基于激光外差技术的高分辨率整层大气透过率测量

激光外差技术是一种高灵敏度的光谱探测技术,利用该技术研制的装置易于集成化小型化,可以进行地基或星载的地球大气或天文观测。基于激光外差光谱测量技术,结合自研的太阳跟踪仪建立了一套高分辨率整层大气透过率测量系统,系统分辨率约为0.006 cm-1。该系统利用太阳光和红外激光在非线性探测器中进行光学混频,通过对获取的混频信号进行电子学滤波和平方率探测,获得了高光谱分辨率的外差信号。采用Langley-plot定标法对测量系统进行定标,获取了仪器标定常数和对应的大气总光学厚度,实现了中红外波段整层大气透过率的实时测量。同时,将实测整层大气透过率与MODTRAN5.0软件仿真计算的结果进行对比分析,两者的一致性较好。分析表明该测量系统具有很高的分辨率并且性能稳定可靠,在大气科学、天文观测和激光大气传输等研究领域具有广阔的应用前景。     

基于高分辨率激光外差光谱反演大气CO_2柱浓度及系统测量误差评估方法

利用实验室研制的近红外激光外差光谱仪,开展了基于最优估计算法的温室气体柱浓度反演和系统测量误差的近似评估等相关工作.首先,通过光谱数据库、参考正向模型计算结果与傅里叶变换红外光谱技术探测结果筛选出了探测窗口,并以此为依据选择了相应的激光器和探测器;其次,建立了基于参考正向模型最优估计浓度反演算法,采用Levenberg-Marquardt (LM)迭代方法,实现了整层大气CO_2柱浓度及垂直分布廓线的反演,并开展了长期观测对比实验,验证了反演算法的可行性;最后,通过模拟所选探测窗口波段在不同白噪声条件下的正向大气透过率谱,获得了系统SNR与柱浓度测量误差之间的近似对应关系.该研究是探测系统不可或缺的理论计算部分,将有助于完善激光外差技术在大气探测中的应用.     

应用于激光外差辐射计的高精度太阳跟踪仪

报道了一套适用于激光外差辐射计的高精度太阳跟踪仪,为激光外差辐射计提供用以反演大气成分的柱浓度和垂直廓线的太阳光。太阳跟踪系统采用太阳运行轨迹跟踪与光电跟踪相结合的跟踪方式,具有精度高、全时空特点。测量了该太阳跟踪仪的跟踪精度,X和Y轴方向跟踪精度分别达到0.068°和0.06°,能够满足激光外差辐射计在大气和天文领域中对太阳光收集的要求。进而把太阳跟踪仪与实验室研制的激光外差辐射计集合起来,测量了3.5 μm附近的太阳光谱,得到了CH₄在整层大气中的吸收情况,为下一步反演整层大气中CH₄的柱浓度和垂直廓线奠定了基础。     

4.4 μm中红外激光外差光谱探测技术研究

在国内首次报道以窄线宽的4.4 μm外腔量子级联激光(QCL)作为本地振荡光源,黑体作为辐射光源的激光外差光谱实验装置的建立和测量工作。激光外差光谱是一种高灵敏度的光谱探测技术,并可以用于发展一种小型的光谱探测系统,进行地基或星载的地球大气或天文观测。介绍了激光外差的基本理论、装置的建立和实验测量工作。此激光外差光谱实验装置采用4.4 μm外腔量子级联激光,出光功率高达180 mW,在4.38～4.52 μm间连续可调,具有很宽的光谱调谐范围,能实现CO₂,CO和N₂O等大气重要分子的同时测量。通过开展不同压力下CO₂气体的激光外差光谱测量,对激光外差光谱实验装置的性能进行了评估。目前该激光外差系统的信噪比达到86,低于散粒噪声极限条件的理论计算值287,系统的光谱分辨率约为0.007 8 cm-1,能满足较窄线宽条件下的高分辨率激光外差光谱的测量。分析结果表明,中红外激光外差光谱系统具有很高的瞬态信噪比及光谱分辨率,在高精度测量大气温室气体的柱浓度和温室气体垂直廓线分布方面具有广阔的应用前景。     

激光外差光谱仪的仪器线型函数研究

激光外差是一种基于相干探测原理的高灵敏度光谱检测技术,因其同时具有很高的光谱分辨能力,被广泛应用于诸多研究领域.在光谱测量过程中,仪器线型函数对吸收谱线的平滑作用,会对气体浓度的反演结果产生影响.为了获取激光外差光谱仪的仪器线型函数,基于激光外差原理和信号处理过程,对影响仪器线型函数的射频滤波带宽和积分时间等参数进行了分析,获得了仪器线型函数表达式.利用自行建立的激光外差光谱仪,多次测量了3.53μm波段内水汽、甲烷的吸收谱线,分别将射频滤波频域响应函数和本文获得的仪器线型函数耦合进水汽、甲烷柱浓度的反演.结果表明,射频滤波带宽为30 MHz、积分时间分别为10 ms和100 ms时,光谱仪的实际分辨率分别约为0.005 cm~(-1)和0.025 cm~(-1);使用仪器线型函数对积分时间为100 ms时测量的数据进行反演,透过率残差平方和与甲烷吸收峰值处的残差分别减小16%和100%,提高了气体浓度反演的准确度.     

全光纤双通道大气温室气体激光外差光谱探测技术研究

激光外差光谱技术是近年迅速发展的一种高光谱分辨率遥感探测技术,其装置具有体积小、光谱分辨率高等特点,适用于大气温室气体浓度的探测。各种观测实验已证明其是一种切实、有效的探测手段,在地球大气探测领域具有很大的应用前景和潜力。在现有激光外差光谱仪器的基础之上,提出了一种新型的仪器结构。采用光纤光开关对直射的太阳光进行调制与分束,实现利用单个光纤光开关进行两个波段激光外差信号的同时探测。为全光纤激光外差光谱仪的下一步系统集成和多波段激光外差光谱仪的构建提供了新方法。从激光外差探测的原理出发,分析了激光外差光谱探测技术的优势和关键参数,并结合自行研制的高精度太阳跟踪仪,搭建了一套近红外双通道全光纤式激光外差辐射计的原理样机。详细地阐述了激光外差辐射计原理样机中各功能模块的作用和参数,着重描述了光纤光开关在其中的作用原理和功能,详细地讨论了激光外差光谱仪的波长扫描模式和波长标定方法。在此基础上,讨论了激光外差辐射计的相关参数设置依据和仪器函数的测量方法,并给出了激光外差装置的仪器函数以及相应的光谱分辨率(0.004 4 cm-1)。利用搭建的激光外差光谱仪在合肥地区(31.9°N, 117.166°E)进行了实际的大气探测,同时在波段(6 056.2~6 058.1 cm-1)和(6 035.6~6 036.5 cm-1)分别获取了CH₄和CO₂分子的激光外差吸收信号,并对吸收信号进行了波长标定和归一化,得到了CH₄分子和CO₂分子的整层大气透过率谱,测量光谱信号的信噪比分别为197和209,同时也对分子吸收信号的光谱特征进行了分析。本文的测量实践表明光纤光开关可以用于激光外差光谱系统的结构优化,实现多通道多波段的激光外差光谱同时测量,拓展激光外差光谱仪在大气探测领域的应用。     

一种基于空问外差光谱技术观测的逐线积分水汽浓度反演方法

空间外差光谱技术(SHS)是一种可进行高光谱分辨率探测的光谱分析技术,其灵敏度高,可实现成像探测,特别适用于大气中痕量气体的观测.鉴于此,提出了一种在实验室理想环境下水平观测水汽的逐线积分反演算法.使用Voigt线型函数计算出所选带宽内各吸收线的吸收系数,并将半宽校正剑相应压力水平下;考虑各吸收线的线翼吸收贡献,计算出波段内的平均透过率;结合通过实测光谱得出的透过率推算水汽浓度.应用在1590～1610 cm-1波段内傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)的实测数据计算不同水汽浓度的平均透过率,并与相应的应用Modtran计算的结果相比较,最终验证了算法的可行性.     

格尔木地区整层大气臭氧浓度激光外差测量与反演研究

搭建了便于外场观测的3.3μm激光外差光谱仪,实测其光谱分辨率为0.004 cm^-1。利用该设备测量了青海格尔木地区整层大气臭氧的吸收光谱,并结合最优估算法反演了该地区的臭氧浓度。测量期间,格尔木地区臭氧柱浓度均值约241.7 DU,且浓度随观测时间呈上升趋势,上升速度约4 DU/h。结果表明,该激光外差光谱仪结合最优估算法能够实现高海拔地区整层大气臭氧浓度的测量,在环境、气象及激光大气传输等研究领域具有重要的应用前景。     

大气中水汽柱浓度的直射太阳光红外吸收光谱遥测研究EI北大核心CSCD

研制了一种地基傅里叶变换红外光谱遥测系统,自动记录了晴天的太阳近红外吸收光谱,从该光谱中实时获得了整层大气透射率,进而采用最优化方法从该透射率中反演出了测量站点地区大气中2011年10月17日到2013年3月6日期间的整层水汽柱浓度含量。由该地基遥感技术获得的高时间分辨率整层水汽柱浓度与太阳辐射计的测量结果相比较,两者具有较好的一致性,相关系数达92%。测量站点地区的水汽柱浓度日变化很大并且没有明显周期性,日变化的复杂特征与多种因素有关。由于大气环流、季节温度变化等因素影响,测量站点地区水汽柱浓度呈现出明显季节周期特征,夏季明显高于冬季。这些结果对于水汽探测和分析方法的研究应用具有重要意义。     

基于近红外差分吸收光谱技术的大气中水汽柱浓度反演

基于近红外被动差分吸收光谱技术(IR-DOAS)反演了大气中水汽柱浓度。从Hitran数据库中获取高分辨率截面,利用Voigt线型进行不同温压条件下的线性展宽,获得不同反演吸收截面。以仰角为90°的光谱作为参考谱,对光谱进行反演,获取垂直柱浓度。通过与太阳光度计(CE-318)进行对比发现,结果具有很好的趋势一致性,线性相关系数为0.99,且IR-DOAS的反演值与CE-318结果的差值在IR-DOAS反演误差范围内。将其应用于水汽斜柱浓度的空间分布获取发现,垂直方向水汽斜柱浓度随仰角的变化呈梯度变化,水平方向水汽斜柱浓度随观测方位角的变化几乎不变,分布均匀。     

Atmospheric observations of multiple molecular species using ultra-high-resolution external cavity quantum cascade laser heterodyne radiometry

We demonstrate a widely tunable laser heterodyne radiometer operating in the thermal IR during an atmospheric observation campaign in the solar occultation viewing mode. An external cavity quantum cascade laser tunable within a range of 1120 to 1238 cm(-1) is used as the local oscillator (LO) of the instrument. Ultra-high-resolution (60 MHz or 0.002 cm(-1) transmission spectroscopy of several atmospheric species (water vapor, ozone, nitrous oxide, methane, and dichlorodifluoromethane) has been demonstrated within four precisely selected molecule-specific narrow spectral windows (～1 cm(-1). Atmospheric transmission lines within each selected window were fully resolved through mode-hop-free continuous tuning of the LO frequency. Comparison measurements were made simultaneously with a high-resolution Fourier transform spectrometer to demonstrate the advantages of the laser heterodyne system for atmospheric sounding at high spectral and spatial resolutions.     

基于页岩气返排液中甲烷浓度及排放速率的红外光谱反演研究

随着页岩气的开发,传统的手持式甲烷测量仪无法继续应对复杂的开采工况。针对页岩气开发过程中温室气体甲烷的浓度及排放速率难以实时在线监测的问题,利用自主设计并搭建的开放光程傅里叶变换红外光谱（FTIR）测量系统,对页岩气开采过程中各种工况下返排液进行实时在线测量。其中FTIR分辨率为1 cm-1, 光程为50 m,红外光源通过返排液正上方被光谱仪接收。对测量所得的红外光谱进行多次平均,提高光谱质量并进行反演计算。从HITRAN数据库中提取甲烷特征吸收截面,考虑环境与仪器等影响,对测量温度进行修正,选取合适的吸收波段,与水汽的吸收截面进行吸收峰叠加,合成标准光谱。使用最小二乘法对实测光谱与标准光谱进行拟合,从而反演出甲烷浓度。并根据返排液排放速率,结合光路通过返排池的距离及红外光谱反演浓度,对页岩气开采过程中甲烷排放速率进行计算。结果表明：不同开采工况下,光谱反演浓度呈明显起伏变化。更换三项分离器时,甲烷浓度有明显上升;在点燃火炬时,甲烷浓度持续低值;其红外光谱反演浓度符合页岩气开采过程中甲烷排放情况。改变测量光谱平均次数,对返排液甲烷进行单位小时和连续80小时测量并分析。在单位小时内,甲烷浓度在100～800 μmol·mol-1范围内呈现明显起伏变化;甲烷的排放速率在50～300 m3·h-1内波动。对返排液进行80小时连续测量,甲烷浓度最大值为936.4 μmol·mol-1,其最大排放速率达到535.1 m3·h-1;最低值为36.82 μmol·mol-1最小排放速率为18.63 m3·h-1。反演数据结果说明：在页岩气开发过程中,其返排液为一个无组织甲烷排放源,且排放速率在短时间内变化十分明显。红外光谱反演浓度和传统手持式甲烷测量仪测量结果具有较好一致性,相关系数为0.743 6。相对于传统手持式甲烷测量仪器,红外光谱反演法具有响应速度更快,非接触远距离,实时在线测量等优势。     

迭代最小二乘法气体光谱自动水汽差减算法

傅里叶红外光谱法具有测量速度快、信噪比高、检测范围广等优势,在针对污染源废气排放的快速检测及长时间在线监测中具有巨大的发展潜力。水汽是红外光谱污染气体检测中的主要干扰物,影响NO_X,SO₂等重要污染物的检测,差减水汽背景谱消除光谱中水汽干扰可提高这些污染物的检测精度,具有重要意义。气体光谱中水汽吸收峰由于受到水分子团簇、仪器线型函数等影响,通过数值方法对其计算的误差较大;为此,水汽背景谱一般需采用同一台光谱仪实测获得。主要有两种方法： 第一种是通过反复调节水汽/氮气混合气中的水汽浓度,使水汽背景谱中的水汽吸收峰与污染气体光谱中水汽吸收峰相同,此方法耗时较长,且受环境条件制约很难在现场检测中使用;第二种方法是预先测量不同浓度的水汽光谱,在检测污染气体时选取两幅与污染气体光谱中水汽吸收峰最为接近且将其夹在中间的水汽光谱作为参考谱,使用这两幅参考谱线性拟合与污染气体光谱中水汽吸收峰相同的水汽背景谱,此方法可获得高度近似的水汽背景谱,但当前缺乏相关自动算法妨碍了其在快速自动消除水汽干扰方面的应用。为此,提出一种选取水汽参考谱及拟合水汽背景谱的自动算法,用于自动差减消除水汽干扰。在参考谱选取中,使用污染气体光谱依次减去浓度由低至高的水汽光谱,依据差减后光谱中水汽吸收峰所在波数的吸光度正负性来选取参考谱。在水汽背景谱计算中,基于迭代最小二乘法逐步剔除光谱中受污染物吸收峰干扰的波数,采用剩余波数上的数据拟合水汽背景谱,使其与污染气体光谱中水汽吸收峰相一致。使用水汽背景谱对污染气体光谱进行差减即可消除污染气体光谱中的水汽干扰。对含有NO₂的污染气体光谱进行了差减消除水汽干扰实验,结果表明所提出的自动算法可快速准确消除水汽干扰;NO₂在消除水汽干扰后可由其位于1 629 cm-1的强吸收峰检测,相比消除水汽干扰前使用不受水汽干扰的位于2 917 cm-1的弱吸收峰检测,其检出限得到了大幅提高。     

基于代数迭代算法的燃烧火焰温度场和气体浓度场重建研究

基于TDLAS(tunable diode laser absorption spectroscopy)技术,以水汽作为目标气体,采用直接吸收的测量方式,探测了甲烷空气预混平焰炉燃烧区域水汽的吸收光谱信号,通过ART(algebraic reconstruction technique)代数迭代算法对燃烧场温度和水汽浓度分布进行了模拟重建和实验研究,模拟重建采取5×5共25个网格的正方形重建区域,假定25个网格的一个温度浓度二维分布,模拟28条激光束从不同的角度方位穿越重建区域,得到模拟射线下的投影值,经ART算法重建,结果显示温度场和水汽浓度场的重建偏差均在1%以内。实验采用分布反馈式激光器作为光源,选取H₂O的7 153.722,7 153.748和7 154.354 cm-1三条吸收线作为测温谱线,其中前两条线不区分作为一条吸收线来处理。使用平移台多方位平行扫描,共获取30路光谱吸收信号,经数据处理、算法重建和双线比值法测温原理得到了圆形平焰炉16个不同区域的温度浓度值,且炉面偏向中心区域温度浓度值较高,边缘较小,结果表明代数迭代算法能够很好地实现燃烧区域温度场和水汽浓度场的反演。