| 银表面甲醇氧化反应机理的ab initio计算研究 Ⅰ.银表面静态吸附物种的几何构型和吸附性质 |
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| 引用本文： | 沈百荣,王文宁,范康年,邓景发.银表面甲醇氧化反应机理的ab initio计算研究 Ⅰ.银表面静态吸附物种的几何构型和吸附性质[J].化学学报,1997(1). |
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| 作者姓名： | 沈百荣 王文宁 范康年 邓景发 |
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| 作者单位： | 复旦大学化学系 上海200433
(沈百荣，王文宁，范康年)，复旦大学化学系 上海200433(邓景发) |
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| 基金项目： | 国家自然科学基金资助项目 |
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| 摘 要： | 本文用原子簇模型(CM)的从头计算方法,计算了银表面甲醇氧化反应中的静态吸附物种的优化几何构型及吸附性质.计算表明在清洁银表面甲醇、甲醛只存在物理吸附;当表面存在吸附氧原子时,甲醇可在银表面形成两种分子态吸附;甲醛与表面羟基OH_(a)或氢原子H_(a)共存时在银表面能够形成化学吸附,且CH_2O_(a)极易与O_(a)反应生成深度氧化中间体η~2-甲二氧基;中间产物甲氧基在无氧的银表面能够形成稳定吸附,在富氧银表面极易进一步氧化脱氢生成产物甲醛.通过计算与实验结果的对照,我们对反应机理作了初步讨论.
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| 关 键 词： | 甲醇氧化 反应机理 银原子簇 从头计算 |
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