Mn掺杂对磁性γ-Fe_2O_3低温SCR脱硝活性的影响

采用共沉淀法制备一系列Fe_(1-x)Mn_xO_z(x为Mn物质的量比,x=0、0.1、0.3、0.5)磁性催化剂,考察Mn掺杂对γ-Fe_2O_3催化剂低温SCR脱硝活性的影响规律。结果表明,Mn掺杂能显著提高γ-Fe_2O_3的低温SCR脱硝活性,并拓宽其活性温度窗口;Fe_(0.7)Mn_(0.3)O_z催化剂的低温SCR脱硝活性最高,在125~200℃其NO_x转化率约为100%。N_2吸附及XRD分析结果表明,Mn的掺杂能优化γ-Fe_2O_3催化剂的孔隙结构及孔径分布,增大其比表面积和比孔容,并与催化剂中铁氧化物相互作用形成良好固溶体,从而提高γ-Fe_2O_3催化剂的低温SCR活性。     

不同制备工艺钒系SCR催化剂理化及催化性能研究

本文研究了制备工艺对 TiO2-WO3-V2O5- 载体型催化剂理化特性及其在 NH3-SCR 反应中催化性能的影响.通过 XRD、TG/DTA 等分析方法考察了煅烧温度等对催化剂中各组分晶体结构的影响,确定了制备负载型催化剂的最佳煅烧温度为 500℃.不同制备工艺催化剂理化性能的对比表明,多步浸渍法不仅提高了锐钛矿型 TiO2 向金红石型 TiO2 的转变温度,而且使更多的钒氧化物处于较低的价态,有利于提高还原反应的催化性能;催化活性评价试验也表明使用多步浸渍法制备的 SCR 催化剂具有较高的催化活性和更宽的高活性反应温度窗口.最后考察了反应空速对多步浸渍法所制备催化剂 NOx 转化效率的影响,结果表明:随空速的增加,NOx 转化效率逐渐降低.     

铁矿石低温催化脱硝性能研究

分别对不同铁矿石进行煅烧处理制备催化剂,研究其低温SCR脱硝活性。通过对催化剂进行XRD分析和BET测试,确定催化剂主要组成成分及表面结构特性。研究结果表明:赤铁矿的活性成分为α-Fe_2O_3,在240~300℃脱硝效率达90%以上;锰铁矿活性成分主要是Mn_2O_3和Fe_2O_3,在低温条件下表现优秀的脱硝性能,尤其是450℃煅烧制备的催化剂在90~270℃温度区间均保持99%以上的脱硝效率,且抗SO_2中毒性能较强,是一种具有广泛应用前景的低温SCR脱硝催化剂。     

含硫低浓度甲烷在Cu/γ-Al_2O_3颗粒上催化燃烧特性

实验研究了反应气流中SO_2对低浓度甲烷在Cu/γ-Al_2O_3颗粒上催化燃烧特性的影响规律,考察了硫在催化剂上的累积作用,探讨了催化剂硫中毒的原因。研究表明:SO_2存在时,燃烧反应时Cu/γ-Al_2O_3催化剂发生硫中毒,且中毒效应随着SO_2浓度的增加而加深;经预硫化处理的催化剂的活性有所下降,且低温段硫中毒效应更为明显,较高的反应温度能够使生成的硫酸盐发生分解,减少对催化剂活性的影响;造成Cu/γ-Al_2O_3催化剂硫中毒的原因是催化剂内有硫酸盐的生成,减少了活性位点及比表面积,阻碍了活性位点对甲烷分子的吸附,从而降低了催化剂活性。     

CaO高温脱除氰化氢试验研究

本文在石英反应器内试验了高温脱除HCN反应机理,研究了CaO对氰化氢的脱除作用,探讨了温度、体积空速和氰化氢浓度对脱除氰化氢的影响.试验结果表明:当T<45℃,CaO促使HCN中的N元素转化到CaCN_2,当T>800℃,CaO促使HCN中的N元素全部转化为N_2;CaO在800℃时,只要体积空速小于12000 h~(-1),CaO对HCN均有接近100%的脱除效果;在体积空速10000 h~(-1)、温度800℃工况下,CaO对初始浓度范围127×10~(-6)-512×10~(-6)的HCN均有接近100%的脱除效果.     

低温等离子体协同NH_3-SCR去除柴油机NO_x研究

为研究低温等离子体协同NH_3-SCR去除柴油机NO_x的性能与相关影响因素,实验研究了单独NH_3-SCR,单独低温等离子体以及低温等离子体协同NH_3-SCR三种系统下NO_x的去除效率,并考察了反应温度、NO_2/NO比值、O_2浓度、C_3H_6浓度、放电能量密度等因素对各系统去除NO_x的影响。实验结果表明;在合适的O_2浓度下,低温等离子体可以有效将NO部分氧化为NO_2,但过多的能量密度输入会导致副产物的大量生成同时造成能量消耗过多;提高NO_2的量对于低温工况下大幅度提高SCR还原NO_x效率有重要意义,当NO_2/NO=1时,NH_3-SCR在各温度下NO_x转化效率达到最高,继续增大NO_2的比例,NO_x的转化效率又趋于下降。利用低温等离子体辅助NH_3-SCR的协同作用可以大幅度提高低温工况下NH_3-SCR的NO_x转化效率。     

不同金属在催化脱硝过程中作用研究

采用共浸渍法和分步浸渍法在氧化铝载体上通过调节金属元素的负载量和负载顺序制备了多种催化剂,测试了其在NH3作为还原剂条件下的低温催化脱硝活性,研究各种活性组分在脱硝过程中的作用,考察浸渍顺序对脱硝性能的影响。在(?)(NO)=500×10~(-6),n(NH_3):n(NO)=1:1和(?)(O_2)=3.6%的条件下进行试验,结果表明,Mn在脱硝反应中是主要的活性组分,而Fe和Zr是助催化组分;浸渍顺序对催化剂脱硝活性有一定影响;当Fe负载量达到10%时,制备的催化剂5Zr-5Mn-10Fe/Al_2O_3脱硝活性最佳。     

钛基钒系催化剂脱硝活性实验分析

本文通过实验研究不同温度、不同烟气氛围以及不同催化剂组分/结构协同作用下催化剂的活性及其变化规律。首先分析了TiO_2基钒-钛催化剂在不同温度和气体协同作用下的催化活性特点,结果显示在350℃至450℃下两种钒-钛催化剂样品的脱硝效率均高于95%;在300~350℃下通入SO_2和水蒸气条件下,高比表面高空隙率蜂窝状钒-钛催化剂样品催化活性较高,具有较好的抗硫中毒性。进一步深入研究TiO_2基蜂窝状催化剂结构体系中钒和钨含量对催化剂活性调控的影响,实验结果发现钒的含量低于0.5%时,催化剂的活性随钒的含量增加而增加;而钒含量为一定时,催化剂活性在随着钨的含量增加,尤其在高温区域,有了较大的提高。研究结果将为脱硝催化剂的升级和催化脱硝工艺的优化提供实验基础数据。     

纳米La_(0.8)K_(0.2)FeO_3和La_(0.8)K_(0.2)Fe_(0.97)Pt_(0.03)O_3催化剂对柴油机NO_x和碳烟排放的影响

通过柠檬酸凝胶-浸渍法制备了具有介孔结构的纳米La_(0.8)K_(0.2)FeO_3和La_(0.8)K_(0.2)Fe_(0.97)Pt_(0.03)O_3催化剂,并利用XRD、SEM和BET对其性能进行表征。基于台架试验,研究了温度对纳米La_(0.8)K_(0.2)FeO_3和La_(0.8)K_(0.2)Fe_(0.97)Pt_(0.03)O_3催化剂同时脱除柴油机NO_x和碳烟排放的影响。结果表明,在温度150~350℃范围内,La_(0.8)K_(0.2)Fe_(0.97)Pt_(0.03)O_3作用下NO_x转化率较高;在温度350~400℃范围内,La_(0.8)K_(0.2)FeO_3作用下NO_x转化率较高,最高达27.5%。此外,在催化剂作用下副产物N_2O排放也得以降低。     

MnOx/Ti-PILC低温NH3-SCR脱除NO研究

实验制备并测试MnO_x/Ti-PILCs的低温（80～260℃）SCR脱硝活性,发现当MnO_x负载量为10%,催化剂煅烧温度为300℃时催化剂表面酸性较强,活性成分分散较好,脱硝活性最佳,在180℃下,NO脱除效率接近100%。研究了氧浓度和空速等对脱硝效率的影响,发现O₂浓度为3%时,对催化剂最为有利;在65000 h^-1的高空速条件下,10 MnO_x/Ti-PILC（300）依然表现出较高活性。MnO_x/Ti-PILC与MnO_x/Al₂O₃活性相当,高于MnO_x/TiO₂。     

负载型Fe-Ce催化剂低温SCR脱硝性能的研究

以氧化铝为载体,负载不同比例的金属组分Fe、Ce制作单组分及多组分的负载型催化剂。实验研究在不同反应温度、氧含量和空速比下,此类负载型催化剂的SCR脱硝性能。结果表明:由于稀土元素Ce的加入,多组分的8Fe-2Ce/Al_2O_3的催化脱硝效率明显高于单组分的8Fe/Al_2O_3,在240℃时可达94%,而且具有比单组分催化剂更好的抗硫性能。但Ce的加入并不是越多越好,Ce的过量加入反而会影响催化剂的催化脱硝效率。催化剂的制备方法与其催化脱硝效率有关,沉淀法制备的催化剂的催化脱硝效率高于浸渍法制备的催化剂,以450℃煅烧制备的催化剂的催化脱硝效率高于550℃煅烧的催化剂。脱硝实验条件影响催化剂的催化脱硝效率,3%氧含量下的催化脱硝效率高于无氧条件下的,低空速比时脱硝效果高于高空速比的。     

V_2O_5/WO_3/TiO_2催化剂制备及其SCR性能研究

本文通过浸渍法制备了V2O5/TiO2系列筛选催化剂及V2O5/WO3/TiO2负载型催化剂,并在模拟评价装置上考察了上述催化剂在SCR反应巾的催化性能.结果表明,V2O5在涂材料中应该低于3wt.%;钒系催化剂对NOx的净化效率随反应温度的升高,先增加而后减小,存在一个适宜反应温度窗口;随反应温度升高, NH3泄漏量逐渐降低,在温度达到350°C之后,NH3泄漏世不再随温度的升高而变化;SCR反应温度较低时HC和CO浓度基本不变,但从450°C开始,HC浓度逐渐降低,而CO浓度则急剧升高;随NOx/NH3比例增加,NOx转化效率逐渐降低.     

甲烷二氧化碳重整反应镍基催化剂的研究

为研制高性能的甲烷二氧化碳苇整反应催化剂,本文采用实验测量方法研究了不同制备条件、添加不同助剂以及不同反应温度对于催化剂活性及选择性的影响规律。结果表明,在600℃下焙烧4 h为较好的催化剂制备条件,Ni-MgO-CeO_2/γ-Al_2O_3在各个反应温度下性能均较好。温度对于催化剂的活性、稳定性以及选择性均有较大影响,对于活性的影响尤为显著,在600～800℃的温度范围内,温度每升高100℃,反应物的转化率可提高约20%～30%。     

铁基磁流化床SCR烟气脱硝的磁场效应

进行了铁基磁流化床SCR烟气脱硝实验研究,并对铁基床料进行了BET和XRD分析。结果表明,在0.01～0.015 T磁场下,180℃时的SCR脱硝效率达90%,将高效脱硝温度范围从无磁场时的220～250℃扩展至180～250℃。其原因主要在于辅加磁场降低了SCR反应的表观活化能,改善了Fe_2O_3催化剂的SCR活性。磁流化床中Fe_2O_3催化剂SCR脱硝反应的磁场效应可归纳为:磁场强化NO在Fe_2O_3表面的磁化学吸附;磁场促进活性自由基NH_2的生成以及自由基NH_2与NO的反应;磁场流态化良好的传热、传质特性进一步促进了脱硝反应。     

草酸二甲酯加氢制乙二醇催化剂的研究

常规方法制备的草酸二甲酯加氢催化剂活性和选择性较差,通过化学还原沉积法制备了Cu-B/γ-Al2O3、Cu-B/SiO2非晶态合金催化剂并进行了XRD、TDA的表征。在2.0MPa,摩尔氢酯比50:1,体积空速2h-1,反应温度200℃时进行催化剂评价。结果表明,Cu-B/γ-Al2O3、Cu-B/SiO2非晶态合金催化剂的活性和选择性较好,显示出良好的应用前景。     

不同催化剂体系对甲醇催化NO的影响

在柴油甲醇双燃料发动机排放污染物的基础上,利用合成气台架探究不同催化剂体系对甲醇催化NO反应的影响。结果表明在低温阶段(小于300℃)甲醇在Mo/γ-Al_2O_3催化剂体系上对NO催化转化效率最高,高温阶段(大于300℃)甲醇在Co/γ-Al_2O_3和γ-Al_2O_3催化剂体系上对NO的催化效率高。催化剂体系Co/γ-Al_2O_3(前)+Mo/γ-Al_2O_3(后)催化活性优于单独使用的两种催化剂。配气中的CO会使组合式催化剂体系低温阶段的催化活性大大降低,而H_2则可以使组合式催化剂体系的低温催化活性提高。     

镍改性ZSM-5催化剂及其SCR催化性能

采用液态离子交换法制备了不同负载量的镍改性ZSM-5分子筛催化剂,并考察了上述催化剂的微观结构和物理化学特性及其在NH3-SCR反应中的催化性能。结果表明:在负载量<10.9%时镍在分子筛中具有高度的分散性,而随着镍负载量的进一步增加,分子筛表面开始出现较大的NiO颗粒;镍元素只以+2价存在于分子筛催化剂中;在NH₃-SCR反应中,镍负载量低于14.9%时,增加镍负载量将提高催化剂的低温活性;当反应温度超过300℃时,高温催化中心开始起作用,但随镍负载量的增加,高温活性开始下降时的温度逐渐降低。     

钙钛矿型La_(1-x)Ce_xMnO_3对CH_4、CO和H_2的催化燃烧

用溶胶凝胶法制备了钙钛矿型LaMnO_3催化剂,研究了铈替代部分镧对催化材料性能的影响。用XRD、SEM和比表面积等手段对催化剂进行表征,并研究了催化剂对CH_4、CO和H_2的催化活性。实验结果表明:LaMnO_3中掺杂10%的铈,可以增加催化剂的比表面积并保持纯钙钛矿相,还提高了对CH_4和CO的催化活性。La_(0.9)Ce_(0.1)MnO_3在空速48000 h~(-1)下,T_(10)为417℃,T_(90)为572℃;在CO的催化燃烧中T_(90)为249℃;La_(0.9)Ce_(0.1)MnO_3和LaMnO_3对H_2的催化活性接近,T_(90)为260℃。     

瞬态磷光发射光谱研究阿替洛尔与单线态氧反应的动力学（英文）

药物活性化合物阿替洛尔是一种β受体阻滞剂,若将其排放到地表水资源中会对人类健康和生态系统产生不利的影响.受光驱动的直接光降解以及间接光降解法可以有效去除环境中的阿替洛尔.在间接光降解方法中,~1O_2是降解阿替洛尔这类污染物的重要活性物种.然而,关于阿替洛尔与~1O_2反应动力学的信息还比较缺乏,二者间的反应速率常数仍存在争议.本文通过直接观察~1O_2在1270 nm处衰减动力学来研究阿替洛尔与~1O_2在不同溶剂中的反应速率常数:在重水中为7.0×10~5 (mol/L)~(-1)·s~(-1),在乙腈中为8.0×10~6 (mol/L)~(-1)·s~(-1),在乙醇中为8.4×10~5 (mol/L)~(-1)·s~(-1).在极性强、给氢能力弱的溶剂中阿替洛尔与~1O_2的反应速率常数更大.这些结果对光降解阿替洛尔等β受体阻滞剂提供相关动力学信息.     

整体式CuMn2/Cord上挥发性有机物C6H6催化燃烧实验研究

本文在蜂窝状堇青石(Cord)载体上多次浸渍制备了CuMn_2/Cord整体式催化剂,通过改变活性组分负载量和后处理方式来考察催化剂对C_6H_6的催化性能,并重点研究了C_6H_6在不同催化剂上反应活性和动力学特性,结果表明:经无水乙醇后处理的催化剂表面晶体分散均匀度相比水洗更好,相同条件下可为C_6H_6提供更多的反应活性位;浓度为750 mg·Nm~(-3)的C_6H_6气流以4000 h~(-1)的空速分别在六种催化剂和堇青石(Cord)载体中的催化反应特性表明:发现三次负载醇洗二次负载醇洗=三次负载水洗一次负载醇洗二次负载水洗一次负载水洗堇青石(Cord);所制备的催化剂对C_6H_6催化燃烧的活化能为40～60 kJ·mol~(-1),通过Sm准则数判定,反应温度区间被200℃、250℃分为动力控制、过渡区和扩散区。