Mn12-Ac磁性分子团簇单晶的热重-差热分析与结构转变

通过热重-差热分析(TG-DTA)，考察了Mn12-Ac磁性分子晶体从室温到270℃的热失重过程.结合x射线粉末衍射分析，认为在第一个失重阶段，即25—110℃，Mn12-Ac失去了处于团簇分子间隙的结晶乙酸和结晶水，同时失去了团簇分子中与4个Mn3+配位的4个H2O，Mn12-Ac单晶结构被破坏，但是团簇分子的基本结构依然存在；在第二个失重阶段，即180—230℃，Mn12-Ac转变为γ-Mn2O3，其中混有少量Mn3O4. 关键词： Mn12 分子团簇 热重-差热分析 x射线衍射     

Coulomb expansion of deuterated methane clusters irradiated by an ultrashort intense laser pulse

The simulations of three-dimensional particle dynamics show that when irradiated by an ultrashort intense laser pulse, the deuterated methane cluster expands and the majority of deuterons overrun the more slowly expanding carbon ions, resulting in the creation of two separated subelusters. The enhanced deuteron kinetic energy and a narrow peak around the energy maximum in the deuteron energy distribution make a considerable contribution to the efficiency of nuclear fusion compared with the ease of homonuelear deuterium clusters. With the intense laser irradiation, the nuclear fusion yield increases with the increase of the cluster size, so that deuterated heteronuelear clusters with larger sizes are required to achieve a greater neutron yield.     

低能氘分子团（d^＋3）与固体靶原子相互作用过程中的团簇 …

通过对三个氘原子组成的氘分子团与三个分立的氘原子在轰击固体靶原子时所激发以Ｘ射线产额的差别的研究，进而揭示氘分了团在以库仑激发方式与靶原子相互作和中所体现出的团簇优势，实验结果显示，在１０－１００ｋｅＶ／ｄ能区，每个分子团中的氘核所激发的Ｘ射线产额平均为相同能量的普通氘核所估激发的Ｘ射线产额的２．５倍，而且该比值具有较高很弱的能量相关性，基于原子库仑相互作用规律对实验现象做了初步解释和简要估算，提     

团簇物理的新进展（I）

本文较系统地论述了团簇研究在制备、结构和性质等方面的最新进展，其中包含了本实验室近年来在团簇物理方面所取得的重要成果。并对当前团簇研究存在的问题和发展方向作了展望。     

吡啶团簇的多光子电离和离解研究

利用飞秒激光和飞行时间质谱结合从头计算对吡啶团簇的多光子电离和离解进行了研究. 给出了吡啶团簇的稳定结构和簇内的质子转移过程.     

六氢吡啶和氨形成的氢键团簇C5H10NH(NH3)n(n=1～3)结构的从头算研究

在RHF/6-31G(d)水平下,对C5H10NH(NH3)n(n=1～3)氢键团簇的平衡构型进行了从头算研究,优化得到各种可能的平衡构型.C5H10NH(NH3)为线型氢键结构,而C5H10NH(NH3)2为三元环结构,C5H10NH(NH3)3为四元环结构.在MP2/6-31G(d)//B3LYP/6-31G(d)水平下,对最稳定构型C5H10NH(NH3)n(Ⅰ)(n=1～3)的分子轨道进行布居分析,并且对相应的占据轨道进行指认.C5H10NH(NH3)n(Ⅰ)(n=1～3)垂直电离势的计算结果表明,形成氢键团簇后,分子的垂直电离势降低.     

Theoretical Study of Small Water Clusters of Sulfur Dioxide

The intermolecular clusters of sulfur dioxide with water, SO2(H2O)n (n = 2～5), are studied by using B3LYP density functional theory and MP2 ab initio methods along with the large basis sets (6-311++G(d,p) and aug-cc-pVDZ). The equilibrium geometries, intermolecular binding energies, and anharmonic frequencies of the clusters are calculated and compared with those of pure water clusters and available experiments. SO2 tends to form cyclic hydrogen-bonded complexes with two or three water molecules. In the larger clusters, however, water molecules begin to retain the structure of pure water clusters and segregate from SO2. Infrared absorption assignments for the small clusters are discussed to resolve a possible incorrect assignment in a recent spectroscopic experiment on the clusters.     

Al2O3X2（X=H,D,T）的电子振动近似方法

用密度泛函理论在B3LYP/6-311++g（d,p）基组水平上对Al₂O₃X₂（X=H,D,T）分子的可能较低能量构型进行了几何优化.结果表明该分子的基态电子态和对称性为Al₂O₃X₂（X=H,D,T）（¹A′）C_s,计算了氢同位素分子及Al₂O₃X₂（X=H,D,T）的电子能量E、定容热容C_V和熵S.用电子振动近似方法计算了固体Al₂O₃的氢化热力学函数△H⁰,△S⁰,△G⁰,以及平衡压力与温度的关系.当Al₂O₃吸附氢（氘,氚）形成固体时,反应的氢氘氚排代效应的顺序为氚排代氘,氘排代氢,与钛等金属与氢及其同位素反应的氢氘氚排代效应的顺序相反.总体来说,这种排代效应都非常弱.随着温度的增加,这系列反应的氢氘氚排代效应趋于消失.     

关于分子磁性理论的研究

已建立的一种研究过渡族元素化合物分子磁性的DSF理论方法 ,在一定范围内解决了分子磁性理论研究中如何将物理模型付诸理论计算的问题 ,由此研究了一些弱共价的同核分子体系 ,首次揭示了这些分子的铁磁性是起源于分子内相邻过渡金属离子轨道间的交叉相互作用 ,反铁磁性则源于平行相互作用 .通过发展GJK模型 ,又建立了能描述异核分子和共价分子的磁性理论 ,并由此分析和解释了多种无机、有机化合物和生物蛋白分子中的磁性起源 ;特别是对核糖核酸还原酶中的强共价体系的强反铁磁现象给出了合理的理论解释. Recently, we have established a DSF theoretical method suitable for researching molecular magnetism of the compounds consisting of transition group elements. By this method, we have revealed that the ferromagnetism of molecules is due to the cross-interaction between d orbitals of adjacent transition-metal ions, and that the antiferromagnetism is due to the parallel interactions. Further more, we have also established a magnetism theory for heterodinuclear...