直接Z型LaNiO3/Mn0.2Cd0.8S异质结催化剂光解水产氢性能及机理探究

以LaNiO_3纳米颗粒为基质,在水热法制备CdS的过程中引入Mn~(2+)离子,原位合成直接Z型LaNiO_3/Mn_(0.2)Cd_(0.8)S异质结光催化剂。分别采用场发射扫描电镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、紫外可见漫反射光谱、氮气吸附-脱附测试以及电化学测试等分析方法对制备的催化剂进行表征。在光解水产氢测试中,LaNiO_3/Mn_(0.2)Cd_(0.8)S异质结光催化剂在5 h的H_2产量达到1 190.3μmol,相较于CdS和Mn_(0.2)Cd_(0.8)S,其H_2产量分别提高了 25倍和10倍。荧光和电化学实验证实,Mn~(2+)的引入能够有效地促进光生载流子的分离,同时LaNiO_3/Mn_(0.2)Cd_(0.8)S之间异质结的构筑能有效地促进光生载流子在界面间的迁移、分离,从而促进其光解水产氢效率和稳定性的提高。结合一系列表征和活性测试结果提出直接Z型光解水反应机理,很好地阐述了其光解水产氢活性和稳定性的增强。     

哈密煤温和液化固体产物的理化性质及热解特性

为了合理利用哈密煤温和液化固体产物(MLS),对MLS的理化性质进行了考察,并利用热重分析技术研究了MLS及其萃取组分的热解特性和各萃取组分在热解过程中的相互作用。结果表明,相比于神华煤直接液化残渣,MLS中重质油含量较高(HS,36%),沥青烯(A,13%)、前沥青烯(PA,9%)含量较低。GC-MS结果表明,HS中烷烃含量较高(41.8%)。红外结果表明,HS中含较多烷烃侧链和取代官能团,A、PA次之,而四氢呋喃不溶物(THFIS)中基本不存在,表明其芳香性较高。MLS中的矿物质主要有液化过程生成的CaCO_3、原煤中的惰性组分SiO_2、NaCl、Al_2O_3·2SiO_2·2H_2O和残留的催化剂转化产物Fe_(1-x)S。热重结果表明,MLS起始热解温度和最大失重峰温均偏低,950℃失重率较高(54%),说明其热解活性较高。MLS各萃取组分在热解过程中存在正负两种相互作用,且与MLS中HS含量有关:当HS含量较高时,HS为MLS热解过程提供小分子自由基以促进挥发分逸出;当脱除部分HS或将HS全部脱除后,MLS各萃取组分中大分子自由基之间相互结合而抑制挥发分逸出。