进煤的高效转化和CO_2的有效捕集,还能够抑制并定向脱除CaSO_4副反应释放的SO_2。最后,热力学模拟发现,在优化反应条件下,SO_2的排放比例不高于1%,相比于不加Mn_3O_4时的2.4%,在抑制和捕集SO_2方面具有显著提高。     

加压富氧燃烧下SO_3生成特性的动力学机理研究

加压富氧燃烧技术由于受燃烧压力和烟气再循环富集SO_2的影响,烟气中SO_3的形成存在加剧的风险。本文通过详细化学反应机理和热力学平衡计算,对0.1~2.5 MPa范围内加压富氧燃烧条件下一些关键因素对SO_3形成的影响进行分析。研究结果表明;加压燃烧显著缩短2SO_2+O_2→2SO_3总包反应体系达到平衡的时间,并促进了SO_3的生成量,压力从0.1 MPa.提高到1.5MPa,对应的SO_3浓度升高到4倍,酸露点温度升高71℃。在高温火焰区(T≥1473K),0.1~2.5 MPa压力范围下,反应体系的平衡时间在1~100 mS的量级,SO_3的生成率在0~6.5%;而在后火焰区(T≤1273 K),反应速率较慢,反应体系的平衡时间在1~1000 s的数量级。通过对火焰区SO_3生成特性的热力学平衡评估发现SO_3的生成量分别与SO_2和O_2的浓度呈1和0.5次方的关系。     

利用链式反应同步氧化烟气中NO和SO2的研究

燃煤烟气中NO和SO2的氧化对于提高其脱除效率和改良脱除产物有重要意义。基于大气化学的研究成果,本文提出了利用链式反应同步氧化烟气中NO和SO2的设想。阐述了该方法的反应机理,数值实验研究了在烟气条件下该链式反应发生的可能性以及反应温度对NO和SO2氧化率的影响,提出了利用低成本的添加剂引发链式反应的方法,并分析了选择添加剂的原则。     

CuO/γ-Al2O3催化吸附剂脱硝性能研究

本文采用溶胶-凝胶法制备CuO/γ-Al2O3催化吸附剂颗粒.分析表明:SO2的存在可以提高CuO/γ-Al2O3催化吸附剂的脱硝活性,SO2存在条件下,CuO/γ-Al2O3催化吸附剂的脱硝活性在载铜量8wt%时达到最高,达到95.7%.载铜量太高会使单位质量催化剂NO脱除率降低.在350℃时,硫酸盐化和未硫酸盐化的8wt%Cu催化吸附剂NO脱除率达到最高.NH3/NO摩尔比在1～1.2之间时,CuO/γ-Al2O3催化吸附剂的脱硝活性较高.