甲醇制烃反应机理:基础及应用研究（英文）

甲醇制烃(MTH)反应作为一条非石油可持续路线制备重要的平台化学品,得到学术界和工业界的广泛关注.根据主要产物的不同, MTH反应又分为甲醇制烯烃(MTO)、甲醇制汽油(MTG)和甲醇制芳烃(MTA).MTO反应已经实现了商业化应用,但其催化效率,即烯烃选择性和催化剂寿命仍有待提高.为开发高效的MTH催化剂,其机理研究得到了研究者的广泛关注.MTH反应稳态阶段的间接机理(即“烃池”机理)已达成基本共识,但反应诱导期的第一个C-C键的形成及转化过程一直是该领域具挑战性和争议性的课题.原位谱学技术的发展为探究MTH反应第一个C-C键的形成机理研究带来了机遇,目前,已有多条关于C-C键形成及转化路径的报道.然而,有关MTO反应机理,尤其是第一个C-C键形成及转化为“烃池”物种过程的报道和文献总结尚不充分.此外,有关机理研究用于指导高效MTO催化剂设计的文献综述较少.基于该反应重要的基础及应用研究背景,对其进行全面分析总结具有十分重要的意义.本文首先归纳总结了MTH反应的机理研究进展,包括第一个C-C键形成的直接机理、间接机理、“双循环”机理(提出及演变过程)以及由直接机理逐步转化为间接机理的...