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Fe基催化剂的酸性调控及其对加氢脱硫反应路径选择性的影响
引用本文:李国省,李昆鸿,李晓涵,尹馨蕊,邵嘉欣,郭荣,任申勇,郭巧霞,申宝剑.Fe基催化剂的酸性调控及其对加氢脱硫反应路径选择性的影响[J].燃料化学学报,2024(2):234-248.
作者姓名:李国省  李昆鸿  李晓涵  尹馨蕊  邵嘉欣  郭荣  任申勇  郭巧霞  申宝剑
作者单位:1. 中国石油大学(北京)化学工程与环境学院CNPC催化重点实验室重质油全国重点实验室;2. 中国石油大学(北京)理学院
基金项目:国家自然科学基金创新研究群体科学基金(22021004)和国家自然科学基金(21776304)资助~~;
摘    要:以Fe作为主活性金属、Zn作为助活性金属,制备了Y型分子筛改性的Fe基加氢脱硫(HDS)催化剂。采用低温氮气物理吸附、X射线衍射(XRD)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和吡啶红外(Py-IR)等表征方法对改性前后Fe基催化剂的形貌、孔结构、分散性、还原性、电子缺陷结构以及酸性等变化进行了研究,并使用固定床反应器对Fe基催化剂的HDS性能进行了评价。结果表明,Y型分子筛的引入提供了Br?nsted(B)酸中心,使得Fe基催化剂的脱硫率提高了10.7%-34.1%。同时,B酸中心提高了催化剂的直接脱硫(DDS)反应路径的选择性。此外,B酸中心在促进DDS反应路径选择性增加的同时,抑制了预加氢脱硫(HYD)反应路径中四氢二苯并噻吩(THDBT)和六氢二苯并噻吩(HHDBT)更进一步的深度加氢,从而在保证脱硫率提升的同时又降低了氢耗。其根本原因可能是Y型分子筛的引入增强了催化剂的酸性,特别是B酸中心和活性金属之间的相互作用促进了电子转移,从而调节了Fe物种的...

关 键 词:Fe基催化剂  酸性  Y型分子筛  电子缺陷结构  加氢脱硫  二苯并噻吩
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