用于团簇研究的激光反射式飞行时间质谱仪

报道了新建造的用于团簇研究的反射式飞行时间质谱仪 ,包括反射式飞行时间质谱仪的结构、原理、真空系统、控制系统等 .初步性能测试表明 :激光溅射 /分子束载带型团簇离子源能够产生丰富的一元、二元团簇离子 ;质谱仪对离子的质量分辨接近 2 0 0 0 ,并且质量门也有较高的质量选择性 .系统用于团簇研究 ,得到了一些初步实验结果 .     

用飞行时间法研究Si溅射离子簇质谱的结构效应

通过对200kV离子注入机的改造,设计出一台飞行时间(TOF)谱仪,在提高脉冲束时间分辨方面,做了很大努力。测量了单晶、多晶及非晶硅的正、负离子簇飞行谱(质量谱)。比较这三种不同结构Si样品的谱数据,发现溅射离子簇质谱分布与靶物质结构密切相关,这为理论上研究Si离子簇的溅射形成机制提供了实验依据。 关键词：     

氨团簇（NH3）n的多光子电离质谱研究

在355nm激光作用下,对氨团簇的多光子电离过程进行了研究,发现电离过程中出现了氢团簇离子序列(NH3) n(n=2-6)和氨质子化团簇离子序列(NH3)nH (n=2-15).分析认为在氨团簇的多光子电离过程中仅可能是由于氨团簇在激光作用下遵循了AID机制.而对于实验中出现的氨质子化团簇离子序列,目前实验上的困难暂不能确定其产生的具体途径.     

离子阱质谱计及其在团簇科学中的应用

在离子阱物理和技术基础上，发展了离子阱质谱技术，并将这一高灵敏原位检测技术用于激光溅射产生并囚禁碳原子团簇离子，质量选择存储以及化学反应等研究，并报道了相关应用研究的进展和结果。     

基于多光子电离的乙醇团簇飞行时间质谱研究

YAG脉冲激光倍频输出的532 nm和355 nm激光对脉冲分子束超声膨胀产生的中性乙醇团簇进行了电离,通过飞行时间质谱测量发现355 nm激光可对其实现3光子共振电离,观测到质子化的团簇离子序列(CH3CH2OH)nH+和 (CH3CH2OH)n (H2O)H+,其中(CH3CH2OH)3H+具有幻数结构.结合密度泛函理论中的B3LYP杂化方法加6-31G++基组水平上的计算,对质子化乙醇离子的结构及稳定性进行了推测,并讨论了乙醇团簇电离后的质子转移反应生成质子化团簇的机理.而对于另一个水合质子化团簇序列(CH3CH2OH)n(H2O)H+,由于溶剂化的影响只在较大尺寸时才出现.     

氨/乙醇混合团簇多光子电离质谱

用多光子电离技术结合飞行时间质谱仪对氨与乙醇混合团簇进行了研究。在脉冲激光波长分别为266,355nm和532nm条件下,仅在355nm作用下观测到团簇离子。主要的电离产物为质子化的（C2H5OH）n（NH3）mH＋（n=0—3,m=0—4）混合团簇离子,且各个序列的离子强度随m的增大而减小。经分析,氨与乙醇混合团簇电离后团簇离子发生内部质子化转移反应是形成质子化团簇离子的主要原因。不同尺寸团簇离子信号强度随电离激光光强变化的光强指数曲线显示,团簇均发生四光子电离过程。通过理论计算得到其中性和离子团簇的稳定结构,解离能,解离通道。并证实团簇发生电离解离时发生了团簇内质子转移反应。     

氨与甲醇混合团簇的多光子电离质谱及从头算研究

用多光子电离技术结合飞行时间质谱仪对氨与甲醇混合团簇进行了研究.在脉冲激光波长分别为266nm,355nm和532nm条件下,仅在355nm作用下观测到团簇离子.主要的电离产物为质子化的(CH3OH)n(NH3)mH (n=0~6,m=0~4)混合团簇离子,且各个序列的离子强度随m的增大而减小.经分析,氨与甲醇混合团簇电离后团簇离子发生内部质子化转移反应是形成质子化团簇离子的主要原因.不同尺寸团簇离子信号强度随电离激光光强变化的光强指数曲线显示,团簇均发生四光子电离过程.应用量化计算,构造了质量数较小的几个团簇离子的可能的空间几何构型,发现二元团簇离子(CH3OH)n(NH3)mH 是以NH4 作为内核离子,再通过氢键与其它分子组合而构成团簇离子.     

磷原子团族正离子的碰撞解离研究

利用直接激光溅射族源的串接飞行时间质谱计，获得了磷原团族正离子Ｐｎ＾＋（ｎ＝４－２５）与氮气的碰撞诱导离解质谱，分析了它们的碰撞解离规律，并由此对其团族离子Ｐｎ＾＋的结构特征和生长（成簇）过程进行推测。     

离子光学系统简单数值计算方法在反射式飞行时间质谱仪中的应用

简要阐述了求解离子光学系统电场结构分布以及带电粒子在该电场中运行轨迹的通用数值计算方法,分析了在保证计算精度的前提下,节省磁盘空间、提高计算速度的PC级计算机上优化算法,并提出一种寻找最佳超松弛因子的可行性方法.在PC级计算机上应用该计算方法对一台无栅网结构高分辨率反射式飞行时间质谱仪进行计算,给出了电场分布、粒子飞行轨迹和设定各种不同条件对电场进行优化的结果.根据计算结果调整的反射式飞行时间质谱仪达到了其优化工作状态,所测得的质谱分辨率显著提高.     

Modification of Reflectron Time-of-Flight Mass Spectrometer for Photodissociation of Mass-Selected Cluster Ions

介绍了一种改进的反射式飞行时间质谱装置用于光解质量选择的团簇离子. 该装置中采用了\选质-减速-解离-再加速"的方式. 团簇离子在反射式飞行时间的一级聚焦点被选质,接着被减速,并且立即被光解,光解所产生的碎片以及没有被光解的母体离子被重新加速,这一系列过程都在靠近一级聚焦点的位置完成. 相对文献中报道的其他方式,采用这一方式更利于光解碎片和母体离子的分离,更容易确定光解激光的触发时间,同时,由于母体离子在一级聚焦点的空间分布比较窄,也有利于光解激光束照射到所有的团簇离子,从而提高光解效率. 对母体离子、碎     

反射式飞行时间质谱仪结合纳升电喷雾电离源研究金属簇合物

An experiment facility has been set up for the study of metal cluster compounds in our laboratory, which consists of a nano-electrospray ionization source, an ion transmission and focus system, and a reflectron time-of-flight mass spectrometer. Taking advantage of the nano-electrospray ionization source, polyvalent ions are usually produced in the “ionization” process and the obtained mass resolution of the equipment is over 8000. The molecular ion peaks of metal cluster compounds [Au₂₀(PPhpy₂)₁₀Cl₂](SbF₆)₄, where PPhpy₂=bis(2-pyridyl)phenylphosphine, and [Au₆Ag₂(C)L₆](BF₄)₄, where L=2-(diphenylphosphino)-5-methylpyridine, are distinguished in the respective mass spectrum, accompanied by some fragment ion peaks. In addition, the mass-to-charge ratios of the parent ions are determi-nated. Preliminary results suggest that the device is a powerful tool for the study of metal cluster compounds. It turns out that the information obtained by the instrumentation serves as an essential supplement to single crystal X-ray diffraction for structure characterization of metal cluster compounds.     

氦喷嘴激光飞行时间质谱仪系统传输效率的测定

建立了一套氦喷嘴激光飞行时间质谱仪系统并进行了离线模拟研究.其工作原理是:首先在原子化室蒸发产生样品气态原子来模拟核反应产物,然后利用氦气传输和氦喷嘴技术,使样品原子形成准直原子束与激光作用.通过激光共振激发电离实现原子序数Z的选择,再利用飞行时间质谱技术来确定原子量A,实现样品原子的分离与鉴别.通过用²⁴Na的放射性测量的方法对谱仪系统效率进行了研究,其传输效率约为17%.     

激光作用下甲醇团簇多光子电离质谱研究

YAG脉冲激光的三倍频输出(355 nm)3光子共振电离由脉冲分子束超声膨胀产生的甲醇团簇,观测到质子化的团簇离子序列(CH3OH)nH (n=1~15),其中n=1~3的团簇离子强度明显大于其他尺寸的团簇离子,而n>3的强度随n的增大依次减小,且这种强度分布特征与电离激光相对于脉冲分子束的延时无关,同时对团簇离子的产生受实验条件的影响作了探讨。结合密度泛函密度泛函理论中的B3LYP杂化方法加6-31G 基组水平上的计算,推测了质子化甲醇离子的结构及稳定性,并讨论了甲醇团簇电离后的质子转移反应生成质子化团簇的机理。而对于另一个水合质子化团簇序列H (H2O)(CH3OH)n,由于溶剂化的影响只在较大尺寸时才出现。     

HIRFL-CSR团簇靶的优化

为HIRFL-CSR团簇内靶设计加工了新的供气系统, 拆换了原有的喷嘴, 对氢气和氩气进行了新的实验, 获得了氢气和氩气的稳定团簇束, 解决了困扰团簇靶稳定运行的喷嘴堵塞问题. 获得的氢团簇束密度为1.75×10¹³ atoms/cm³, 好于德国GSI内靶对氢束所达到的1×10¹³atoms/cm³. 研究了团簇束的衰减, 测量了氢束和氩束的有效靶厚, 研究了团簇靶系统对这两种工作气体的长期运行稳定性. 对氢和氩两种工作气体, 各级气压呈现了良好的稳定性, 说明在实验的时间范围内, 团簇靶运行稳定.     

Study of Mass Distribution of Carbon Cluster Anions by a Laser Vaporization/Pulsed Molecular Beam Method

By a laser vaporization/pulsed molecular beam method,the carbon anion clusters (n=1 to 45) are produced and analyzed. An evident odd-even abundance alternation pattern is observed,with the even-numbered (n=8,10,14,16,18,20,22,24,26,28 and 30) standing out. It can also be observed that the peaks at n=5 and n=13 are prominent. Compared with the results obtained by other authors,a discussion concerning cluster structures is made.     

Study of Mass Distribution of Carbon Cluster Anions by a Laser Vaporization/Pulsed Molecular Beam Method

1IntroductionC1ustersareanimportantstate0fmatter.One0fthebasicg0alsofcfusterstudiesistogainaninSghtintothevariahonofthestructuresandthepY0PertiesofclusterswithitSsize.Inthepastdecade,avarietyofexPerimentaltecndqugyhavebeendeveloPedtoproduceandanalyzecarboclusters.Them0bilityisameasureofhowraPidlyandrimovesthIQUghabuffergasundertheinfluenceofanelectricfi.ld['].Foragivenc1ustersizeacomPactthree-dimensdrialclusteri0nwillhavealargerm0bilitythanalesscomactge0metry,Injectedionsdrifttubetechniq…     

稀土金属离子与色氨酸相互作用的荧光光谱研究

在碱性介质中,稀土离子与色氨酸形成离子缔合型异配位络合物使色氨酸的荧光猝灭,在pH=10-11的H3BO4－HAc-H3PO4-NaOH介质中,色氨酸的荧光发射和稀土离子对其荧光猝灭均达到最大值,各个稀土离子对色氨酸的荧光猝灭强度也基本相似,本文还建立了稀土离子与色氨酸配合物的分子模型并对其荧光猝灭机理进行了探讨。     

H+4形成机制的初步研究

利用Penningiontrap存储和累积离子的功能,获得不同延时（即反应时间）的离子谱H+n(n≤4),不仅进一步证实了H+4具有稳定结构的理论预言,而且经分析得出,H+4是经碰撞反应H+2+H2→H+4;H+3+H+H2→H+4+H2产生的。     

Deterministic Joint Remote Preparation of an Arbitrary Two-Qubit State Using the Cluster State

Recently, deterministic joint remote state preparation (JRSP) schemes have been proposed to achieve 100% success probability. In this paper, we propose a new version of deterministic JRSP scheme of an arbitrary two-qubit state by using the six-qubit cluster state as shared quantum resource. Compared with previous schemes, our scheme has high efficiency since less quantum resource is required, some additional unitary operations and measurements are unnecessary. We point out that the existing two types of deterministic JRSP schemes based on GHZ states and EPR pairs are equivalent.