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1.
用XRD、FT-IR、ESR、H2-TPR和TPO等方法,对Na2WO4-Mn2O3/SiO2催化剂和其经水煮处理的一系列样品进行了表征.实验发现该催化剂中的结晶态Na2WO4易于流失,单层分布的Na2WO4在苛刻的处理条件下也有可能流失.依此,探讨了上述流失现象与Na2WO4-Mn2O3/SiO2催化剂的催化活性及该催化剂在长时间反应中发生的SiO2相变之间的关系,证明了结晶态Na2WO4的流失对该催化剂甲烷氧化偶联反应的催化活性只有轻微的影响,单层分布Na2WO4的流失可造成催化剂中Mn从Mn3+转变为Mn2+,并使催化剂的催化活性明显降低.但在水煮条件下,无论是结晶态的还是单层分布,Na2WO4的流失都没有对SiO2的α-方石英结构产生影响 相似文献
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Na-W-Mn/SiO2催化剂活化甲烷的研究Ⅱ.活性氧物种 总被引:8,自引:3,他引:5
制备了不同Na、W、Mn组分的Na-W-Mn/SiO2催化剂,并进行了O2程序升温脱附(O2-TPD)和不同温度下Na-W-Mn/SiO2催化剂的CH4脉冲反应(CH4-PR)。研究结果表明,Na-W-Mn/SiO2催化剂活化甲烷的活笥氧物种是W和Mn提供的、高温下易于流动的表面晶格氧(O^2-)。Na和O^2-的活泼性具有重要的促进作用,它可以极化W、Mn的金属一氧键,促进O^2-的流动性。Na 相似文献
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本文考察了碱金属和氯离子对Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂甲烷氧化偶联反应性能的影响,结果表明,只有在氯离子和碱金属的共同作用下才能有效地提高C2烃的收率及其选择性.催化剂经NaCl改性后,C2烃收率为22%,并可获较高的烯烷比.在考察范围内增加接触时间(W/F),催化剂选择性保持不变,但乙烯的选择性呈上升趋势.钠盐Na2WO4、Na4P2O7、Na2SO4、Na2CO3及Na2B4O7对稳定催化剂的贡献按上述顺序逐渐减小.对NaCl-Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂进行了稳定性考察,使用XPS、XRD和红外光谱对经历不同反应时间的催化剂进行了表征. 相似文献
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Na-W-Mn/SiO2催化剂活化甲烷的研究Ⅰ. 活性中心的结构 总被引:6,自引:2,他引:4
制备了不同Na、W、Mn组分的Na-W-mn/SiO2催化剂,甲烷氧化偶联反应催化性能的评价和XPS、XRD、LRS表征。研究结果表明,Na不但有强的表面富集能力,而且可以Mn向表面发生迁移,首次发现Na2W2O7也是活化甲烷的活性相,活化甲烷的活性中心是Na-O-Mn和Na-O-W结构单元,且Na-O-Mn主要存在于催化剂的的表面,Na-O-W则分布在距催化剂表面较深的部位。 相似文献
6.
制备了一系列不同W,Mn含量的Na-W-Mn/SiO2催化剂,并进行了其催化甲烷氧化偶联反应性能评价和XPS,XRD表征,研究结果表明,W和Mn的含量分别为2.2%≤W≤8.9%和0.5%≤Mn≤3%时,催化剂具有较好的甲烷氧化偶联反应性能。Mn的表面浓度与甲烷的转化率和乙烯的选择性有较好的对应关系,W的表面浓度与乙烷的选择性有一定有关系,据此提出Na-O-Mn和Na-O-W都是甲烷氧化偶联反应的 相似文献
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2%Mn2O3-5%Na2WO4/SiO2催化剂上的甲烷氧化偶联反应动力学 总被引:1,自引:0,他引:1
在Mn2O3-Na2WO4/SiO2催化剂上的甲烷氧化偶联反应可用Rideal-redox机理描述,它包括均相及多相两个步骤。甲基自由基的生成是一个多相过程,C2烃的生成是一个均相过程。催化剂的活性同氧化速率和CH4与表面氧种的反应速率有关,C2烃的选择性与甲基自由基氧化速率常数和甲基自由基偶联速率常数的比值有关,这些常数均可从实验中求得。 相似文献
8.
对甲烷氧化偶联W—Mn/SiO2催化剂Na2WO4的流失及其影响的考察 总被引:1,自引:0,他引:1
用XRD,FT-IR,ESR,H2-TPR和TOP等方法,对Na2WO4Mn2O3/SiO2催化剂和其经水煮处理的一系列样品进行一表征。实验发现该催化剂中的结晶态NaWO4易于流失,单层分布的Na2WO4在苛刻的处理条件下也有可能流失。 相似文献
9.
在Mn2O3-Na2WO4/SiO4催化剂上的甲烷氧化偶联反应可用Rideal-redox机理描述,它包括均相及多相两个步骤.甲基自由基的生成是一个多相过程(表面反应),C2烃的生成是一个均相过程(气相反应).催化剂的活性同氧化速率(k1)和CH4与表面氧种的反应速率(k2)有关,C2烃的选择性与甲基自由基氧化速率常数和甲基自由基偶联速率常数的比值(k/k4)有关,这些常数均可从实验中求得. 相似文献
10.
考察了Na2WO4-Mn/SiO2催化剂上甲烷与二氧化碳反应制C2烃及其反应机理,820℃时,C2烃选择性可达94.5%,随着着温度继续升高,虽然甲烷的转化增加,但C2烃选择性逐渐降低。O2-TPD,CH4及脉冲实验表明,800℃脱附的表面昌格氧为活性氧物种,在催化甲烷活化的同时,CO2可在该催化剂上活化分解为活性氧物种。 相似文献
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Helen Bjrk Hanna Dabkowska John E. Greedan Torbjrn Gustafsson John O. Thomas 《Acta Crystallographica. Section C, Structural Chemistry》2001,57(4):331-332
Lithium manganese oxide crystals with composition (Li0.91Mn0.09)Mn2O4 were synthesized by a flux method. The crystals have a structure closely related to that of the cubic spinel LiMn2O4, but 9% of the lithium ions in the tetrahedral 4a site are substituted by Mn2+ ions. This substitution lowers the average Mn oxidation state below 3.5+, resulting in a Jahn–Teller distortion of the MnO6 octahedron. 相似文献
12.
Crystals of the title compounds were obtained by arc-melting cold-pressed pellets of the elemental components, followed by annealing the reaction products in an argon atmosphere slightly below the melting point. The crystal structures of these isotypic, hexagonal carbides (P63/m, Z=2) were determined from single-crystal X-ray data; Gd3Mn2C6: a=815.0(2) pm, c=504.93(9) pm, R=0.012 for 526 structure factors and 18 variable parameters; Tb3Mn2C6: a=810.5(2) pm, c=500.5(2) pm, R=0.025 (225 F′s, 18 variables). The carbon atoms form pairs with C—C bond distances corresponding to double bonds. The three-dimensional, polyanionic managanese carbon network contains relatively large trigonal-bipyramidal voids formed by three lanthanoid and two manganese atoms. The rationalization of chemical bonding on the basis of the 18-electron rule suggests that these voids are filled by nonbonding electrons of the adjacent manganese atoms. 相似文献
13.
Nicolas Guiblin Dominique Grebille Henri Leligny Christine Martin 《Acta Crystallographica. Section C, Structural Chemistry》2002,58(1):i3-i5
The tricalcium dimanganese heptaoxide (Ca3Mn2O7) member of the Ruddlesden–Popper series Can+1MnnO3n+1, i.e. with n = 2, was previously reported with an I‐centred tetragonal lattice [at = 3.68 and ct = 19.57 Å] by Fawcett, Sunstrom, Greenblatt, Croft & Ramanujachary [Chem. Mater. (1998), 10 , 3643–3651]. It is now found to be orthorhombic, with an A‐centred lattice [a = 5.2347 (6), b = 5.2421 (2) and c = 19.4177 (19) Å]. The structure has been refined in space group A21am using X‐ray single‐crystal diffraction data and assuming the existence of twin domains related by the (10) plane. A comparison with the basic perovskite structure CaMnO3 (n = ∞) is proposed. 相似文献
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Single-crystalline Mn2SnO4 nanowires were first synthesized by chemical vapor deposition; they consist of inverse spinel structure grown with the [111] direction; the nanowires have a ferrimagnetic phase below 46 K (T(C)) with large hysteresis; this ferrimagnetic transition is probably due to the presence of Mn3+ ions at octahedral sites. 相似文献
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O. G. Koch 《Monatshefte für Chemie / Chemical Monthly》1955,86(5):868-874
Zusammenfassung Es wird eine einfache und geringen Aufwand erfordernde Darstellungsmethode für Mn5N2 beschrieben. Durch Elektrolyse einer Mn(II)-chloridlösung mit Quecksilber als Kathode wird ein Manganamalgam dargestellt. Es wird gezeigt, daß die Art der Verarbeitung des Manganamalgams einen entscheidenden Einfluß auf die Reinheit des dargestellten Mn5N2 ausübt. Nach dem Abdestillieren des Quecksilbers aus dem Manganamalgam im Wasserstoffstrom wird das zurückbleibende, pyrophore Manganpulver in einer Kalorimeterbombe mit Reinstickstoff bei 10 Atm. Druck 2 Min. auf 860°C erhitzt. Es konnte ein Mn5N2 mit einem Stickstoffgehalt von 9,28% (theoretischer Gehalt 9,26%), entsprechend einem Atomverhältnis von Mn5N2,01, dargestellt werden. 相似文献
20.
Chen W Aguekian VF Vassiliev N Serov AY Filosofov NG 《The Journal of chemical physics》2005,123(12):124707
A fast decay emission peaking at 645 nm with a decay lifetime within the experimental resolution of 0.14 micros is observed in ZnS:Mn2+ nanoparticles. This short-lived signal is also observed in pure ZnS and MgS: Eu3+ nanoparticles, which has nothing to do with Mn(2+)-doped ions but is from the deep trap states of the host materials. The short-lived component decreases in intensity relative to the Mn2+ emission at higher excitation powers, while it increases in intensity at low temperatures and shifts to longer wavelengths at longer time delays. Our observations demonstrated further that the emission of Mn2+ in ZnS: Mn2+ nanoparticles behaves basically the same as in bulk ZnS: Mn2+; the fast decay component is actually from the intrinsic and defect-related emission in sulfide compounds. 相似文献