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Cu(I)/SO4^2-/ZnO和Cu(I)/S2O8^2-/ZnO催化剂的制备与表征
引用本文:李忠,黄海彬,谢克昌.Cu(I)/SO4^2-/ZnO和Cu(I)/S2O8^2-/ZnO催化剂的制备与表征[J].高等学校化学学报,2008,29(8).
作者姓名:李忠  黄海彬  谢克昌
作者单位:太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室,太原030024
摘    要:采用浸渍法对无定形ZnO分别用稀H2SO4和(NH4)2S2O8溶液处理,制备了SO4^2-/ZnO和S2O8^2-/ZnO固体酸.通过固体离子交换法制备了Cu(I)/SO]4^2-/ZnO和Cu(I)/S2O8^2-/ZnO两种催化剂,并采用XRD,FTIR,TPD和TPR等进行了表征.研究结果表明,用稀H2SO4和(NH4)2S2O8溶液分别浸渍处理无定形ZnO,经过500~600℃高温焙烧后得到的SO4^2-/ZnO和S2O8^2-/ZnO固体酸表面形成了Zn3O(SO4)2物种;py—FTIR结果表明,两者均具有B酸中心和L酸中心,进一步的NH3-TPD研究结果证明,制备的固体酸NH3脱附峰均出现在543℃附近,属于高强度固体酸.结构分析认为,由于SO4^2-强烈的电子诱导作用,SO4^2-和ZnO形成的桥式配位物种产生了B酸中心和L酸中心,而其螯合配位形成的物种没有酸性.SO4^2-/ZnO和S2O8^2-/ZnO固体酸与CuCl进行离子交换所制备的Cu(I)/SO4^2-/ZnO和Cu(I)/S2O8^2-/ZnO催化剂的Cu(I)易于还原,对甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC)表现出较高的活性和选择性,DMC选择性为98.3%,时空收率可达到1.9g(g·h).

关 键 词:固体酸  多相催化  铜催化剂  氧化锌  固体离子交换
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