脉冲电晕放电中OH自由基的发射光谱研究

采用发射光谱法测量了在加湿的空气、氮气、氩气3种气体背景下脉冲电晕放电产生的OH自由基,通过对发射谱线的分析,研究了在3种背景条件下,脉冲峰值电压、脉冲频率等因素对OH自由基产生过程的影响,着重研究了气体湿度对OH自由基产生过程的影响以及OH自由基在放电电场中的分布特性。实验表明OH自由基的生成量随脉冲峰值电压和脉冲频率的增大而增大,而湿度变化对其影响则与放电背景环境有关,不同背景气体下其变化规律也不相同。空气中放电时产生的OH自由基数量随湿度的增大而增大,氮气中OH自由基的生成量随湿度增大呈先增大后减小趋势,而氩气中OH自由基数量随湿度的增大呈先减少后增大趋势。OH自由基在放电电场中的分布呈从针电极中心向四周逐渐减少趋势。     

利用发射光谱研究脉冲电晕放电中的自由基

利用发射光谱技术在大气压下测量了以氮气为载气的不饱和水蒸气体系针-板式正脉冲电晕放电产生的OH(A^2∑→X^2Ⅱ0—O)自由基和O(3p^5P→3s^5S^02777．4nm),Ha(3P→2S 656．3nm)活性原子的发射光谱,并由N2(C^3Ⅱu→B^3Ⅱg)的△v=-3和△v=-4振动带序发射光谱强度计算得出N2(C,v)的相对振动布居及其振动温度,进而采用高斯分布拟合准确地求出了N2(C^3Ⅱu→B^3Ⅱg)的△v= 1振动带序发射光谱强度,从而可以由N2(C^3Ⅱu→B^3Ⅱg)的△v= 1振动带序与OH(A^2∑→X^2Ⅱ0—0)的重叠发射光谱中准确求出OH(A^2∑→X^2Ⅱ0—0)自由基的发射光谱强度。由发射光谱强度得到了激发态OH(A^3∑)自由基和O(3p^5P),Ha(3P)活性原子的布居。还研究了激发态OH(A^2∑)自由基和O(3p^5P),Ha(3P)活性原子的布居随放电电压和放电频率的变化以及氧气对激发态OH(A^2∑)自由基和O(3p^5P),Ha(3P)活性原子布居的影响。     

线-板式脉冲电晕放电反应器的发射光谱研究

以发射光谱法为基础,检测了常压状态线-板式脉冲电晕放电过程OH自由基在反应器内的空间分布;研究了线电极直径,线线间距以及线板间距对生成OH自由基的影响;从而明确脉冲电晕放电反应器的性能。结果显示:OH自由基浓度沿线电极X轴方向逐渐降低,活化区域半径20mm左右,沿Y轴方向先升高后降低,活化区域半径大于30mm;线电极的直径小于2mm时,OH自由基的光谱强度基本不变,线电极直径继续增大,发射光谱强度随之迅速下降。线线间距逐渐增大,OH自由基的发射光谱强度随之增强。OH自由基的发射光谱强度随着线板间距的增大而降低。     

脉冲放电等离子体/活性炭联合体系中OH自由基的发射光谱研究

基于OH自由基的强氧化性(2.8 V)及脉冲放电等离子体(pulsed discharge plasma, PDP)与活性炭(activated carbon, AC)联合体系的协同作用,依托于光谱检测技术简单、准确性高、灵敏度高等优点,利用发射光谱技术测量了以O2作为载气的PDP/AC联合体系中产生的OH自由基的相对发射光谱,用以表征体系中OH自由基相对生成量的变化。通过考察PDP水处理体系中不同AC添加量、脉冲峰值电压、电极间距对OH自由基相对发射光谱强度的影响,分析了影响OH自由基生成量的因素;通过比较,分析去离子水和酸性橙II(acid orange, AO7)溶液中OH自由基发射光谱强度的变化规律,表征了OH自由基生成量的变化,以说明PDP/AC的协同作用机理及OH自由基对有机物的氧化作用。研究结果表明,增加AC的添加量可以增强其在PDP体系中的催化效果,导致PDP/AC联合体系中OH自由基的相对发射光谱强度的增加;随着脉冲峰值电压的升高,注入PDP体系中的能量增加,从而增加了体系中OH自由基的产量;电极间距增加导致PDP体系能量效率降低,降低了OH自由基的产生量;无论是以去离子水还是以AO7溶液为溶液相,PDP/AC联合体系中OH自由基的产量均高于其在单独PDP体系中的生成量,且在PDP/AC联合体系和单独的PDP作用体系中,去离子水中OH自由基的相对发射光谱强度均高于其在AO7溶液中的强度值,这证明了AC对PDP体系中OH自由基生成的协同作用和有机物对OH自由基的消耗。     

气液两相滑动弧放电中自由基的光谱研究

气液两相滑动弧放电是近年来出现的一种新型低温等离子体废水处理技术,对高浓度有机废水具有很好的降解效果。为了认识气液两相滑动弧放电降解有机废水的机理,用发射光谱法对气液两相滑动弧在空气中放电所产生的主要自由基进行了实验研究,分析了自由基持续再生的化学过程。通过对光谱线强度变化的分析,得到了OH和NO自由基谱线强度在放电反应空间的分布特点,以及输入电压和液相(水)流量因素对OH和NO自由基产生过程的影响。结果表明：OH是气液两相滑动弧放电的主导自由基;OH和NO自由基谱线强度沿着电极中轴均先增后减;在非平衡区域,自由基谱线强度随着输入电压的增大而增大;OH自由基谱线强度随水流量的增大而增大,NO自由基谱线强度则随着水流量的增大而减小。     

脉冲放电脱硫反应器中高能电子密度分布的光谱研究

脉冲流光放电产生的大于等于11.2 eV的高能电子能将处于基态的氮分子激发到N₂(C3Π_u)态,测试脉冲流光放电时的N₂(C3Π_u→B3Πg)发射光谱相对强度可以得出脉冲流光放电产生的高能电子的密度。实验在室温常压下研究了空气中线-板式脉冲流光放电脱硫反应器内高能电子密度分布情况,并研究了脉冲电压、反应器的线线间距对反应器内高能电子密度分布的影响。实验结果表明,反应器内的高能电子主要集中在放电线附近高电场区内,随着离放电线的距离增大,高能电子密度减小;脉冲电压对高能电子密度有很大影响,随着电压的升高,高能电子密度基本呈线性增大;线板间距固定,线线间距为线板间距的0.6～1倍时,反应器内高能电子密度分布较为均匀。     

脉冲放电等离子体/TiO2协同体系中氧自由基的光谱分析

基于脉冲放电等离子体/TiO2的协同作用效果,研究利用脉冲放电过程中产生的紫外光效应,建立以玻璃珠负载的TiO2膜作为光催化剂的脉冲放电等离子体/TiO2协同体系,并从氧自由基(·O)光谱分析的角度说明脉冲放电等离子体/TiO2光催化的协同作用机理.研究结果表明,·O主要在777 um处形成特征发射光谱,对应跃迁为3p...     

用于产生瞬态物种的脉冲放电及其光谱探测的分子束装置

建立了一套用于产生瞬变物种的脉冲高压放电分子束装置，以N2气为例，对高压脉冲放电过程和整个荧光采集系统的工作效率进行了研究，从N2气的振动光谱中得到其激发态的振动温度为2257K。     

用于产生瞬态物种的脉冲放电及其光谱探测的分子束装置

建立了一套用于产生瞬变物种的脉冲高压放电分子束装置,以N2气为例,对高压脉冲放电过程和整个荧光采集系统的工作效率进行了研究,从N2气的振动光谱中得到其激发态的振动温度为2 257 K.     

一套产生瞬态物种的脉冲放电及其光谱探测的分子束装置

建立了一套用于产生瞬变物种的脉冲高压放电分子束装置 ,以 N2 气为例 ,对高压脉冲放电过程和整个荧光采集系统的工作效率进行了研究 ,从 N2 气的振动光谱中得到其激发态的振动温度为 2 2 5 7K。     

空气电晕放电中的OH自由基发射光谱

测量了大气压下向空气中喷射不饱和水蒸气的电晕放电产生的OH自由基的发射光谱。通过对光谱线强度变化的分析,研究了电场强度、放电方式、水蒸气比例等因素对OH自由基产生过程的影响,及OH自由基浓度在放电反应空间的分布特点。     

圆柱形介质阻挡放电等离子体光谱诊断

在350~1150 nm范围内对开放空间Ar气介质阻挡放电等离子体的发射光谱进行测量,表明Ar发射谱线主要集中在680 nm~950 nm,且都为Ar原子谱线。采用发射光谱相对强度对比法,选取相距较近且有相同下能级的727.29 nm(2P2-1S4),738.40 nm(2P3-1S4)和751.47 nm(2P5-1S4)三条光谱测量电子温度。通过对在Ar气和空气中放电谱线的对比和分析,得出发射光谱相对强度与电源功率的关系。最终得出若要便于工业应用和光谱测量,需要选择特定的气体流量和电源功率。     

N2O脉冲高压直流放电的光谱研究

建立了一套产生瞬变物种的脉冲高压放电及其光谱探测的分子束装置,该装置的放电部分可在最高10kV电压条件下长期稳定工作,在数据采集中利用软件实现了取样积分器的功能,并且可以进行多通道数据的同时采集。利用此装置在几Pa压力下对N2O脉冲高压直流放电过程进行了研究,对得到的N2O (A~2Σ —~X2Πi)发射谱进行了标识,由振动光谱的强度得到了N2O ~A态的相对振动布居,和以往的研究结果相比,得到的N2O ~A态更偏离Bolzmann分布,产生的~A态是初生态。     

脉冲电晕放电流光发展和OH自由基二维分布的发射光谱研究

流光在OH自由基的生成过程中起到重要作用。为了研究流光与OH自由基之间的关系,利用ICCD拍摄了线板式脉冲电晕放电反应器内流光的形成和发展过程,着重研究了在反应器几何结构固定的情况下,输入峰值电压对流光发展速度和流光在阴极板覆盖范围的影响。实验表明在反应器不击穿的情况下,输入峰值电压越大,越有利于流光的发展,因此生成的高能电子数量越多。此外我们还利用发射光谱法测量了脉冲电晕放电反应器内OH自由基的二维分布特性,并且与流光发展轨迹图对比。OH自由基在放电电场中的分布特性是以电极线为中心向四周扩散,浓度逐渐降低。这个结论和流光在脉冲电晕放电反应器内的发展轨迹图相吻合。     

羟基自由基双光子激发解离动力学

本文利用高里德堡态氢原子飞行时间探测技术,研究了羟基自由基的双光子激发解离动力学. H(²S)+O(¹D)和H(²S)+O(¹S)解离通道是由于羟基在经由A²Σ⁺(v''=2, J''=0.5-2.5)中间态通过双光子激发最终到排斥性的激发态势能曲线2²Ⅱ和B²Σ⁺上产生. 这两种解离通道产物都具有各向异性的角向分布,其中H(²S)+O(¹D)产物角分布异向因子β为-0.97,H(²S)+O(¹S)产物角分布异向因子β为1.97. 各向异性的角向分布与OH自由基在排斥性的激发态势能曲线上直接解离机理相吻合. 此实验观测到羟基自由基的解离能为35580±15 cm^-1.     

锯齿波频率对介质阻挡放电光谱特性的影响

采用微间隙平行平板介质阻挡放电(DBD)装置,以氩气作为工作气体,研究了锯齿波激励下DBD的放电图像、发光信号、发射光谱与锯齿波频率的关系。研究发现随锯齿波频率增加,DBD会从均匀模式(低于10 kHz),经历微放电丝与均匀放电共存,并最终过渡到微放电丝占据全部的电极区(频率高于35 kHz)。外加电压和发光波形表明,锯齿波频率较低时的均匀放电对应高占空比的阶梯放电。随频率增大,出现微放电丝后,发光波形呈现多脉冲形式,且电压半周期中的发光脉冲个数随着锯齿波频率的增大而减小。当锯齿波频率高于35 kHz时,每半个电压周期的发光脉冲个数减小为一个(单脉冲放电)。通过对放电的发射光谱进行研究,发现发射光谱中包含氮分子的第二正带系(C3Π_u→B3Π_u),OH(A2Σ+→X2Π)和ArI的特征谱线。研究表明OH(308.8 nm)和ArI(750.4 nm)的谱线强度均随锯齿波频率的增大而增大。