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Mo/ZrO2催化剂上甲烷选择氧化制甲醛
引用本文:张昕,贺德华,张启俭,叶青,徐柏庆,朱起明.Mo/ZrO2催化剂上甲烷选择氧化制甲醛[J].催化学报,2003,24(1):22-26.
作者姓名:张昕  贺德华  张启俭  叶青  徐柏庆  朱起明
作者单位:清华大学化学系一碳化学与化工国家重点实验室,北京,100084
基金项目:国家重点基础研究发展计划(973计划),G199902240-06,
摘    要: 制备了一系列甲烷选择氧化制甲醛的Mo/ZrO2催化剂.采用催化剂性能评价、BET比表面积测定、XRD、共焦显微激光拉曼光谱、H2-TPR和XPS等方法研究比较了不同Mo担载量催化剂的性能及其结构和性质.实验结果表明:Mo/ZrO2催化剂具有催化选择氧化甲烷制甲醛的性能,且对甲醛有较高的选择性.在所考察的范围内,随着催化剂Mo担载量的增加,甲烷的转化率增加,甲醛的选择性增加,甲醛的比活性增加.随着反应温度的升高,甲烷的转化率增加,甲醛的选择性降低,甲醛比活性升高.Mo/ZrO2催化剂中主要含有ZrO2和Zr(MoO4)2.催化剂的性能和性质与催化剂中Zr(MoO4)2的性质密切相关.随着Mo担载量的增加,Zr(MoO4)2晶粒尺寸增大,并且其含量增加;ZrO2晶粒尺寸基本不变.Zr(MoO4)2晶粒尺寸增大和含量增加导致催化剂的比表面积降低,使甲烷选择氧化生成甲醛的钼氧物种增多,催化剂的还原温度升高和表面Mo的配位不饱和程度降低.从而使得Mo含量较高的催化剂(12%Mo/ZrO2)具有较高的甲烷选择氧化生成甲醛的活性.

关 键 词:甲烷  选择氧化  甲醛  超细氧化物    二氧化锆  负载型催化剂
文章编号:0253-9837(2003)01-0022-05
收稿时间:2003-01-25

Selective Oxidation of Methane to Formaldehyde over Mo/ZrO2 Catalysts
ZHANG Xin,HE Dehua ,ZHANG Qijian,YE Qing,XU Boqing,ZHU Qiming.Selective Oxidation of Methane to Formaldehyde over Mo/ZrO2 Catalysts[J].Chinese Journal of Catalysis,2003,24(1):22-26.
Authors:ZHANG Xin  HE Dehua  ZHANG Qijian  YE Qing  XU Boqing  ZHU Qiming
Institution:ZHANG Xin,HE Dehua *,ZHANG Qijian,YE Qing,XU Boqing,ZHU Qiming
Abstract:
Keywords:methane  selective oxidation  formaldehyde  ultrafine oxide  molybdenum  zirconia  supported catalyst
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