原位合成Bi3O4Br/Bi12O17Br2光催化剂及其对磺胺甲噁唑降解性能

Bi_xO_yBr_z光催化剂在有机药物废水处理领域有着非常广阔的潜在应用价值,但因光生电子和空穴的快速复合而表现出较低的光催化效率,进而限制了其应用范围。通过简易的水解-焙烧法原位制得一种新型的Bi₃O₄Br/Bi₁₂O₁₇Br₂复合光催化剂,并以磺胺甲噁唑(SMX)为模拟药物污染物进行了光催化性能测试,对所制催化剂进行了X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、电化学阻抗(EIS)、光致发光光谱(PL)等表征。结果表明所制备的Bi₃O₄Br/Bi₁₂O₁₇Br₂复合光催化剂具有较强的光生载流子分离率、较低的界面电荷转移电阻,进而展示出优异的光催化降解SMX性能,在模拟太阳光下照射30 min,SMX降解率达到87%,相较于纯的Bi₃O₄Br和Bi₁₂O₁₇Br₂催化剂,降解率分别提升了30%和24%。最后基于自由基捕获实验和催化剂能带结构分析了所制催化剂的降解机理。     

异质结型AgBr/CuO光催化剂的合成、 光催化活性及再生

采用沉淀法制备了具有p-n异质结结构的AgBr/CuO可见光催化剂, 对其结构进行了表征, 通过甲基橙溶液的降解率评价了AgBr/CuO的光催化活性, 并通过活性物种测试及能带结构分析推测了其光催化机理, 采用3%(质量分数)溴水对使用后的AgBr/CuO进行了再生处理. 结果表明, 在可见光照射下, 0.1 g AgBr/CuO光催化剂30 min对甲基橙溶液(初始浓度为15 mg/L)的降解率高达92%, 远高于同等条件下的AgBr. AgBr/CuO光催化活性提高的原因是AgBr与CuO的复合一方面使催化剂的禁带宽度变宽, 提高了光生电子与光生空穴的氧化还原能力; 另一方面, 在两者之间形成了p-n型异质结结构, 有利于光生电子的转移及光生电子与空穴的分离. 采用绿色环保的溴水再生法可显著恢复催化剂的光催化活性.     

光致清洁电极可见光在线更新与细胞实时监测

电化学传感器在用于细胞实时监测过程中,电极界面污染严重影响其检测性能.通过将纳米光催化剂与电化学传感材料复合,构建光致清洁电化学传感器,为电极界面的高效及无损更新提供了新思路.然而光催化产生的活性氧自由基导致细胞损伤,限制了细胞培养及检测过程中电极界面的实时更新.为此,我们在PEDOT@CdS/TiO₂/ITO可见光致更新电极表面旋涂明胶薄层,在保持电极良好的光致清洁和电化学传感性能同时,利用明胶薄层阻碍光催化产生的活性氧自由基扩散至细胞表面,显著降低了细胞损伤.此外,明胶优良的生物相容性有利于细胞的黏附及增殖.利用该电极,我们实现了人脐静脉内皮细胞（HUVECs）培养过程中,电极的在线更新以及细胞释放一氧化氮的实时监测.     

不同沉淀剂下水解法制备BiOCl的光催化性能研究

以Bi(NO3)3·5H2O为原料,乙二醇(ethylene glycol,EG)为溶剂,采用水解法,在不同沉淀剂(NH3·H2O,Na2CO3和CO(NH2)2)条件下制备了BiOCl光催化剂.使用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、N2物理吸附、紫外可见漫反射(DRS)、光致发光(PL)光谱等手段对所制样品进行了表征.以甲基橙染料为降解物,评价了不同沉淀条件对BiOCl光催化性能的影响.结果表明,不同沉淀条件对BiOCl光催化剂的结晶度、晶粒尺寸、形貌、禁带宽度、光生电子空穴对分离效率有明显的影响,进而影响了其光催化活性.其中以尿素为沉淀剂制得的催化剂BiOCl-3在模拟太阳光下降解甲基橙(MO)实验中显示了良好的光催化效率,光照60 min后对MO的降解效率达97;.BiOCl-3较高的光催化活性是由于其具有较高的结晶度、均匀的片状结构、较窄的带隙(2.9 eV)和较高的光生电子-空穴对分离效率.自由基和空穴捕获实验证明,光生空穴是BiOCl-3光催化反应体系中的主要活性物种.此外,所制备的BiOCl-3光催化剂具有较高的光催化稳定性,重复使用4次后对甲基橙的降解率仍保持在89;以上.     

异质结型AgBr/CuO光催化剂的合成、光崔化活性及再生

采用沉淀法制备了具有p-n异质结结构的AgBr/CuO可见光催化剂,对其结构进行了表征,通过甲基橙溶液的降解率评价了AgBr/CuO的光催化活性,并通过活性物种测试及能带结构分析推测了其光催化机理,采用3％(质量分数)溴水对使用后的AgBr/CuO进行了再生处理.结果表明,在可见光照射下,0.1gAgBr/CuO光催化剂30 min对甲基橙溶液(初始浓度为15 mg/L)的降解率高达92％,远高于同等条件下的AgBr.AgBr/CuO光催化活性提高的原因是AgBr与CuO的复合一方面使催化剂的禁带宽度变宽,提高了光生电子与光生空穴的氧化还原能力;另一方面,在两者之间形成了p-n型异质结结构,有利于光生电子的转移及光生电子与空穴的分离.采用绿色环保的溴水再生法可显著恢复催化剂的光催化活性.     

BiOBr/Bi/BiPO4复合材料的制备及可见光光催化性能研究

本文成功制备了BiOBr/Bi/BiPO4三元复合光催化剂,并通过对甲基橙(MO)降解活性的测试发现,在可见光条件下,BiOBr/Bi/BiPO4表现出优良的光催化活性.采用XRD、XPS和HRTEM对所制备催化剂的结构、组成和形貌进行表征,DRS表征说明单质Bi的加入有利于可见光吸收光谱的拓宽,PL和PC表征说明单质Bi的等离子共振效应有利于复合光催化剂光生载流子的分离,从而提高复合光催化剂的光催化降解活性.     

Ag/Ag_3PO_4/g-C_3N_4复合光催化剂的合成与再生及其可见光下的光催化性能(英文)

研究了用离子交换沉淀法制备的Ag/Ag3PO4/g-C3N4的可见光光催化性能及再生方法.通过X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱及X射线光电子能谱(XPS)对其进行了结构特性分析.XRD结果显示再生后催化剂的结构未发生改变.FESEM及UV-Vis分析结果说明催化剂由Ag3PO4与g-C3N4复合而成.XPS分析结果表明催化剂表面出现少量的银单质.利用可见光(λ420nm)照射下的苯酚降解实验评价了样品的光催化活性,并通过活性物种及能带结构的分析对催化剂的光催化机理进行了推测.研究表明,Ag/Ag3PO4/g-C3N4的光催化活性明显高于纯Ag3PO4及纯g-C3N4,主要原因归结为单质银、Ag3PO4及g-C3N4的协同效应.经过氧化氢和磷酸氢铵钠(NaNH4HPO4)的再生可完全恢复催化剂的活性,这表明该绿色环保的再生方法可实现Ag/Ag3PO4/g-C3N4催化剂在环境中的实际应用.     

花球状BiOCl薄膜的低温制备及其光催化性能

以BiCl3为原料,采用醇解．涂覆法在相对较低的温度下制备了具有花球状微观形貌的BiOCl薄膜．采用X射线衍射谱（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、电子能量散射谱（EDS）和紫外-可见漫反射光谱（DRS）对所制薄膜进行了晶相、形貌、元素组成和光学性质表征,并以甲基橙为目标降解物,研究了薄膜的光催化性能．分析结果表明：BiOCl薄膜具有四方晶相结构,薄膜呈花球状微观形貌,对紫外光有良好的吸收．降解实验结果表明：未经过高温焙烧的BiOCl薄膜具有较佳光催化活性,经紫外光照射150min后对甲基橙的降解率达97％,且具有较高的光催化稳定性,重复使用4次后对甲基橙的降解率仍保持94％以上．此外,文中还对BiOCl薄膜的形成机理做了推测．     

三维有序大孔TiO2/CeO2光催化剂的制备及性能研究

以自组装SiO2纳米球为模板,通过煅烧和模板刻蚀制备具有三维有序大孔结构的TiO2/CeO2复合光催化剂(3DOM TiO2/CeO2).用XRD、SEM、FT-IR、DRS、PC等手段对所制备的光催化剂进行表征,在模拟太阳光下,以罗丹明B为模型降解物,对样品的光催化活性进行测试.结果表明,3DOM TiO2/CeO2的光催化降解活性与TiO2/CeO2相比得到进一步提高,其原因可能是由于3DOM结构可以产生慢光子效应,提高了TiO2/CeO2复合光催化剂的光吸收能力,进而提高了TiO2/CeO2的光催化性能.     

单原子Pt吸附于不同原子暴露终端BiOBr{001}面的第一性原理研究

基于密度泛函理论(density functional theory, DFT)的第一性原理方法研究了暴露不同原子终端的BiOBr{001}表面以及单原子Pt吸附于BiOBr{001}-BiO不同位置的几何构型、电子结构、光学性质和电荷转移.计算结果表明:BiOBr{001}面BiO终端暴露可诱导产生表面态且价带和导带能级向低能方向移动,光氧化性增强,尤其导带下方出现的表面态能级有助于光生电子-空穴对的分离和迁移,光吸收显著增强,且BiOBr{001}面BiO终端的功函数远低于贵金属Pt,有利于电荷定向转移.其次,单原子Pt吸附于BiOBr{001}-BiO为基底的表面,在禁带中间诱导产生杂质能级, Pt吸附于穴位时吸附能最小,光响应能力最好且电荷转移量最大,吸附于顶位和桥位时,形成开放性的贫电子区域,因此可预测穴位为Pt原子的吸附位点,预示其良好的降解有机污染物效果, Pt吸附于BiOBr{001}-BiO的顶位和桥位,具有潜在的CO_2还原或固氮等领域应用.