萘满酮脱氢催化剂及反应动力学的研究

本文着重从载体类型及其处理方法和主、助催化剂的选择等角度对适合于含氧化合物—萘满酮脱氢的催化剂进行了研究。研制得一种以钠、硫酸根为助催化剂的Pt/θ-Al_2O_3催化剂。对反应性能的考察表明,该催化剂具有高的活性、选择性和好的穗定性。于积分反应器中研究了萘满酮在该催化剂上气相脱氢生成α-萘酚的宏观动力学,并计算获得了各主、付反应动力学参数。     

纤维氧化铝之研制及其特性的初步探讨

用铝溶胶法,在自行设计的喷丝装置上,研制出强度好、直径均匀、基本上无渣球的活性氧化铝短纤维。经X-射线衍射、电子显微镜测试研究表明,氧化铝原纤维为无定型结构。高温热处理至800℃以上始有η-Al_2O_3特征峰出现,该氧化铝即使灼烧至1000℃也没有高温α-Al_2O_3相变。纤维氧化铝的比表面、孔结构分析结果是:比表面一般在80/130m~2/g之间,孔体积为0.1～0.14ml/g。表面酸性较普通颗粒状氧化铝低得多。将此纤维制成铂-纤维催化剂对加氢、脱氢、重整、催化燃烧等反应进行了初步的试探性试验,并与颗粒状氧化铝作了对比。试验结果表明,用纤维氧化铝作载体的催化剂对上述反应有较好的催化活性。     

铁催化剂在碳—氧反应中的热重研究

采用动态TG－DTG，研究了铁催化剂的制备方法、前驱化合物的 种类及 热处理对其在碳－氧反应中催化活性的影响。观察到在干混法制备催化剂时，所用铁盐分解温度越低活性越高。此外还发现，热处理可明显提高由分解温度高的含氧铁盐制备的 催化剂的活性，但对于不含氧铁盐和分解温度低的含氧铁盐无影响。     

用分子探针法研究ZSM-5积炭与失活

用热天平研究了不同SiO_2/Al_2O_3和孔道结构的HZSM-5型沸石在甲醇-汽油转化中的积炭行为。采用催速老化试验及分子探针方法关联了积炭与催化剂表面酸、孔道结构、催化活性变化的关系,探讨了积炭、老化和失活机理。研究表明,ZSM-5沸石积炭与老化倾向主要决定于它的结构特征及表面酸性,积炭导致沸石强酸位的显著损失及甲醇-烃转化历程的规律变化。     

铁/活性炭催化剂的穆斯堡尔谱研究 Ⅰ.不同浸渍铁盐的影响

以柠檬酸铁、硝酸铁、硫酸铁溶液分别浸渍活性炭制得的铁/活性炭催化剂在氩气中不同温度下处理,然后进行穆斯堡尔谱测定。实验结果表明,因浸渍铁盐的不同,造成催化剂中活性金属组分的分散状态以及金属-载体相互作用之强弱均有较大的差异。随着处理温度的升高,催化剂中的铁逐渐被载体炭还原。由三种铁盐制备的Fe/C催化剂的分解和还原历程是不同的。催化剂中铁被载体炭还原之难易程度还与α-Fe_2O_3的分散状态有关。     

在钯/纤维氧化铝催化剂上甲烷催化燃烧——燃气催化燃烧远红外辐射器的研究

研制得一种高效、多孔性钯/纤维氧化铝(或钯-铂/纤维氧化铝)催化燃烧板。此板适合于制作以天然气为燃气的远红外辐射器以提高能源的利用效率。当用钯含量为0.41%(以纤维氧化铝为基准)左右的钯/纤维氧化铝燃烧板燃烧天然气时,燃烧效率达96%以上,热强度范围为1.98—2.00kcal/cm~2.hr,废气中一氧化碳含量低于国内外废气规范标准。经500小时寿命试验表明,该板催化活性稳定,在热强度不变的情况下,燃烧效率保持在96%以上,废气中一氧化碳含量<100ppm。与目前所看到的文献报导结果相比,燃烧效率较之高2—6%左右,热强度高15—50%左右。此板亦可用作其他燃气的催化燃烧。     

铁/活性炭催化剂的穆斯堡尔谱研究 Ⅱ.Fe/C催化剂中金属和载体的相互作用

用浸渍法制得了不同铁含量的Fe(NO_3)_3·9H_2O/活性炭前驱态催化剂,然后在氩气中经不同温度处理,进行原位穆斯堡尔谱考察。结果表明,金属组分与载体之间存在着程度不同的相互作用,并且这种作用随着铁含量的增加而减弱。此外,这种作用还与活性炭表面的能量、位置以及α-Fe_2O_3的颗粒大小密切相关。研究发现,当催化剂热处理温度为600℃时,磁分裂Fe_3O_4向超顺磁Fe_3O_4转化,表明Fe_3O_4在活性炭表面再分散,进而推断Fe(x)(一种高分散还原态铁物类)可能是由超顺磁Fe_3O_4还原得到的。本文还就α-Fe_2O_3在活性炭表面的分散过程进行了讨论。     

纤维氧化铝载体金属燃烧催化剂的研究

为了改善燃烧催化剂的传递特性,研制了纤维氧化铝载体金属燃烧催化剂。由于其较高的比表面、低的内孔扩散阻力和更高的金属分散度,该催化剂在微量丙烯及甲烷燃烧中都有比颗粒状氧化铝及其它耐热纤维载体催化剂高得多的催化活性和好的抗硫、耐热性能。钯—稀土纤维氧化铝催化剂是一种高效的烃类燃烧催化剂。