Na-W-Mn/SiO2催化剂体系中W和Mn对甲烷氧化偶联反应的作用

制备了一系列不同W,Mn含量的Na-W-Mn/SiO2催化剂,并进行了其催化甲烷氧化偶联反应性能评价和XPS,XRD表征.研究结果表明,W和Mn的含量分别为2.2%≤W≤8.9%和0.5%≤Mn≤3%时,催化剂具有较好的甲烷氧化偶联反应性能.Mn的表面浓度与甲烷的转化率和乙烯的选择性有较好的对应关系,W的表面浓度与乙烷的选择性有一定的关联,据此提出Na-O-Mn和Na-O-W都是甲烷氧化偶联反应的活性中心.反应的活性相是Na2WO4,Na2W2O7和Mn2O3.     

光催化材料原位红外池系统的研制

光催化可利用充足的太阳能分解水制氢以及降解各种有机污染物, 同时还可以将CO₂还原成有机低碳燃料, 是解决当今所面临的能源和环境问题最理想的技术途径之一.目前, 红外光谱仪只能对光催化材料的分子结构进行常规分析, 无法对其进行光照过程的实时监测, 也无法实现光照时光催化反应机理的实时探测与表征.光催化材料原位红外池系统可以实现光催化材料光照过程的实时监测, 从而解析原位红外光催化的反应机理, 实现光照时光催化材料反应机理的实时探测与表征.系统为光催化材料的测试研究提供了有力的技术保障, 是红外光谱仪功能开发的重要技术创新.     

Na-W-Mn/SiO_2催化剂中Na对甲烷氧化偶联制乙烯的作用(英文)

采用常规浸渍法制备了一系列Na（wt％）含量不同的Na－W－Mn／SiO_2催化剂,在流动态微型固定床常压反应装置上评价了这些催化剂的甲烷氧化偶联（OCM）制乙烯催化反应性能,并进行了XPS、XRD表征。实验结果表明,Na含量为0．39wt％－2．34Wt％的Na－W－Mn／SiO_2催化剂具有好的甲烷氧化偶联制乙烯性能,此时Mn以对反应有利的晶相存在,同时由于Na的表面富集,引起W、Mn向催化剂表面发生迁移。由此可见,在Na－W－Mn／SiO_2催化剂中,Na是甲烷转化和乙烯生成不可缺少的活性组分之一。     

Na-W-Mn/SiO2催化剂晶格氧的扩散行为

制备了不同组分Na、 W、 Mn/SiO2催化剂, 在ITD(Ion Trap Detector)装置上进行了催化剂表面CO恒温脉冲反应(CO-CTPR). 研究结果表明, 单组分Na、 W、 Mn/SiO2催化剂体相晶格氧向表面扩散的速度顺序为Mn/SiO2>Na/SiO2>W/SiO2; 与CO反应的表面晶格氧数量的顺序为Mn/SiO2>Na/SiO2≈W/SiO2. 多组分Na、 W、 Mn/SiO2催化剂体相晶格氧向表面扩散的速度顺序为Na-W/SiO2>Na-Mn/SiO2>W-Mn/SiO2>Na-W-Mn /SiO2, 且Na与W、 Mn的结合对体相晶格氧向表面的扩散有促进作用; 与CO反应的表面晶格氧数量的顺序为Na-W-Mn/SiO2>Na-Mn/SiO2 >W-Mn/SiO2>Na-W/SiO2.     

温和条件下液态醇催化氧化制醛、酮

本文对温和条件下液态醇催化氧化制醛或酮的研究进展进行了全面评述,介绍了均相催化剂、液固多相催化剂、有机相-水相两相催化剂、氟两相催化剂和离子液相催化剂,着重讨论了以O_2为氧源的催化体系.     

Na-W-Mn/SiO_2催化剂活化甲烷的研究 Ⅰ.活性中心的结构

制备了不同 Na、W、Mn组分的 Na- W- Mn/ Si O2 催化剂 ,并进行了甲烷氧化偶联反应催化性能的评价和XPS、XRD、L RS表征 .研究结果表明 ,Na不但有强的表面富集能力 ,而且可以使 Mn向表面发生迁移 .首次发现 Na2 W2 O7也是活化甲烷的活性相 .活化甲烷的活性中心是 Na- O- Mn和 Na- O- W结构单元 ,且 Na- O-Mn主要存在于催化剂的表面 ,Na- O- W则分布在距催化剂表面较深的部位     

Na-W-Mn/SiO2催化剂体系中Na对甲烷氧化偶联制乙烯的作用

制备了一系列不同Ｎａ的含量的Ｎａ－Ｗ－Ｍｎ／ＳｉＯ２催化剂，并进行了它们的甲烷氧化偶联制乙烯反应性能的评价和ＸＰＳ，ＸＲＤ表征。研究结果发现，由于Ｎａ的表面富集引起了Ｗ和Ｍｎ向表面迁移，从而在催化剂表面形成了活化和选择氧化甲烷的Ｎａ－Ｏ－Ｍｎ和Ｎａ－Ｏ－Ｗ活性中心，这表明Ｎａ是甲烷高转化率和乙烯高选择性必不可少的活性组分。     

Na-W-Mn/SiO2催化剂表面甲烷脉冲反应Ⅱ. 多组分Na、 W、 Mn/SiO2催化剂

制备了多组分Na,W,Mn/SiO2催化剂，在ITD（Ion Trap Detector)装置上进行了催化剂表面晶格氧脱附前后的甲烷恒温脉冲反应（CH4－CTPR）。研究结果表明，Na-W/SiO2催化剂表面晶格氧，具有较高的CH4转化率和C2烃选择性，并对C2H6的生成起着重要的作用，Na-Mn/SiO2催化剂表面晶格氧，也具有较高的CH4转化率和C2烃选择性，但对C2H6的形成有一定的诱导期；W－Mn/SiO2催化剂表面晶格氧，对CH4的转化和CO2的生成具有很高初活性，但对C2烃的选择性较低；Na-W-Mn/SiO2催化剂表面晶格氧，具有很高的CH4转化率和C2烃定向选择性，这是由于Na,W,Mn各组分协同作用的结果。     

Na-W-Mn/SiO2催化剂表面甲烷脉冲反应Ⅰ.单组分Na/、W/、Mn/SiO2催化剂

制备了单组分Na/、 W/、 Mn/SiO2催化剂, 在ITD(Ion Trap Detector)装置上进行了催化剂表面晶格氧脱附前后的甲烷恒温脉冲反应(CH4-CTPR). 研究结果表明, Na/SiO2表面晶格氧具有一定的C2烃选择性, 并能强烈抑制CO2的生成; W/SiO2表面晶格氧对C2烃的选择性较差, 但对COx具有高的选择性; Mn/SiO2表面的晶格氧对C2H4和CO具有高选择性, 而较深部位的晶格氧则对C2H6和CO2具有高的选择性.     

高低温环境下红外光谱原位表征系统的研制

研制的高低温环境下红外光谱原位表征系统将红外光谱同高低温原位红外体系组合起来,为高低温原位红外反应机理的深入研究提供有效信息,同时为构建高效稳定的原位红外研究提供新的技术支撑.高低温环境下红外光谱原位表征系统通过液氮制冷与加热调控,在真空或常压的状态下为光谱测量提供低温恒温环境,并可在一定的温度范围内提供可进行原位预处理或原位反应的高温环境.高低温环境下红外光谱原位表征系统可以适用于任何物质研究,尤其适用于液氮环境下气体吸附研究,比如反应中间体的过程捕捉、探针分子弱吸附方面的研究、单原子催化剂的鉴定以及探针分子吸附表征等.因而高低温环境下红外光谱原位表征系统在这些领域具有极高的通用性和实用性.